Après l’accident de la centrale de Tchernobyl, environ 800 tranchées peu profondes ont été creusées dans la zone d’exclusion afin d’y enfouir des déchets radioactifs. Cependant, ces tranchées, construites dans des sables éoliens, ne constituent pas une barrière efficace contre la migration des radionucléides dans l’aquifère superficiel. La tranchée T22 sert de support pour étudier des questions générales : quelles sont les incertitudes sur le volume et l’activité des déchets contaminés, et sur la qualité des eaux en aval ?Les estimations antérieures de l’inventaire de la tranchée supposent linéaire la corrélation entre l’activité spécifique mesurée sur des échantillons de sol et le taux de comptage gamma in situ. Des simulations géostatistiques sont utilisées pour étudier cette corrélation, et sa sensibilité à la variabilité spatiale de l'activité ainsi qu'au milieu environnant. Si la corrélation peut effectivement être supposée linéaire, l'étude des données d’une campagne de terrain menée en septembre 2015 montre qu'il est préférable de cokriger l'activité par le comptage radiométrique plutôt que de transformer les données de comptage.L’inventaire en 137Cs présent dans la tranchée en 1999 est révisé ici puis comparé à une estimation antérieure. La profondeur de la tranchée est interpolée en utilisant conjointement les résultats de profils géoradar, et des données de sondages radiométriques forés dans la tranchée. Les résultats de cette nouvelle analyse géostatistique, complétée par des simulations, ont permis de quantifier l’incertitude sur le stock de 137Cs dans la tranchée.Enfin, un modèle hydrogéologique 2D non saturé est construit afin d’évaluer l’effet de la variabilité spatiale du terme source sur le panache de 90Sr généré par la tranchée T22. Ce modèle simule par ailleurs le battement de la nappe qui pourrait expliquer les différences observées entre les modèles antérieurs et les observations. Une analyse de sensibilité est conduite en dernier lieu afin d’évaluer l’influence des différents paramètres d’écoulement et de transport sur les chroniques de concentrations en 90Sr simulées au cours du temps. / Following the explosion at the Chernobyl nuclear power plant, about 800 shallow trenches were dug to bury radioactive waste in the exclusion zone. However, these trenches were built in permeable aeolian sand and do not prevent the migration of radionuclides in the superficial aquifer. Trench T22 allows us to explore general research problems such as the uncertainty linked to the volume and the activity of radioactive waste, and to the water quality in groundwater downstream the trench.Previous estimations of the trench inventory assume that the correlation between specific activity measured in soil samples and in situ count rate is linear. Geostatistical simulations are used to analyze this correlation and its sensitivity to the activity spatial variability and to its surrounding environment. If the correlation can be considered as linear, the study of field measurements undertaken in 2015 demonstrates that it is better to apply cokriging to estimate the activity by the count rate rather than transforming the count rate data.The inventory of 137Cs calculated for 1999 is then compared to a previous estimation. The trench boundaries are interpolated using the results of ground penetrating radar profiles and gamma logging carried on boreholes drilled into the trench. The new estimation is completed by geostatistical simulations and enables us to quantify the uncertainty of 137Cs trench inventory.Finally, the effect of the source term spatial variability is explored with the 90Sr migration modeling. The previous 90Sr transport model did not take into account the water table fluctuations which may cause some discrepancies between model predictions and field observations. They are thus reproduced in a 2D non saturated model. A sensitivity analysis on the flow and transport parameters as well as the source term variability is undertaken.

Die Arbeit umfasst eine systematische Untersuchung des Freisetzungsverhaltens von Cäsium und Strontium bei der Verbrennungvon Haushaltsabfällen im Kontext von Kernkraftwerkshavarien. Als Einflussfaktoren auf das Freisetzungsverhalten wurden die Konzentration von Cs und Sr, das Sauerstoffangebot und die Brennstoffzusammensetzung mittel experimenteller und modellibildender Methoden untersucht. Der Einfluss wurden hinsichtlich der Aufteilung der Elemente auf die Verbrennungsrückstände Rost- und Flugasche und auf die dominanten Cs- und Sr-Spezies und damit die wasserlöslichen Anteile der Kontaminantenin in der Rostasche betrachtet. Während Strontium fast ausschließlich in der Rostasche verbleibt, wurde Cäsium in signifikantem Maße in die Flugasche freigesetzt. Die wasserlöslichen Anteile von Cs in der Rostasche konnte durch den Einsatz von Additiven reduziert werden was zu geringeren Anforderungen an die Deponierung führen könnte.:Nomenklatur iii Abbildungsverzeichnis xv Tabellenverzeichnis xvii 1. Einleitung, Motivation und Zielstellung der Arbeit 1 2. Auftreten und Eigenschaften von Cäsium und Strontium 3 2.1. Freisetzung der Kontaminanten durch Kernkraftwerkshavarien . . . . . . . . . . . . . . . . 3 2.1.1. Havarie des Reaktors 4 im KKW Tschernobyl . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4 2.1.2. Havarie des Reaktors 1, 2 und 3 im KKW Fukushima Daiichi . . . . . . . . . . . . . 8 2.1.3. Vergleich der Havarien und Schlussfolgerungen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 11 2.2. Cäsium . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 12 2.2.1. Vorkommen und Eigenschaften . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 12 2.2.2. Radioaktive Cs Isotope . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 13 2.2.3. Zusammenfassung der Relevanz der Cäsium Radioisotope für die radioaktive Kontamination . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 16 2.3. Strontium . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 17 2.3.1. Vorkommen und Eigenschaften . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 17 2.3.2. Radioaktive Sr Isotope . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 18 2.3.3. Zusammenfassung der Relevanz der Strontium Radioisotope für die radioaktive Kontamination . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21 2.4. Pfade des Cs und Sr nach der Freisetzung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21 2.4.1. Eintrag in Gewässer . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22 2.4.2. Eintrag an Land . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22 2.4.3. Differenzierung kontaminierter Reststoffe . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25 3. Stand des Wissens zu Behandlungsverfahren von mit Cäsium und Strontium kontaminierten Reststoffen 28 3.1. Trocknungsverfahren . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 28 3.2. Verbrennungssysteme . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 29 3.2.1. Drehrohrfeuerungssystem . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 30 3.2.2. Rostfeuerungssysteme . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31 3.2.3. Wirbelschichtfeuerungssysteme . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 32 3.3. Verbleib der Elemente in Verbrennungsrückständen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 34 3.3.1. Quantitative Betrachtung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 34 3.3.2. Qualitative Betrachtung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 45 4. Untersuchungsmethodik 58 4.1. Charakterisierung des verwendeten Brennstoffes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 58 4.1.1. Vergleich des deutschen und japanischen Hausmülls . . . . . . . . . . . . . . . . . 58 4.1.2. Charakterisierung des Brennstoffes Trockenstabilat . . . . . . . . . . . . . . . . . . 59 4.2. Auswahl der Dotierungsspezies . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 61 4.3. Aufbau der Versuchsanlage . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 62 4.4. Versuchsdurchführung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 65 4.4.1. Brennstoffkonditionierung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 65 4.4.2. Durchführung des Verbrennungsversuches . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 65 4.5. Analyse der Verbrennungsrückstände . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 67 4.5.1. Aschebilanzierung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 67 4.5.2. Elementbilanz Cs und Sr . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 71 4.5.3. Bestimmung der eluierbaren Anteile des Cs und Sr in den Rostaschen . . . . . . . 72 4.5.4. RFA-Analyse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 73 4.5.5. Qualitative Analyse der Verbrennungsrückstände . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 73 5. Rostfeuerungsuntersuchungen 79 5.1. Versuchsbedingungen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 79 5.1.1. Brennstoffbetttemperatur . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 79 5.1.2. Abgaszusammensetzung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 81 5.2. Quantitative Ergebnisse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 86 5.2.1. Aschebilanz . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 86 5.2.2. Elementbilanz Cs . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 88 5.2.3. Elementbilanz Sr . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 98 5.3. Qualitative Ergebnisse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 101 5.3.1. Rostasche . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 101 5.3.2. Rostasche . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 105 5.3.3. Flugasche . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 115 6. Modellierung der Rostfeuerungsexperimente 123 6.1. Gleichgewichtsberechnung zur Bestimmung relevanter Einflussgrößen . . . . . . . . . . . 123 6.1.1. Modellvorstellung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 124 6.1.2. Aufbau der Gleichgewichtsberechnung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 127 6.2. Validierung des Modells mittels experimenteller Daten . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 133 6.3. Variation der Brennstoffzusammensetzung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 150 6.3.1. Variation des Calciumgehaltes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 151 6.3.2. Variation des Siliziumgehaltes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 155 6.3.3. Variation des Chlorgehaltes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 157 7. Einsatz eines Additivs zur Stabilisierung der Kontaminanten in der Rostasche 163 7.1. Gleichgewichtsberechnung mit Additiv . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 163 7.1.1. Eigenschaften des Additivs Bentonit . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 163 7.1.2. Ergebnisse des Gleichgewichtsmodells . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 165 7.2. Experimentelle Überprüfung der Modellierungsergebnisse . . . . . . . . . . . . . . . . . . 168 7.2.1. Quantitative Ergebnisse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 169 7.3. Qualitative Ergebnisse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 181 7.3.1. Cs-haltige Phasen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 181 7.3.2. Sr-Spezies . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 197 8. Zusammenfassung und Ausblick 209 Literatur I A. Anhang A