Dans cette thèse nous avons développé trois techniques de mesures dynamiques du renversement de l'aimantation à l'échelle de la nanoseconde en utilisant des micro bobines comme source de champ pulsé. Le comportement dynamique de plusieurs systèmes magnétiques sous la forme de couches minces a été étudié. Avec la technique de Dichroïsme Circulaire Magnétique de Rayons X (XMCD) résolu en temps développée à l'ESRF on obtient la sélectivité en espèce chimique outre à une résolution temporelle de 100 ps. Cela nous a permis d'effectuer des études du renversement de l'aimantation et du couplage dynamique dans des structures du type vanne de spins et jonctions tunnel. Dans certaines conditions de champ pulsé le temps de renversement de l'aimantation de la couche libre (FeNi) est de l'ordre de la nanoseconde. Dans ces structures, suivant l'épaisseur de la couche non magnétique, le couplage dynamique entre les couches libre et dure peut être très différent de celui statique. La technique de mesure dynamique Kerr/Faraday s'est montrée assez efficace pour l'étude dynamique des couches minces à forte anisotropie perpendiculaire grâce aux possibilités de champs importants (jusqu'à 10 T) associées à une haute sensibilité (~2 x 10(+8) µB). Avec la technique d'imagerie Kerr/Faraday résolue en temps on a pu suivre le renversement d'un grenat magnétique suite à une impulsion de champ. Les processus du renversement sont facilement identifiés par la visualisation dynamique des domaines magnétiques. Avec les micro bobines développées en collaboration avec le LETI, nous avons pu montrer la possibilité d'obtenir des champs magnétiques très forts (jusque 50 T) à un très bas coût comparé aux installations conventionnelles. Pour la suite de ce travail nous envisageons le développement d'une technique d'imagerie dynamique avec haute résolution spatiale (dizaine de nm) et sélectivité chimique basée sur un microscope PEEM (Microscope à photoémission d'électrons).

Les sources lasers à impulsions ultracourtes de forte puissance dans la région spectrale du proche à moyen infrarouge sont très demandées pour la physique des champs forts dans les atomes, les molécules et la matière condensée. D’après le modèle en trois étapes [1], l’énergie coupée des harmoniques élevées générées varie comme I×λ2. Cela favorise les longueurs d’onde plus longues pour générer des photons XUV plus énergétiques, et potentiellement des impulsions attosecondes plus courtes. Malheureusement, l’extension de l’énergie des photons se fait au prix d’une diminution de l’efficacité en λ−5,5 [2]. La disponibilité d’un système laser à haute cadence est un atout majeur pour palier aux problèmes d’efficacité et produire des flux de photons élevés. Même s’il existe quelques matériaux de gain laser adaptés à la génération d’impulsions femtoseconde intense dans la région spectrale infrarouge intermédiaire, l’amélioration globale du taux de répétition, de la durée et de la puissance des impulsions sont encore des défis [3, 4]. Ainsi, les systèmes paramétriques basés sur un mélange non linéaire à trois ondes sont une alternative intéressante pour générer les impulsions ultracourtes requises pour ce type d’expériences. Actuellement, les systèmes paramétriques à haute puissance dans l’infrarouge moyen ne peuvent pas atteindre les intensités requises pour générer des harmoniques dans le gaz. Cependant, ces sources sont des moteurs intéressants pour la génération d’harmonique (HHG) dans les solides, qui nécessitent des intensités sur cible plus faibles. Par ailleurs, les systèmes à haute énergie, mais à taux de répétition plus bas, sont capables de générer des impulsions suffisamment énergétiques pour les expériences HHG dans le gaz. Cependant, l’efficacité globale de ces sources est encore faible. En fonction de l’énergie harmonique requise, le rayonnement peut être généré efficacement par des lasers NIR post-comprimés.Cette thèse décrit le développement des sources MWIR et leurs applications en physique des champs forts. Nous avons choisi d’étudier des sources paramétriques pilotées par un laser à pompe CPA de puissance moyenne élevée et par un système laser à grande énergie Yb: CaF2. Les impulsions MWIR générées sont ensuite utilisées pour sonder l’interaction du matériau laser à travers HHG dans les solides et les gaz. / Ultrashort pulse light sources in the near- to mid-wavelength infrared spectral region are in high demand for strong field physics in atoms, molecules and condensed matter. According to the three step model [1], the energy cut off of generated high harmonics scales as I×λ2, which favors longer driving wavelengths in order to generate more energetic XUV photons, and potentially shorter attosecond, soft X-ray pulses. Unfortunately, photon energy extensionis at the cost of an efficiency drop scaling as λ−5.5 [2]. The availability of a high-repetitionrate laser system is paramount to mitigate the efficiency issues and still produce high photon fluxes. Even though there are only a few laser gain media suitable for intense femtosecond pulse generation in the mid-IR spectral region, the overall scalability of the pulse repetition rate, the duration and power are still a challenge [3, 4]. Thus, parametric systems based on a nonlinear three wave-mixing, are an attractive alternative to generate the required ultrashort pulses for those experiments. Currently high power middle infrared parametric systems can’t reach the required intensities to reliably drive high harmonic generation (HHG) in gas. However, these sources are attractive drivers for HHG in solids, which requires lower intensities on the target. On the other hand, high energy, but lower repetition rate systems arecapable of generating energetic pulses for HHG experiments in gas. However, the overall efficiency of those drivers is still low. Depending on the required harmonics energy, the XUV could be efficiently generated by post-compressed NIR lasers.This thesis describes the development of MWIR sources and their applications in strong field physics. We have chosen to investigate parametric sources driven by high average power fiber CPA pump laser and by high energy Yb:CaF2 bulk laser system. The generated MWIR few cycle pulses are then used to probe laser material interaction through HHG in solids and gas.

La génération d'harmoniques d'ordre élevé (HHG) est un processus non linéaire extrême qui peut être compris intuitivement par la séquence de trois étapes: i) ionisation tunnel de la cible atome/ molécule et création d'un paquet d'ondes électronique (EWP) dans le continuum, ii) accélération de l'EWP par le champ laser intense et iii) recombinaison avec le cœur ionique et émission d’une impulsion attoseconde de lumière cohérente dans l’extrême UV (XUV). La HHG fournit ainsi une source ultracourte accordable dans l’XUV/ rayons X mous à l'échelle de temps attoseconde pour les applications (schéma «direct»). Dans le même temps, elle encode de manière cohérente dans le rayonnement XUV émis la structure et la dynamique de réarrangement de charge des atomes/molécules qui rayonnent (schéma «auto-sonde» ou Spectroscopie d'harmoniques d'ordre élevé). Cette thèse est consacrée à ces deux schémas d'application en attophysique basés sur une caractérisation et un contrôle avancés de l'émission attoseconde. Dans ce qu'on appelle le schème "auto-sonde", la dernière étape de la HHG, la recombinaison électron-ion peut être considérée comme un procédé de sonde et l'émission peut coder des informations fructueuses sur le système se recombinant, telles que la structure moléculaire et la dynamique. Dans la première partie, nous avons effectué la spectroscopie harmonique de molécules N₂O et CO₂ qui sont alignées par rapport à la polarisation du laser générateur. Nous avons implémenté deux méthodes basées respectivement sur l'interférométrie optique et quantique afin de caractériser l'amplitude et la phase de l'émission attoseconde en fonction à la fois de l'énergie des photons et de l'angle d'alignement. Nous avons découvert de nouveaux effets dans la génération d'harmoniques qui ne peuvent pas être expliqués par la structure de l'orbitale moléculaire la plus haute occupée (HOMO). Au lieu de cela, nous avons trouvé que pendant l'interaction avec le champ laser, deux états électroniques sont excitées de manière cohérente dans l'ion moléculaire, formant un paquet d'ondes de «trou» se déplaçant à une échelle de temps attoseconde dans la molécule après l’ionisation tunnel. Nous nous sommes concentrés sur l'exploration de ce mouvement électronique cohérent à l'intérieur de la molécule, et comparé les mesures de N₂O et CO₂. La différence frappante dans la phase harmonique nous a conduits à l'élaboration d'un modèle multi-canal permettant l'extraction de l’amplitude et de la phase relative des deux canaux impliqués dans l'émission. Un déphasage inattendu de pi/4 entre les deux canaux est obtenu. En outre, nous avons étudié le profil des impulsions attosecondes émises par ces deux molécules, et nous avons proposé un moyen simple mais flexible pour la réalisation de la mise en forme d’impulsions attosecondes. Dans la deuxième partie, la spectroscopie harmonique a été étendue à d'autres systèmes moléculaires, y compris certaines molécules relativement complexes, par exemple, SF₆ et petits hydrocarbures (méthane, éthane, éthylène, acétylène). Elle a révélé de nombreux résultats intéressants tels que des distorsions de phase observées pour la première fois. Dans le schéma «direct», nous avons photoionisé des atomes de gaz rares en utilisant des impulsions attosecondes bien caractérisées combinées avec un laser infrarouge d’habillage avec un délai contrôlé, stabilisé à environ ± 60 as. Nous avons mesuré des différences marquées dans les distributions angulaires des photoélectrons, en fonction du nombre de photons IR échangés. Jointes à notre interprétation théorique, ces observations apportent de nouvelles connaissances sur la dynamique de cette classe de processus de photo-ionisation multi-couleurs qui sont une étape clé vers l'étude de la photo-ionisation dans le domaine temporel avec une résolution attoseconde. / High-order Harmonic Generation (HHG) is an extreme nonlinear process that can be intuitively understood as the sequence of 3 steps: i) tunnel ionization of the target atom/molecule, creating an electronic wave packet (EWP) in the continuum, ii) acceleration of the EWP by the strong laser field and iii) recombination to the core with emission of an attosecond burst of XUV coherent light. HHG thus provides a tunable ultrashort tabletop source of XUV/Soft X-ray radiation on attosecond time scale for applications (‘direct’ scheme). At the same time, it encodes coherently in the XUV radiation the structure and dynamical charge rearrangement of the radiating atoms/molecules (‘self-probing’ scheme or High Harmonic Spectroscopy). This thesis is dedicated to both application schemes in attophysics based on advanced characterization and control of the attosecond emission. In the so-called ‘self-probing’ scheme, the last step of HHG, the electron-ion re-collision can be considered as a probe process and the emission may encode fruitful information on the recombining system, including molecular structure and dynamics. In the first part, we performed high harmonic spectroscopy of N₂O and CO₂ molecules that are (laser-)aligned with respect to the polarization of the driving laser. We implemented two methods based on optical and quantum interferometry respectively in order to characterize the amplitude and phase of the attosecond emission as a function of both photon energy and alignment angle. We discovered new effects in the high harmonic generation, which could not be explained by the structure of the highest occupied molecular orbital (HOMO). Instead, we found that during the interaction with the laser field, two electronic states are coherently excited in the molecular ion and form a hole wave packet moving on an attosecond timescale in the molecule after tunnel ionization. We focused on exploring this coherent electronic motion inside the molecule, and compared the measurements in N₂O and CO₂. The striking difference in the harmonic phase behavior led us to the development of a multi-channel model allowing the extraction of the relative weight and phase of the two channels involved in the emission. An unexpected pi/4 phase shift between the two channels is obtained. Moreover, we studied the attosecond profile of the pulses emitted by these two molecules, and we proposed a simple but flexible way for performing attosecond pulse shaping. In the second part, high harmonic spectroscopy was extended to other molecular systems, including some relatively complex molecules, e.g., SF₆ and small hydrocarbons (methane, ethane, ethylene, acetylene). It revealed many interesting results such as phase distortions not previously reported. For the ‘direct’ scheme, we photoionized rare gas atoms using well characterized attosecond pulses of XUV coherent radiation combined with an infrared (IR) laser ”dressing” field with controlled time delay, stabilized down to about ± 60 as. We evidenced marked differences in the measured angular distributions of the photoelectrons, depending on the number of IR photons exchanged. Joined to a theoretical interpretation, these observations bring new insights into the dynamics of this class of multi-color photoionization processes that are a key step towards studying photoionization in the time domain, with attosecond time resolution.

Cette thèse porte sur différents aspects des dynamiques ultra-rapides d’atomes et de molécules soumises à des impulsions laser infrarouges courtes et intenses. Nous étudions des processus fortement non linéaires tels que l’ionisation tunnel, la génération d’harmoniques d’ordre élevé ou l’ionisation au-dessus du seuil. Deux approches différentes sont utilisées. D’un côté nous mettons au point des modèles analytiques approchés qui nous permettent de construire des interprétations physiques de ces processus. D’autre part nous appuyons les interprétations données par ces modèles avec les résultats obtenus par des simulations numériques qui résolvent explicitement l’équation de Schrödinger dépendante du temps en dimension réduite. Nous étudions également une méthode numérique basée sur l’interaction de configuration dépendante du temps afin de pouvoir des décrire des systèmes à plusieurs électrons plus gros et plus complexes. / In this thesis we study different aspects of the ultrafast dynamics of atoms and molecules triggered by intense and short infrared laser pulses. Highly non-linear processes like tunnel ionization, high order harmonic generation and above threshold ionization are investigated. Two different and complementary approaches are used. On the one hand we construct approximate analytical models to get physical insight on these processes. On the other hand, these models are supported by the results of accurate numerical simulations that explicitly solve the time dependent Schrödinger equation for simple benchmark models in reduced dimensions. A numerical method based on time dependent configuration interaction is investigated to describe larger and more more complex systems with several electrons