L'avènement de la physique attoseconde a amené de nouveaux challenges tant expérimentaux que théoriques. En effet, l'observation de processus dynamiques, intervenant aux échelles de temps intrinsèques des mouvements des charges aux échelles atomiques, permet d'envisager des nouveaux processus pour lesquels le rôle des corrélations et des couplages non-adiabatiques deviennent primordiaux. Les travaux présentés dans ce manuscrit s'inscrivent dans le cadre de l'étude des molécules complexes, en particulier carbonées, soumises à une impulsion lumineuse courte. Pour de telles échelles de temps (femtoseconde / attoseconde) et d'énergie (IR / UVX), les principales approximations permettant l'étude des systèmes électroniques ne sont plus valides. Cette thèse présente les simulations théoriques réalisées permettant l'étude théorique de molécules dans de telles conditions. L'étude des dynamiques de migration de charges corrélées au sein des molécules de benzène, de différents hydrocarbures aromatiques polycycliques ainsi qu'au sein de molécules d'intérêt biologique telles que la phénylalanine, a été réalisée. Ce type de dynamiques n'a jamais pu être observé expérimentalement. Une attention particulière a donc été portée à la faisabilité d'une expérience dans le cas de la molécule de benzène. Les relaxations non-adiabatiques de la molécule de naphtalène soumise à une impulsion UVX ont été étudiées. Enfin, les dynamiques à l'échelle du cycle optique, rencontrées par un groupe de molécules de taille intermédiaire soumis à une impulsion IR, ont été abordées. Ces simulations ont permis d'interpréter des expériences pompe-sonde réalisées par des membres de notre équipe / The advent of attosecond physics has brought new experimental and theoretical challenges. Indeed, the observation of dynamic processes occurring at the intrinsic time scale of charge motion at atomic scale, allows to consider new processes for which the role of correlations and non-adiabatic couplings become primordial. The work presented in this manuscript falls in the context of the study of complex molecules subject to a short light pulse. For such time (femtosecond / attosecond) and energy scales (IR / XUV), the main approximations that permit the study of electronic systems are no longer appropriate. In this thesis, we present the simulations realized for the theoretical study of molecules in such conditions. We studied the correlated charge migration dynamics in several molecules like the benzene, different polycyclic aromatic hydrocarbons and molecules of biological interest such as phenylalanine. This kind of dynamics has never been observed experimentally. Hence, a particular attention was paid to the feasibility of an experiment in the case of the benzene molecule. The non-adiabatic relaxations of the naphthalene molecule subjected to a XUV pulse were also studied. Finally, dynamics occurring at the optical cycle time scale experienced by a group of medium-sized molecules subject to an IR pulse, were discussed. These simulations were used to interpret pump-probe experiments made by members of our team

Dans plusieurs expériences, nous démontrons le potentiel du processus de génération d'harmoniques d'ordre élevé pour observer des dynamiques électroniques et nucléaires intra-moléculaires ultrarapides. La plus grande partie de cette thèse traite d'expériences où les molécules constituent le milieu de génération et le paquet d'ondes électronique recollisionnant joue le rôle d'une 'auto-sonde'. Les mesures de phase et amplitude de l'émission harmonique des molécules de CO2 et N2 alignées dans le référentiel du laboratoire nous permettent d'extraire l'élément de matrice du dipole de recombinaison. Ce dernier contient la signature d'une interférence quantique entre les parties libre et liée de la fonction d'onde électronique totale. L'utilisation de cette interférence quantique pour la mise-en-forme de l'émission XUV attoseconde (1as=10−18s) sera démontrée. De plus, nous étudions théoriquement la tomographie d'orbitales moléculaires à partir des éléments de matrice du dipole de recombinaison et nous démontrons sa faisabilité expérimentale. Ceci ouvre la perspective d'imager les distorsions ultra-rapides d'une orbitale frontière lors d'une réaction chimique. Dans une deuxième partie de cette thèse, nous utilisons la lumière XUV cohérente émise par des atomes d'argon pour photoioniser des molécules de N2 et mesurons comment une résonance auto-ionisante modifie la phase spectrale du paquet d'ondes de photoélectrons émis. Le dernier chapitre de ce manuscrit décrit des études de génération d'impulsions XUV attosecondes dans un milieu différent: des plasmas d'ablation. La première caractérisation temporelle d'une telle source démontre sa structure femtoseconde et attoseconde.

Trente ans après la démonstration de la production d'harmoniques laser par interaction laser-gaz non linéaire, la génération d'harmoniques d’ordre élevées (HHG) est utilisée pour sonder la dynamique moléculaire et réalise son potentiel technologique comme source compacte d'impulsions attosecondes XUV à la gamme de rayons X. Malgré les progrès expérimentaux, le coût de calcul excessif des simulations fondées sur les premiers principes et la difficulté de dériver systématiquement des modèles réduits pour l'interaction non perturbatif et à échelles multiples d'une impulsion laser intense avec un gaz macroscopique d'atomes ont entravé les efforts théoriques. Dans cette thèse, nous étudions des modèles réduits de premier principe pour HHG utilisant la mécanique classique. En utilisant la dynamique non linéaire, nous élucidons le rôle indispensable joué par le potentiel ionique lors des recollisions dans la limite du champ fort. Ensuite, en empruntant une technique de la physique des plasmas, nous dérivons systématiquement une hiérarchie de modèles hamiltoniens réduits pour l’interaction cohérente entre le laser et les atomes lors de la propagation des impulsions. Les modèles réduits permettent une dynamique électronique soit classique, soit quantique. Nous construisons un modèle classique qui concorde quantitativement avec le modèle quantique pour la propagation des composantes dominantes du champ laser. Dans une géométrie simplifiée, nous montrons que le rayonnement à fréquence anormalement élevée observé dans les simulations résulte de l’interaction délicate entre le piégeage d’électrons et les recollisions de plus grande énergie provoqués par les effets de propagation. / Thirty years after the demonstration of the production of high laser harmonics through nonlinear laser-gas interaction, high harmonic generation (HHG) is being used to probe molecular dynamics in real time and is realizing its technological potential as a tabletop source of attosecond pulses in the XUV to soft X-ray range. Despite experimental progress, theoretical efforts have been stymied by the excessive computational cost of first-principles simulations and the difficulty of systematically deriving reduced models for the non-perturbative, multiscale interaction of an intense laser pulse with a macroscopic gas of atoms. In this thesis, we investigate first-principles reduced models for HHG using classical mechanics. Using nonlinear dynamics, we elucidate the indispensable role played by the ionic potential during recollisions in the strong-field limit. Then, borrowing a technique from plasma physics, we systematically derive a hierarchy of reduced Hamiltonian models for the self-consistent interaction between the laser and the atoms during pulse propagation. The reduced models can accommodate either classical or quantum electron dynamics. We build a classical model which agrees quantitatively with the quantum model for the propagation of the dominant components of the laser field. In a simplified geometry, we show that the anomalously high frequency radiation seen in simulations results from the delicate interplay between electron trapping and higher energy recollisions brought on by propagation effects.

Lorsqu'on focalise une impulsion laser femtoseconde ultraintense à très haut contraste sur une cible solide, le champ laser au foyer est suffisamment important pour ioniser la surface durant le front montant de l'impulsion et former un plasma. Au sein de ce plasma s'établit un gradient de densité résultant de l'expansion hydrodynamique du plasma. Ce plasma très dense, réfléchit le faisceau laser incident dans la direction spéculaire: on parle alors de miroir plasma. Comme l'interaction entre le laser et le miroir plasma est fortement non-linéaire, cela conduit à la génération d'harmoniques d'ordre élevé dans le faisceau réfléchi. Dans le domaine temporel, ce spectre d'harmonique est associé à un train d'impulsions attosecondes. Les objectifs de ma thèse étaient de contrôler expérimentalement cette génération d'harmoniques et d'en mesurer toutes les propriétés. Nous nous sommes intéressés dans un premier temps, à l'optimisation du signal harmonique, puis à la caractérisation spatiale en champ lointain du faisceau harmonique (divergence des harmoniques).Si la caractérisation et le contrôle de ces propriétés sont des points importants pour le développement de la source, ces résultats permettent également une meilleure compréhension de l'interaction laser-plasma à ultra-haute intensité. Ils nous ont notamment permis d'obtenir des informations cruciales sur les dynamiques électronique et ionique du plasma, démontrant ainsi qu'il est possible d'utiliser les harmoniques comme un diagnostic de l'interaction laser-plasma.Nous introduisons également une méthode complètement optique permettant de structurer un plasma in-situ. En tirant partie des propriétés de l'expansion d'un plasma, nous avons pu créer in-situ des réseaux plasmas transitoires, que nous avons ensuite exploités pour réaliser les premières mesures ptychographiques à des intensités de 10^19W/cm^2, permettant de mesurer entièrement, pour la première fois, les propriétés spatiales des harmoniques (taille de source et phase) dans le plan de leur génération. / When an ultra intense femtosecond laser with high contrast is focused on a solid target, the laser field at focus is sufficient enough to completely ionize the target surface during the rising edge of the laser pulse and form a plasma. This dense plasma entirely reflects the incident beam in the specular direction: this is a so-called plasma mirror. As the interaction between the laser and the plasma mirror is highly non-linear, it thus leads to the high harmonic generation (HHG) in the reflected beam. In the temporal domain, this harmonic spectrum is associated to a train of attosecond pulses.The aim of my PhD were to experimentally control this HHG and to measure the properties of the harmonics. We first studied the optimization of the harmonic signal, and then the spatial characterization of the harmonic beam in the far-field (harmonic divergence). These characterizations are not only important to develop an intense XUV/attosecond light source, but also to get a better understanding of the laser-matter interaction at very high intensity. We have thus been able to get crucial information of the electrons and ions dynamics of the plasma, showing that the harmonics can also be used as a diagnostic of the laser-plasma interaction.We then developed a new general approach for optically-controlled spatial structuring of overdense plasmas generated at the surface of initially plain solid targets. We demonstrate it experimentally by creating sinusoidal plasma gratings of adjustable spatial periodicity and depth, and study the interaction of these transient structures with an ultraintense laser pulse to establish their usability atrelativistically high intensities. We then show how these gratings can be used as a `spatial ruler' to determine the source size of the high-order harmonic beams roduced at the surface of an overdense plasma. These results open new directions both for the metrology of laser-plasma interactions and the emerging field of ultrahigh intensity plasmonics.

Les travaux présentés dans cette thèse s'inscrivent dans le cadre du projet MUSES (MUltiscale Electron Spectroscopy) qui consiste en une approche expérimentale et théorique combinée de l'étude des dynamiques électroniques dans les molécules sur une large fenêtre de temps. Ils se concentrent particulièrement sur les dynamiques électroniques dans les molécules carbonées aux échelles femtoseconde et attoseconde. Pour comprendre les processus à l'oeuvre dans ces systèmes complexes, il est nécessaire d'effectuer une étude approfondie de leurs propriétés électroniques en régime d'excitation à la fois linéaire et non linéaire. En effet, une grande partie des modèles de dynamiques électroniques valides dans le cas d'atomes s'effondrent lorsque l'on considère des molécules polyatomiques. Par ailleurs, l'accès à des sources de lumière ultrarapides permet maintenant de sonder expérimentalement des processus multiélectroniques ultrabrefs et de les confronter aux modèles théoriques. Les systèmes modèles C60, PAHs (Naphtalène, Anthracène et Pyrène) et les bases de l'ADN/ARN (bases pyrimidiques Cytosine, Thymine, Uracile) ont été les principaux systèmes étudiés dans cette perspective. Les expériences ont été conduites en spectroscopie de photoélectrons résolue en angle (VMIS) et spectroscopie de masse des produits d'ionisation, sous excitation XUV (10-30 eV) en champ faible (rayonnement synchrotron) ou proche Infrarouge en champ laser intense (∼1013 W/cm2) ainsi que sur une ligne laser pompe sonde XUV-IR disposant d'une résolution temporelle d'une centaine d'attosecondes. A l'aide de ces outils, nous avons mis en évidence et modélisé l'influence de la résonance plasmon de surface à 20 eV dans la dynamique de photoionisation du C60 à l'échelle attoseconde. Nous avons identifié la population d'états de Rydberg similaires lors de l'excitation des bases de l'ADN/ARN par un champ laser infrarouge intense, ce qui permet de contraindre les modèles théoriques sur la réponse non linéaire de systèmes complexes exposés à ce type de rayonnement. Enfin nous avons pu observer en temps des dynamiques non adiabatiques (couplages électrons-noyaux à l'échelle de plusieurs femtosecondes) dans les PAH consécutives à des processus d'ionisation et d'excitation multiélectroniques (mécanisme de shake-up) / The works presented in this thesis are part of project MUSES (MUltiscale Electron Spectroscopy) which consist in a combined experimental and theoretical approach on the study of electronic dynamics in molecules over a large time range. They concentrate particularly on electrons dynamics in carbonates molecules at the femtosecond and attosecond timescales. In order to understand processes occurring in those complex systems, it is necessary to study them in linear excitation regime as well as non linear one. Indeed, many electron dynamics theoretical models, valid in case of atoms or diatomic systems collapse in the case of polyatomic molecules. Moreover, the access to ultrafast light sources now allows to probe multielectronic processes and confront experimental results to theoretical calculations. Model systems C60, PAHs (Naphtalene, Anthracene and Pyrene) as well as DNA/RNA bases (pyrimidic bases Cytosine, Thymine, Uracile) have been the principal objects of study in that purpose. Experiments have been done in angularly resolved photoelectron spectroscopy and ionisation products mass spectroscopy, under XUV (10-30 eV) weak field synchrotron excitation, intense near infrared (I 1013 W/cm2) excitation as well as on a pump-probe XUV-IR laser beamline that give access to a hundred attosecond time resolution. With help of those tools, we evidenced and modeled the influence of the surface plasmon resonance of C60 at 20 eV in its photoionization dynamics at the attosecond timescale. We identified the population of Rydberg states during multiphoton ionisation of DNA/RNA bases similar for all the bases. This constraints theoretical models about non linear response of complex system under those excitation conditions. Finally we have been able to observe non adiabatic dynamics (electrons-nucleus couplings at a few tens of femtoseconds timescale) that appear consecutively of multielectronic excitation and ionization processes (shake-up mechanism)

La physique attoseconde est un domaine en pleine expansion, intrinsèquement lié au processus de génération d’harmoniques d’ordre élevé. Cette émission, sous forme d’un train d’impulsions attosecondes ou d’une impulsion attoseconde isolée, constitue une source de lumière dans le domaine spectral extrême-UV (XUV), ultra-brève, cohérente, parfaitement synchrone du champ générateur. Deux thématiques ont été abordées. La première consiste en la caractérisation complète de l’état de polarisation des harmoniques par Polarimétrie Moléculaire en collaboration avec l’ISMO-Orsay. Cette technique est basée sur la mesure de la distribution angulaire des photoélectrons dans le référentiel moléculaire lors de l’ionisation dissociative de la molécule de NO. Nous l’appliquons à trois configurations produisant un rayonnement harmonique polarisé elliptiquement. Nous obtenons ainsi, pour la première fois, la valeur absolue de l’ellipticité harmonique, son signe, ainsi que le taux de dépolarisation.La seconde thématique est la photoionisation attoseconde résonante : nous avons étudié la photoionisation de l’hélium au voisinage de la résonance d'autoionisation 2s2p à 60.15eV, excitée par une impulsion XUV accordable et sondée par une impulsion laser IR en utilisant la technique RABBIT, qui permet la mesure de l’amplitude et de la phase spectrales de la transition résonante à deux photons. Il est ainsi possible de reconstruire dans le domaine temporel, le paquet d'ondes électronique (POE) à 2 photons. Ces mesures ont été complétées par des simulations effectuées par nos collaborateurs à UAM-Madrid et au LCPMR-Paris, qui montrent que, dans nos conditions expérimentales, ce paquet à deux photons est une image fidèle du paquet résonant à un photon. Ceci représente la première reconstruction de la dynamique temporelle d’une résonance non perturbée par le champ laser, avec une résolution attoseconde. / Attosecond physics is an expending field, intrinsically linked to the High Harmonic Generation process. This emission, which can be either an attosecond pulse train or an isolated attosecond pulse, constitutes a light source in the extreme-UV (XUV) spectral domain, coherent, perfectly synchronous of the generating field. Two thematic have been studied. The first one consists in the complete characterization of the harmonic emission through Molecular Polarimetry, in collaboration with ISMO-Orsay. This technique is based on the measurement of the Molecular Frame PhotoElectron Angular Distribution, during the dissociative ionization of NO molecules. We applied this technique to three configurations producing an elliptically polarized light. For the first time, we obtain the absolute value of the ellipticity, its sign and the depolarization rate. The second topic is the resonant attosecond photoionization: we studied the photoionization of helium, close to the 2s2p autoionization resonance at 60.15 eV, excited by a tunable XUV pulse and probed by an IR pulse, using RABBIT technique, enabling the measurement of the spectral amplitude and phase of the two photons resonant transition. From this, we can reconstruct the two-photons electron wave packets (EWP). These measurements have been completed by simulations done by our collaborator from UAM-Madrid and LCPMR-Paris, showing that, in our experimental conditions, this two photons EWP corresponds to the image of the one-photon EWP. This measurement is the first reconstruction of the temporal dynamic of a resonance non-perturbed by a laser field, with an attosecond resolution.

Le moment angulaire est une quantité essentielle pour l'étude d'objets en interaction. Tout comme la matière, un rayonnement porte du moment angulaire. Il se décompose en deux composantes, moment angulaire de spin (MAS) et moment angulaire orbital (MAO). Chacune de ces composantes a des propriétés spécifiques et ont donné lieu à de nombreuses applications en utilisant de la lumière dans le domaine visible et infrarouge. Dans cette thèse, nous nous proposons d'étudier le comportement des deux types de moment angulaire de la lumière dans un processus très non-linéaire appelé génération d'harmoniques d'ordre élevé (GHOE). Dans ce processus physique connu depuis 1987, un laser infrarouge intense est focalisé dans un jet d'atomes ou de molécules, ce qui dans le bon régime d'intensité permet de générer un rayonnement à courte longueur d'onde (domaine extrême ultraviolet) et extrêmement bref (attoseconde, 1 as = 10⁻¹⁸ s). Nous commençons par décrire théoriquement ce processus, ainsi que définir de manière approfondie la notion de moment angulaire de la lumière. Nous étudions ensuite la GHOE à partir d'un faisceau infrarouge portant du MAO, ce qui nous permet d'obtenir une source unique, générant des impulsions lumineuses ultrabrève de moment angulaire orbital contrôlé et de longueur d'onde de l'ordre de 10nm. Nous étudions étudions la GHOE à partir de faisceaux portant du MAS. En utilisant une résonance du gaz de génération, nous parvenons à transmettre ce moment angulaire au rayonnement extrême ultraviolet. Ce rayonnement est ensuite utilisé pour mesurer des dichroïsmes circulaires de photoionisation dans des molécules chirales, mesures auparavant réservées aux sources synchrotrons. Ceci ouvre la voie à des mesures chirotpiques résolues en temps à l'échelle femto/attoseconde. / Angular momentum is an ubiquitous quantity in all areas of physics. Just like matter, radiation carries angular momentum. It can be decomposed in two parts, namely the spin angular momentum (SAM) and the orbital angular momentum (OAM). Each one of these components has very specific properties and lead to numerous applications using visible and infrared light. In this thesis, we study the behavior of these two types of light angular momentum in a very non-linear process called high harmonic generation (HHG). In this physical process known since 1987, an intense infrared laser is focused into an atomic or molecular gas jet, which in the right intensity regime allows to generate a radiation which has a short wavelength (extreme ultraviolet domain) and is extremely brief (attosecond, 1 as = 10⁻¹⁸ s).We begin by describing theoretically this process, as well as defining in depth the notion of light angular momentum. We then study HHG from an infrared laser carrying OAM. This allows to obtain an unique light source, generating ultrashort light pulses of controlled orbital angular momentum with a wavelength of the order of 10 nm. We then study GHOE from beams carrying MAS. Using a resonance from the generation gas, we manage to transfer this angular momentum to the emitted extreme ultraviolet radiation. This radiation is finally used to measure photoionisation circular dichroisms in chiral molecules, measurements previously restricted to synchrotron sources. This paves the way towards chiroptic time resolved measurement on a femto/attosecond timescale.

Cette thèse s’intéresse à la photo-ionisation de systèmes atomiques et moléculaires en phase gazeuse à l’aide d’harmoniques d’ordre élevé, un rayonnement cohérent dans le domaine de l’extrême ultraviolet (10-100 eV) sous la forme de trains d’impulsions attosecondes (1 as = 10-18 s). Dans un premier temps, les dynamiques électroniques au cours de l’auto-ionisation de gaz rares sont étudiées par interférométrie électronique. L’auto-ionisation résulte de l’interférence entre un chemin d’ionisation direct et un chemin résonant pour lequel l’atome reste transitoirement piégé dans un état excité.L’amplitude de la transition associée à ces processus est accessible via des expériences de photo-ionisation dans le domaine spectral (sur synchrotron par exemple), mais ce n’est pas le cas de la phase qui est pourtant essentielle à la compréhension de la dynamique électronique.Nous avons développé plusieurs méthodes interférométriques afin de mesurer la phase spectrale associée aux transitions électroniques vers des résonances de Fano dans les gaz rares.A partir des informations dans le domaine spectral, nous avons reconstruit pour la première fois la dynamique d'auto-ionisation ultra-rapide dans le domaine temporel et observé les interférences électroniques donnant lieu au profil de raie asymétrique. Dans un second temps, la photo-ionisation de molécules de NO est étudiée dans le référentiel moléculaire et utilisée comme un polarimètre afin de caractériser complètement l’état de polarisation du rayonnement harmonique, et en particulier de distinguer la partie du rayonnement polarisée circulairement d’une éventuelle partie dépolarisée. Nous présentons les résultats des mesures de polarimétrie moléculaire dans le cas de la génération d’harmoniques par un champ à deux couleurs polarisées circulairement en sens opposé. Ces études, complétées par des simulations numériques, permettent de proposer des conditions optimales de génération de rayonnement harmonique polarisé circulairement et contribuent à ouvrir la voie vers des études de dichroïsme circulaire ultrarapide dans la matière. / In this work, photoionzation of atomic and molecular species in the gas phase is investigated with high-harmonic radiation. In a first part, electronic dynamics in the autoionization process of rare gases in studied with electron interferometry. This method gives access to the spectral phase of the transition to the autoionizing state, and allows there construction of the entire autoionization dynamics. The ultrafast electronic dynamics, as well as the build-up of the celebrated asymmetric Fano profile, are observed experimentally for the first time. In a second part, photoionization of NO molecules in the molecular frame is used as a polarimeter to completeley characterize the polarization state of high-harmonics. In particular, this method can address the challenging disentanglement of the circular and unpolarized components of the light. The experimental results, completed by numerical simulations, allow defining optimal generation conditions of fully circularly-polarized harmonics for advanced studies of ultrafast dichroisms in matte

L'interaction des puissantes impulsions laser avec les gaz atomiques et moléculaires entraîne l’émission de flashs exceptionnellement brefs de lumière XUV grâce au processus de génération harmonique d'ordre élevé (GHOE) de la fréquence laser fondamentale. Ce rayonnement ultra-bref, dans la gamme attoseconde (10⁻¹⁸ s), permet des investigations détaillées de la dynamique électronique ultra-rapide dans la matière. Le travail de cette thèse consiste à étudier les délais de photoionisation au voisinage de différents types de résonances, en utilisant la technique Rainbow RABBIT. Il s'agit d'une technique interférométrique à deux couleurs (XUV + IR) qui permet d'accéder au temps nécessaire à l'électron pour s'échapper du potentiel atomique avec une haute résolution. Nous nous intéressons particulièrement à deux cas: i) les résonances auto-ionisantes spectralement étroites (dizaines de meV) et ii) les minima de type Cooper ayant une largeur spectrale de quelques eV. L'effet de ces structures de continuum sur la dynamique d'ionisation correspondante est étudié. / The interaction of intense laser pulses with atomic and molecular gases results in exceptionally short bursts of XUV light, through the process of high-order harmonic generation of the fundamental laser frequency. This ultrashort radiation, in the attosecond (10⁻¹⁸ s) range, allows detailed investigations of ultrafast electron dynamics in matter. The work of this thesis consists in studying the photoionization delays close to different types of resonances, using the Rainbow RABBIT technique. This is a two-color interferometric technique (XUV + IR) that allows access to the time required for the electron to escape the atomic potential with high resolution. We are particularly interested in two cases: i) autoionizing resonances which are spectrally narrow (tens of meV) and ii) Cooper-type minima which have a spectral width of some eV. The effect of these continuum structures on the corresponding ionization dynamics is studied.

Les impulsions laser ultrabrèves nous permettent de suivre en temps réel les phénomènes ultrarapides au sein de la matière à l’échelle microscopique. C’est précisément pour l’invention de la chimie à l’échelle femtoseconde, ou femtochimie, qu’Ahmed Zewail se vit décerner le prix Nobel de chimie en 1999. Depuis les utilisateurs du laser cherchent à augmenter la résolution temporelle, c’est-à-dire réduire la durée des impulsions laser. Aujourd’hui, nous savons générer des flashs lumineux à l’échelle attoseconde dans le domaine spectral de l’extrême ultraviolet (XUV) mais l’efficacité de génération reste faible et le développement de sources laser attosecondes intenses constitue un sujet de recherche très actif sur le plan international.Notre groupe au LOA se concentre sur la génération d’impulsions attoseconde sur miroir plasma en régime relativiste. Pour cela, il cherche à développer une source d’impulsions femtosecondes à forte cadence et fort contraste et suffisamment énergétiques pour atteindre des intensités relativistes (>> 10^18W/cm2) lorsqu’elles sont fortement focalisées sur un plasma surdense. Un plasma surdense réfléchit la lumière incidente et par conséquent agit comme un miroir qui se déplaçant à vitesse relativiste et qui comprime l’impulsion incidente, produisant ainsi un flash attoseconde par cycle optique. En utilisant des impulsions proches d’un cycle optique, il est donc envisageable de générer une seule impulsion attoseconde intense pendant l’interaction.Dans la première partie de mon travail de thèse, j’ai réalisé un compresseur nonlinéaire pour réduire la durée des impulsions issues d’une chaîne à double dérive de fréquence (10mJ, 25fs, 1kHz) à phase enveloppe-porteuse (CEP) stabilisée. En propageant les impulsions du laser à haute intensité dans une fibre creuse remplie de gaz rare, j’ai réussi à générer des impulsions de 1.3 cycle optique avec une puissance crête autour de 1TW avec une CEP stabilisée. Dans un deuxième temps, j’ai mis en forme spatialement et temporellement les impulsions issues du compresseur à fibre pour générer à la fois des impulsions attosecondes intenses et des faisceaux d’électrons énergétiques sur un miroir plasma à gradient de densité contrôlé. Ces expériences nous permis, pour la première fois, de mettre en évidence la production d’impulsions attosecondes isolées dans l’XUV, l’émission corrélée de faisceaux d’électrons énergétiques en régime relativiste ainsi qu’un nouveau régime d’accélération d’électrons à très long gradient plasma. / Very short light pulses allow us to resolve ultrafast processes in molecules, atoms and condensed matter. This started with the advent of Femtochemistry, for which Ahmed Zewail received the Novel Prize in Chemistry in 1999. Ever since, researcher have been trying to push the temporal resolution further and we have now reached attosecond pulse durations. Their generation, however, remains very challenging and various different generation mechanisms are the topic of heated research around the world.Our group focuses on attosecond pulse generation and ultrashort electron bunch acceleration on solid targets. In particular, this thesis deals with the upgrade of a high intensity, high contrast, kHz, femtosecond laser chain to reach the relativistic interaction regime on solid targets. Few cycle driving laser pulses should allow the generation of intense isolated attosecond pulses. A requirement to perform true attosecond pump-probe exeriments.To achive this, a HCF postcompression scheme has been conceived and implemented to shorten the duration of a traditional laser amplifier. With this a peak intensity of 1TW was achieved with near-single-cycle pulse duration. For controlled experiments, a vacuum beamline was developed and implemented to accurately control the laser and plasma conditions on target.During the second part of this thesis, this laser chain was put in action to drive relativistic harmonic generation on solid targets. It was the first time ever that this has been achieved at 1 kHz. By CEP gating the few-cycle-pulses, single attosecond pulses were generated. This conclusion has been supported by numerical simulations. Additionally a new regime to accelerate electron bunches on soft gradients has been detected.