La recherche sur la dynamique électronique des atomes et des molécules, exposés à des champs laser intenses, a suscité un grand intérêt dans de nombreuses disciplines au cours des décennies. Dans ce domaine, les expériences de l'interaction laser-matière, pour l'exploration des mécanismes sous-jacents, sont en réelle expansion avec l'avènement des impulsions laser de ultracourtes (femtoseconde et attoseconde). Cependant, la description théorique du l'irradiation laser reste un défi, en particulier pour les systèmes complexes comme le fullerène C60. Pour ce faire, nous exploitons à part entière "La Théorie de la Fonctionnelle de la Densité dépendant du temps (TDDFT)", pour décrire l'émission d'électrons induite par un large éventail d'impulsions laser, de faible à forte intensité, et de la femtoseconde à l'attoseconde de durée. La première partie de la thèse consiste en l'étude de la dynamique électronique du C60, irradié par des impulsions laser de l'ordre de la femtoseconde. Trois mécanismes, l'ionisation à un photon, l'ionisation multi-photon, et l'ionisation à champ fort, sont largement explorés via les Spectres de PhotoÉlectrons (PES) et la Distribution Angulaire des Photoélectrons (PAD). Notre analyse montre que pour une ionisation à un photon, les PES révèlent essentiellement les états occupés à une particule qui peuvent être associés à la dépletion orbitale. Les PAD, quant à eux, peuvent être définis comme un paramètre d'anisotropie sensible aux états électroniques, et non à la fréquence du laser. Pour une ionization multi-photon, les PES sont principalement générés par les orbitales les plus élevées, et les PAD révèlent l'augmentation de l'anisotropie avec l'ordre des photons. Pour une ionisation à champ fort, les PES sont caractérisés par un large plateau à hautes energies, cause de la réintégration des électrons émis, les détails de ce plateau sont analysés à l'aide d'un modèle à trois étapes. Les PAD des électrons à haute énergie montrent un fort alignement le long de la polarisation laser, générant ainsi un faisceau d'électrons hautement collimaté. De plus, nous discutons également des effets de la température du mouvement ionique sur les PES et PAD. La deuxième partie du travail est centrée sur l'ionisation des atomes et des molécules qui sont soumis à des impulsions de l'ultraviolet extrême (XUV) de l'ordre de l'attoseconde en présence d'un champ infrarouge (IR). En utilisant des paramètres laser similaires aux expériences, nous constatons que pour l'atome He, l'ionisation est répartie en cycles sur l'échelle attoseconde de temps en function du déphasage entre les ondes IR et XUV, alors que pour l'atome Ar ceci n'existe pas. Pour mieux comprendre ce phénomène, nous faisons une étude systématique sur l'effet des paramètres clé du laser dans le régime IR. Nos résultats montrent que l'intensité du laser IR et la fréquence XUV sont des paramètres décisifs. Nous étudions en outre, les effets de résonance sur l'émission d'électrons dans Na2, et nous constatons que modèle d'ionisation peut être liée soit à la fréquence laser IR, soit la fréquence propre du système. Nous étendons ensuite au régime mi-IR (MIR), où des modèles d'ionisation plus complexes sont observés. Enfin, nous développons un modèle schématique qui représente l'émission d'électrons dans un champ laser à deux couleurs, et une solution analytique de la probabilité d'ionisation est également obtenue, ce qui explique bien les principales caractéristiques du modèle d'ionisation. / The investigation of ionization dynamics of atoms and molecules illuminated with intense laser fields has attracted a great of interest in many disciplines over the decades. In this context, experiments of laser-matter interaction on the exploration of underlying mechanisms are considerably expanding with the advent of ultrashort femtosecond and attosecond laser pulses. However, the description of the laser irradiation process from a theoretical perspective is still a challenge, in particular for complex systems, such as the fullerene C60. To that end, we turn to exploit a fully fledged approach "Time-Dependent Density-Functional Theory (TDDFT)" to describe electron emission induced by a broad range of laser pulses from weak to strong and from femtoseconds to attoseconds. The first part of the thesis contributes to the study of ionization dynamics of C60 irradiated by femtosecond laser pulses. Three ionization mechanisms, single-photon ionization, multi-photon ionization, and strong-field ionization, are extensively explored via photoelectron spectra (PES) and photoelectron angular distribution (PAD). Our analysis shows that for single-photon ionization, the PES basically reveal the occupied single-particle states which can be associated with the orbital depletion, and the PAD can be generalized into the anisotropy parameter which sensitively depends on the electronic states instead of the photon frequency. For multi-photon ionization, the PES are mostly generated by few uppermost orbitals, and the PAD reveal larger anisotropy with the increase of photon order. For strong-field ionization, the PES are featured by an extended plateau at high energies due to electron recollisions, and the delicate pattern on the plateau is analyzed by using a three-step model. The PAD of the high-energy electrons shows a strong alignment along the laser polarization, which is promising to generate a highly collimated electron beam. Moreover, we also discuss temperature effects from ionic motion on the PES and PAD. The second part of the work focuses on the ionization dynamics of simple atoms and molecules subject to extreme ultraviolet (XUV) attosecond pulses in the presence of an infrared (IR) field. Using similar laser parameters as experiments, we find that for He atom it leads to subcycle ionization on the attosecond time scale depending on the delay time between IR and XUV pulses, while for Ar atom this is absent. To better understand it, we make a systematic study on the effect of key laser parameters in the IR regime. Our results reveal that IR laser intensity and XUV frequency are decisive parameters. We further study resonance effects on electron emission in Na2 molecule, and we find that ionization pattern can be related to either IR laser frequency or the eigenfrequency of the system. We then extend it to the mid-IR (MIR) regime, where more complex ionization patterns are observed. Finally, we develop a schematic model accounting for electron emission in two-color laser field, and an analytical solution of ionization probability is also obtained, which well explains the main characteristics of the ionization pattern.

Les lasers femtosecondes sont un outil efficace pour induire des modifications structurelles localisées en volume dans les matériaux diélectriques. Initialement transparents, les diélectriques ne commencent à absorber efficacement l’énergie laser que lorsque l’intensité excède le seuil de claquage optique du matériau. Cette propriété, couplée à une durée d’impulsion femtoseconde plus courte que les temps caractéristiques de relaxation de la matière, permet d’obtenir un dépôt d’énergie précis et localisé dans le volume irradié. Pour modéliser la formation de telles structures, un modèle thermo-élasto-plastique en géométrie 2D planaire, incluant la transition solide-liquide via un modèle de ramollissement, a été implémenté dans un code hydrodynamique lagrangien. Des études de la formation d’une cavité et de l’interaction de multiple cavités ont tout d’abord été réalisées en supposant un dépôt instantané d’énergie laser dans le volume d’une cible de silice fondue. La relaxation de la matière chauffée, portée à l’état de plasma dense, induit alors la propagation d’ondes de choc dans le solide froid environnant. Des déformations permanentes peuvent apparaître dans le matériau si la contrainte, induite par ces ondes, excède la limite élastique. Ces premières études ont notamment permis de comprendre et de décrire les différentes étapes de la formation de micro-structures, fortement corrélées au comportement élasto-plastique du solide environnante. De plus, en utilisant une loi de Weibull, tenant compte de la densité de défauts dans la matière, des probabilités de fractures dans le matériau ont été calculées. Dans un second temps, la structuration de la silice fondue par un faisceau de Bessel a été considérée. Un solveur de Maxwell 3D, couplé à une description fluide de la dynamique électronique, a été utilisé pour modéliser le dépôt d’énergie laser. Les résultats ont permis de comprendre comment s’établit le dépôt d’énergie et rendent compte des effets des différents processus d’ionisation sur les évolutions des profils de densité et d’énergie électronique. Des simulations thermo-élasto-plastiques ont ensuite étaient réalisées en utilisant le dépôt d’énergie calculé. Différents types de déformations induites dans la silice ont pu être mis en évidence en fonction de l’énergie et de la durée de l’impulsion incidente, en accord avec les observations expérimentales. / Femtosecond laser pulses are an efficient tool to induce localized structural modifications in the bulk of dielectrics materials. The dielectrics, initially transparent, start to efficiently absorb the energy when the laser intensity exceeds the optical breakdown threshold of the material. This property, coupled to a femtosecond pulse duration smaller than the caracteristic relaxation times of matter, allows to induce a localized and accurate energy deposition in the irradiated volume. In order to model the formation of such structures, a 2D thermo-elasto-plastic model, including solid-liquid transitions through a softening model, has been implemented in a lagrangian hydrodynamic code. Studies on the formation of a single cavity and several interacting cavities have been firstly performed, assuming an instantaneous energy deposition in the bulk of fused silica. The relaxation of the heated matter, transformed to a warm dense plasma, induces shock waves in the surrounding cold solid. Permanent deformations may appear if the stress, induced by the waves, exceeds the yield strength of the material. This first study allowed to understand and describe the various steps of the micro-structures formation, which are strongly correlated to the elasto-plastic behavior of the surrounding solid. Furthermore, by using a Weibull’s law, accounting for defects density in the material, cracks probabilities have been predicted. Secondly, the structuration of fused silica by a Bessel beam has been considered. For that purpose, a 3D Maxwell solver coupled to a fluid description of the electron dynamics has been used to model the laser energy deposition. Results allow to understand how the energy deposition establishes and show the effects of the different ionization processes on the electron density and energy profiles. Then, thermo-elasto-plastic simulations have been carried out including the calculated energy deposition. Various kinds of induced deformations in fused silica have been obtained depending on the incident pulse energy and duration, which is in agreement with experimental observations.

Ce travail porte sur le fonctionnement d'un Laser à Electrons Libres (LEL) en configuration injectée. Trois exemples sont présentés : celui de UVSOR-II (Okazaki, Japon), celui de SPARC (Frascati, Italie) et ceux du projet ARC-EN-CIEL (France). Sur l'exemple de UVSOR-II, injecté avec un laser Ti :Sa à 1 kHz, des thématiques variées ont été abordées : dynamique électronique, cohérence spatiale, structure spectrale et distribution angulaire du rayonnement, optimisation de la source avec une polarisation variable. Sur l'exemple de SPARC, l'injection d'une source harmonique générée dans les gaz (HHG) est envisagée. Cette combinaison originale, offrant un rayonnement spatialement et temporellement cohérent de forte intensité de l'UV aux rayons X, constitue une source d'avenir. Une source harmonique dédiée a été mise au point pour le LEL de SPARC et devrait permettre d'ici fin 2008, outre des études systématiques de la combinaison LEL-HHG, la démonstration de nouvelles configurations de LEL injectés. Enfin, au cours des simulations effectuées pour le dimensionnement des sources de rayonnement d'ARC-EN-CIEL, un nouveau régime de progapation de l'impulsion LEL a été observé et reste en cours d'étude.

Cette thèse est consacrée à l'étude expérimentale du transport dynamique cohérent dans des conducteurs mésoscopiques. Nous avons mis en oeuvre un dispositif expérimental permettant de mesurer pour la première fois l'admittance complexe de circuits quantiques à très basse température (30 mK) dans la gamme de fréquence 1-2 GHz avec une résolution en phase inférieure au degré. Nous avons alors répondu expérimentalement aux travaux théoriques de A. Prêtre, H. Thomas et M. Büttiker concernant le transport dynamique cohérent<br />à travers un circuit RC mésoscopique quantique. Nous avons confirmé que la résistance de relaxation de charge d'un tel circuit est constante et égale au demi quantum de résistance h/2e^2. Cette étude a été suivie de la mesure de l'admittance d'un contact ponctuel quantique (CPQ) où nous avons mis en évidence un effet inductif des barres de Hall reliant le CPQ aux<br />contacts ohmiques et mesuré une inductance cinétique quantifiée. Une dernière partie de ce travail de thèse concerne la caractérisation de la statistique de photons émis par un conducteur à l'équilibre thermique. Nous avons démontré qu'il est possible, à l'aide d'une expérience de type Hanbury-Brown & Twiss sur des photons GHz, d'étudier la statistique quantique<br />des photons émis par un conducteur quantique.

Cette thèse est consacrée à l'étude du transport dynamique subnanoseconde de charges<br />dans un conducteur quantique modèle : le circuit RC quantique. En appliquant des tensions<br />hyperfréquence sur une grille située au dessus d'une boîte quantique de taille submicronique,<br />on peut sonder la dynamique de transfert de charges de la boîte vers son réservoir. Dans<br />le régime linéaire, elle est caractérisée par une capacité quantique reliée à la densité d'états<br />de la boîte et une résistance de relaxation de charge constante et égale au demi quantum<br />de résistance h/2e^2 lorsqu'un seul mode de conduction est transmis du réservoir à la boîte. Je<br />me suis plus largement consacré à l'étude du régime non linéaire obtenu en appliquant des<br />tensions créneau d'amplitude comparable à l'énergie d'addition de la boîte (énergie nécessaire<br />pour ajouter une charge élémentaire). J'ai mis en évidence dans ce régime une quantification<br />du courant alternatif en unité de 2ef qui traduit l'émission et l'absorption par la boîte d'une<br />charge unique à chaque période du signal d'excitation. Ce dispositif fonctionne alors comme<br />une source d'électrons uniques analogue aux sources de photons uniques en optique. L'évolution<br />du temps d'émission de la charge par effet tunnel en fonction des différents paramètres<br />contrôlables (couplage de la boîte au réservoir, potentiel de la boîte ...) a été déterminée dans<br />une large gamme temporelle, de la centaine de picosecondes à la dizaine de nanosecondes. Ces<br />résultats sont en excellent accord avec un modèle théorique simple que j'ai développé durant<br />ma thèse. Ils ouvrent la voie à des expériences d'optique électronique à une seule particule.

L'avènement de la physique attoseconde a amené de nouveaux challenges tant expérimentaux que théoriques. En effet, l'observation de processus dynamiques, intervenant aux échelles de temps intrinsèques des mouvements des charges aux échelles atomiques, permet d'envisager des nouveaux processus pour lesquels le rôle des corrélations et des couplages non-adiabatiques deviennent primordiaux. Les travaux présentés dans ce manuscrit s'inscrivent dans le cadre de l'étude des molécules complexes, en particulier carbonées, soumises à une impulsion lumineuse courte. Pour de telles échelles de temps (femtoseconde / attoseconde) et d'énergie (IR / UVX), les principales approximations permettant l'étude des systèmes électroniques ne sont plus valides. Cette thèse présente les simulations théoriques réalisées permettant l'étude théorique de molécules dans de telles conditions. L'étude des dynamiques de migration de charges corrélées au sein des molécules de benzène, de différents hydrocarbures aromatiques polycycliques ainsi qu'au sein de molécules d'intérêt biologique telles que la phénylalanine, a été réalisée. Ce type de dynamiques n'a jamais pu être observé expérimentalement. Une attention particulière a donc été portée à la faisabilité d'une expérience dans le cas de la molécule de benzène. Les relaxations non-adiabatiques de la molécule de naphtalène soumise à une impulsion UVX ont été étudiées. Enfin, les dynamiques à l'échelle du cycle optique, rencontrées par un groupe de molécules de taille intermédiaire soumis à une impulsion IR, ont été abordées. Ces simulations ont permis d'interpréter des expériences pompe-sonde réalisées par des membres de notre équipe / The advent of attosecond physics has brought new experimental and theoretical challenges. Indeed, the observation of dynamic processes occurring at the intrinsic time scale of charge motion at atomic scale, allows to consider new processes for which the role of correlations and non-adiabatic couplings become primordial. The work presented in this manuscript falls in the context of the study of complex molecules subject to a short light pulse. For such time (femtosecond / attosecond) and energy scales (IR / XUV), the main approximations that permit the study of electronic systems are no longer appropriate. In this thesis, we present the simulations realized for the theoretical study of molecules in such conditions. We studied the correlated charge migration dynamics in several molecules like the benzene, different polycyclic aromatic hydrocarbons and molecules of biological interest such as phenylalanine. This kind of dynamics has never been observed experimentally. Hence, a particular attention was paid to the feasibility of an experiment in the case of the benzene molecule. The non-adiabatic relaxations of the naphthalene molecule subjected to a XUV pulse were also studied. Finally, dynamics occurring at the optical cycle time scale experienced by a group of medium-sized molecules subject to an IR pulse, were discussed. These simulations were used to interpret pump-probe experiments made by members of our team

L'objet de cette thèse est la caractérisation d'une source d'électrons uniques subnanoseconde réalisée à partir d'une boîte quantique dans un gaz bidimensionnel d'électrons. Nous avons tout d'abord mis en évidence la quantication du courant alternatif moyen en unités de 2ef, où f est la fréquence d'excitation de la source, lorsque la tension appliquée compense l'énergie d'addition de la boîte. Cette quantication correspond à l'injection d'un unique électron et d'un unique trou par période du signal excitateur, au début de chaque alternance. Le temps de sortie des charges, mesuré expérimentalement, est contrôlé par la transmission de la barrière tunnel entre la boîte et le réservoir. Nous avons ensuite construit un dispositif cryogénique original de mesure de bruit haute fréquence extrêmement sensible et très stable, qui nous a permis de mesurer le bruit de la source d'électrons uniques. Nos résultats sont en très bon accord avec deux modèles théoriques que nous avons développés. Le premier est un modèle de diusion que nous avons adapté à l'étude de notre source, permettant l'étude numérique du bruit en fonction d'un grand nombre de paramètres. Le second est un modèle heuristique simple, permettant de mieux comprendre les origines physiques du bruit observé. Nous avons ainsi identié un régime de bruit de grenaille, lorsque la charge émise par demi-période est très petite devant 1. À l'inverse, lorsque la charge émise par demi-période est proche de 1, le modèle prédit un régime de bruit de phase correspondant à l'incertitude quantique sur l'instant de sortie des charges. L'accord observé avec les mesures conrme l'émission de charges uniques par notre source dans certains régimes. Celle-ci sera ensuite utilisée pour réaliser des expériences similaires à celles de l'optique quantique avec des électrons uniques.

La spectroscopie par transformée de Fourier est l'outil multiplexe de mesure de spectres à haute résolution le plus utilisé dans l'infrarouge. Son extension au domaine Térahertz se révèle de grand intérêt pour la spectroscopie de molécules présentes dans le milieu interstellaire, mais se heurte à différents obstacles : en particulier, aucune source large bande n'est suffisamment intense et stable pour ces applications. Cette thèse présente des développements instrumentaux basés sur l'exploitation du rayonnement synchrotron cohérent (CSR) sur la ligne AILES du synchrotron SOLEIL, optimisée pour l'infrarouge lointain. Les conditions de production du CSR sont étudiées pour les besoins des analyses spectroscopiques à haute résolution ; les performances de cette source sont caractérisées et comparées à celles du rayonnement incohérent. La mise en place d'un système de double détection permet une correction de l'effet des instabilités de la source et une augmentation conséquente du rapport signal-sur-bruit. Ces développements sont appliqués à la mesure de spectres de rotation pure ; une modélisation améliorée du spectre dans l'état fondamental de la molécule de propynal a ainsi pu être faite, prouvant la complémentarité de la source étudiée vis-à-vis des sources micro-onde ou infrarouge classiques.

Cette thèse est consacrée à la manipulation d'excitations mono-électroniques dans un conducteur quantique balistique, par l'implémentation d'expériences d'optique quantique électronique avec la résolution d'une charge élémentaire. Une capacité mésoscopique produit à la demande des excitations monoélectroniques dans le canal de bord externe de l'effet Hall quantique. Nous mesurons les fluctuations de courant après partitionnement des excitations sur une lame séparatrice électronique, dans un analogue de l'expérience de Hanbury-Brown & Twiss, afin de révéler les excitations neutres (paires électron/trou) qui peuvent accompagner la charge produite. Les excitations thermiques dans la mer de Fermi sont alors responsables d'interférences à deux particules qui permettent d'obtenir des informations sur la distribution en énergie des quasiparticules émises par la source. A l'aide de deux sources indépendantes et synchronisées, nous générons deux quasi-particules indiscernables, qui interfèrent sur une lame séparatrice dans un analogue de l'expérience de Hong-Ou-Mandel. La visibilité de ce phénomène est possiblement limité par la décohérence des paquets d'ondes électroniques par interaction avec l'environnement, notamment les autres canaux de bords. En mesurant le couplage capacitif entre deux canaux de bords co-propageant, nous caractérisons les effets de l'interaction coulombienne et mettons en évidence un mode neutre de propagation. Ces expériences constituent les premières implémentations d'expériences d'optique quantique électronique avec des charges uniques, et permettent d'envisager des expériences plus complexes comme la tomographie d'un paquet d'onde mono-électronique.

Cette thèse porte sur deux projets visant au développement de nouvelles approches pour simuler les dynamiques moléculaire et électronique avec application à des biomolécules étendues. Dans la première partie nous cherchons à améliorer significativement la précision des simulations des propriétés rédox des protéines. Dans ce contexte, l'objectif est de recourir à de champ de force reposant sur une description multipolaire des interactions électrostatiques (AMOEBA) pour estimer les potentiels redox d'hémoprotéines. Nous avons dérivé des paramètres pour AMOEBA afin de décrire précisément les interactions électrostatiques avec l'hème. Une amélioration très encourageante est obtenue par rapport aux champs de forces standard. Le second projet vise à développer de nouvelles méthodes pour étudier la dynamique des électrons dans des biomolécules à l'échelle attoseconde en incluant les effets d'environnement. Nous avons conçu un couplage original entre la théorie de la fonctionnelle de la densité dépendant du temps (RT-TDDFT) et un modèle de mécanique moléculaire polarisable (MMpol). Une implémentation efficace et robuste de cette méthode a été réalisée dans le logiciel deMon2k. L'utilisation de techniques d'ajustements de densités électroniques auxiliaires permet de réduire drastiquement le coût de calcul des propagations RT-TDDFT/MMpol. La méthode est appliquée à l'analyse de la dissipation d'énergie dans l'environnement d'un peptide excité par un impulsion laser. / This thesis involves two projects devoted to the development of advanced approaches for simulating molecular and electron dynamics in extended biomolecules. The first project aims at significantly improving the accuracy of redox potentials of proteins by numerical simulations. A sophisticated force field relying on a multipolar description of electrostartic interactions (AMOEBA) is used to perform molecular dynamics simulations onheme proteins. We derived parameters for AMOEBA to accurately describe electrostatic interactions with hemein both ferrous and ferric states. Very encouraging improvements are obtained compared to the standard force fields. The second project aims at developing original approaches for simulating ultrafast electron dynamics in biomolecules in contact to polarizable environments. We devised acombination of Real-time Time-Dependent Density Functional Theory (RT-TDDFT) and polarizable Molecular Mechanics (MMpol). An efficient and robust implementation of this method has been realized in deMon2k software. Density fitting techniques allow to reduce the computational cost of RT-TDDFT/MMpol propagations. The methodology is applied to understand the mechanisms of energy dissipation of a peptide excited by a laser pulse.