This dissertation presents a scientific framework that facilitates enhanced understanding of aerosol source - receptor (S/R) relationships and their impact on the local, regional and global air quality by employing a complementary suite of modeling methods. The receptor - oriented Positive Matrix Factorization (PMF) technique is combined with Potential Source Contribution Function (PSCF), a trajectory ensemble model, to characterize sources influencing the aerosols measured at Gosan, Korea during spring 2001. It is found that the episodic dust events originating from desert regions in East Asia (EA) that mix with pollution along the transit path, have a significant and pervasive impact on the air quality of Gosan. The intercontinental and hemispheric transport of aerosols is analyzed by a series of emission perturbation simulations with the Sulfur Transport and dEposition Model (STEM), a regional scale Chemical Transport Model (CTM), evaluated with observations from the 2008 NASA ARCTAS field campaign. This modeling study shows that pollution transport from regions outside North America (NA) contributed ∼ 30 and 20% to NA sulfate and BC surface concentration. This study also identifies aerosols transported from Europe, NA and EA regions as significant contributors to springtime Arctic sulfate and BC. Trajectory ensemble models are combined with source region tagged tracer model output to identify the source regions and possible instances of quasi-lagrangian sampled air masses during the 2006 NASA INTEX-B field campaign. The impact of specific emission sectors from Asia during the INTEX-B period is studied with the STEM model, identifying residential sector as potential target for emission reduction to combat global warming. The output from the STEM model constrained with satellite derived aerosol optical depth and ground based measurements of single scattering albedo via an optimal interpolation assimilation scheme is combined with the PMF technique to characterize the seasonality and regional distribution of aerosols in Asia. This innovative analysis framework that combines the output from source - oriented chemical transport models with receptor models is shown to reduce the uncertainty in aerosol distributions, which in turn leads to better estimates of source - receptor relationships and impact assessments of aerosol radiative forcing and health effects due to air pollution.

La composition chimique atmosphérique dépend principalement des émissions de polluants, de leurs précurseurs et de la météorologie. Les stratégies de gestion de la qualité de l’air ambitionnent des réductions substantielles d’émissions à long terme. Mais il est légitime d’évaluer si l’impact du changement climatique pourrait compenser ces efforts.Afin de répondre à cette problématique, on a recours à la modélisation qui permet de faire des projections à long terme, sous différents scénarios de sensibilité pour isoler les principaux facteurs. Se pose alors le problème des incertitudes dans la modélisation. L’approche privilégié pour les études d’impact du climat est la modélisation ensembliste. Cependant du fait de l'important coût de calcul, on constate qu’aucune étude passée d’impact du climat sur la qualité de l’air ne repose sur un ensemble large de projections climatiques. C’est pourquoi, nous avons développé une méthode statistique alternative, entraînée sur des grands ensembles de simulation, pour caractériser l'impact des émissions et de la météorologie sur la qualité de l'air dans un contexte de changement climatique.Nous avons montré qu'un modèle statistique permettait d'obtenir des réponses sur l'impact du climat sans forcément avoir à réaliser explicitement des modélisations d'ensemble. La méthode développée donne des résultats avec une incertitude faible sur le long terme, même si nous avons montré ses limites lorsqu'il s'agit de traiter des cas de pollution extrêmes.Afin de quantifier l'erreur induite par les données climatiques des modèles actuellement conservées de manière partielle, nous avons réalisé une étude de sensibilité à la résolution verticale des modèles climatiques régionaux. Nous avons montré qu'un minimum de dix niveaux verticaux, ainsi que des variables supplémentaires à l'existant étaient indispensables si l'on voulait que l'erreur de simulation reste inférieure au signal climatique étudié.Enfin, nous avons utilisé le modèle statistique pour confronter l’impact du changement climatique aux réductions d'émissions anthropiques attendues à l’avenir. Les résultats ont permis de mettre en évidence que le bénéfice climatique pour les particules fines, PM2.5, était du même ordre de grandeur que les baisses réalisées dans le secteur le plus influent de chaque pays étudié. Ces baisses d'émissions vont donc être renforcées par le changement climatique. Au contraire, pour le SOMO35, la pénalité climatique va contrebalancer les efforts de réductions d'émissions réalisés entre 2050 et 2010. Pour les pays analysés, on peut estimer la date approximative de l’émergence du signal induit par le changement climatique malgré la réduction des émissions attendue dans la législation actuelle. / The atmospheric composition is mainly driven by the emission of primary pollutants and precursors and meteorology. Because of its sensitivity to unfavorable weather patterns, air pollution is expected to be sensitive to climate change. That is why the aim of this work is to estimate the effect of climate change over air pollution in Europe at the end of the century. To achieve this we rely on modeling which allow to cover such timescales. To reduce uncertainties and quantify the effect of climate change on air quality, ensemble approaches should be applied. However, the computing cost of such methods is substantial. To overcome this issue we developed a statistical method which does not require forcing a chemistry and transport model with a large ensemble of climate projections. The results obtained with this statistical method are in good agreement with full chemistry-transport models when considering long time periods. But we point out the limits of the method when focusing on extreme pollution events. The statistical model can be used to assess the uncertainty of using a comprehensive ensemble of climate forcing in terms of air quality impacts. The statistical approach can also help identifying a subset of climate forcing that should be explored in priority to drive chemistry-transport models.Such a subset of climate models is however only available at a degraded vertical resolution on existing databases such as EuroCordex. To quantify the error induced when using a meteorological variables only saved for a few vertical levels, a sensitivity study focused on the impact of the vertical resolution of the meteorological data has been perfomed. We emphasized that a minimum of 10 vertical levels and some specific variables were required to study the impact of climate change on air quality to keep the error lower than the climate change signal.Finally, we use the statistical method to compare the climate change effect and the future emissions reduction impact estimated also with a surrogate model. We exhibit that the magnitude of climate benefit for PM2.5 will be comparable to the emissions reductions of the dominant sector in each country studied. These emissions decreases will therefore be reinforced the climate change. On the opposite, for SOMO35, the climate penalty will jeopardize the emission reductions between 2010 and 2050. We also evaluate that climate change will become more important than the expected reduction emissions signal.

Des détériorations importantes sont observées dans les réseaux d’assainissement en béton en raison de la présence d’hydrogène sulfuré (H2S). Différentes études ont montré qu’un environnement riche en hydrogène sulfuré entraîne, au contact de surfaces cimentaires, la sélection de bactéries sulfo-oxydantes (bactéries capables d’oxyder des composés soufrés réduits), menant à la production d’acide sulfurique. Cet acide détériore localement les réseaux par dissolution et recomposition minéralogique de la matrice cimentaire (formation de gypse et d’ettringite). Les réseaux ne collectent alors plus correctement les eaux usées et ce phénomène provoque donc des travaux de rénovation onéreux. Dans ce contexte, des solutions plus performantes que celles mises en place actuellement doivent être étudiées. L’objectif du projet FUI DURANET dans lequel s’inscrit cette thèse vise à proposer un essai accéléré et à développer un modèle.La mise en place d’essais abiotiques a permis de démontrer que cette première étape n’est pas l’étape limitante du phénomène de biodétérioration. En effet, le pH de surface des matériaux cimentaires adapté au développement microbien est rapidement atteint lorsqu’ils sont mis au contact de l’hydrogène sulfuré à une concentration élevée (100 ppm), quel que soit le matériau cimentaire considéré (mortiers à base de ciments CEM I, CEM III, CEM IV, CEM V, CAC et CSS). La modélisation de l’attaque par l’acide sulfurique et la mise en place d’un essai représentatif et accéléré ont ensuite été abordées pour prédire la durabilité des différents matériaux cimentaires de l’étude. Pour l’essai, différentes techniques d’ensemencement des microorganismes à la surface des matériaux cimentaires ont été comparées, afin de déterminer laquelle mène à la meilleure reproduction des conditions d’un réseau d’assainissement et à l’accélération des mécanismes de biodétérioration la plus importante. Ces essais permettent de préconiser l’utilisation de boues activées contenant un consortium de microorganismes, par rapport à l’utilisation de souches de collection, dont l’activité dépend trop fortement de leur adaptabilité aux conditions environnementales. L’ensemble des résultats, obtenus expérimentalement et par modélisation, montre une meilleure résistance des ciments d’aluminate de calcium et une dégradation très importante des ciments Portland face aux mécanismes mis en jeu, en accord avec les essais in-situ / Important deteriorations have been observed in concrete sewers, due to hydrogen sulfide (H2S) presence. H2S is used as nutrients for sulfur-oxidizing bacteria (bacteria able to oxidize the reduced sulfur compounds) and is oxidized into sulfuric acid. This acid attack of concrete leads to cementitious matrix dissolution and expansive products formation (gypsum and ettringite). This phenomenon disturbs the sewer system and conducts to expensive works of rehabilitation. In order to avoid this degradation, a French project named “FUI Duranet” was initiated to propose more efficient solutions. The aim of this thesis is to define a representative and accelerated test as well as a predictive model.Abiotic tests allow stating that this first stage of the biodeterioration mechanisms is not the limiting stage. Indeed, the adapted surface pH of the cementitious materials to bacteria development is quickly reached with a high H2S concentration (100 ppm), whatever the cementitious materials considered (mortars based on CEM I, CEM III, CEM IV, CEM V, CAC, and SSC cements). The chemical-transport modeling of the sulfuric acid attack of cementitious materials and the establishment of a representative and accelerated test have been proposed to predict their service life in these conditions. For the test, different seeding technics have been compared in order to determine which one lead to the better reproduction and acceleration of biodeterioration mechanisms. This test allows recommending the sludge use, which contains a microorganism’s consortium, rather than a collection strain use, whose activity is too dependent on environmental conditions. With the experimental test and the model, the better resistance of the calcium aluminate cement and the important degradation of the Portland cements are quickly confirmed, as highlighted during the field tests