De nos jours, les industries métallurgiques sont à l'origine de la majeure partie des émissions dans l'air de poussières contenant des métaux. Ces activités émettent de fines particules de PbSO₄, de ZnSO₄ et de CdSO₄ qui présentent un risque toxicologique par les voies respiratoires. La simulation en laboratoire dans une chambre d'aérosol en régime turbulent a permis de former des agrégats entre microparticules de MSO₄ (M=, Cd, Zn, Pb) et de CaCO₃ (calcite). Des microagrégats PbSO₄-CaCO₃ sont observés également dans la matière particulaire (PM₁₀ et PM_2.5) prélevée dans l'air au voisinage d'activités pyrométallurgiques. La morphologie et la chimie des agrégats MSO₄-CaCO₃ ont été étudiées par microimagerie de diffusion Raman, microscopie électronique environnementale (MEBE-EDS) et imagerie TOF-SIMS en fonction de l'humidité relative. Une sursaturation en H₂O vapeur provoque l'apparition mineure de très fines particules de CdCO₃ et de CaSO₄, 2H₂O sur l'agrégat CdSO₄, xH₂O (x= 8/3,1) représente la spéciation majeure de l'élément Cd dans l'agrégat. De même, l'humidité provoque l'apparition d'une fine couche de Zn₄(OH)₆SO₄, de Zn₅(OH)₆(C0₃)2 et de ZnSO₄, xH₂O (x= 7,1) à l'interface. Par contre dans les mêmes conditions, les agrégats PbSO₄-CaCO₃ conduisent rapidement à des fines particules de Pb₃(CO₃)₂(OH₂), de PbCO₃ et de CaSO₄, 2H₂O. Les spéciations de Cd, Zn et Pb dans les agrégats avec CaCO₃ sont interprétées en fonction des équilibres thermodynamiques et de la vitesse de dissolution de la calcite. Les spéciations de Cd, Zn et Pb dans les aérosols sont très différentes de celles qui résultent de la capture par la calcite des ions Cd²⁺, Zn²⁺ et Pb²⁺ en traces dans les eaux douce.

On regroupe sous le nom d' « aérosols carbonés » deux espèces chimiques différentes : le « carbone suie » (« Black Carbon » BC) et le carbone organique ( « Organic Carbon » OC). BC est intégralement émis par les sources de combustion tandis que OC comporte à la fois une partie émise (OC primaire, OCp) et une partie formée secondairement par photochimie dans l'atmosphère (aérosols organiques secondaires, SOA). La complexité de ce type d'aérosols n'est aujourd'hui que peu représentée dans les modèles existants. On relève deux sources principales d'incertitude dans l'étude de l'impact climatique des aérosols carbonés. La première porte sur les inventaires d'émissions, la deuxième sur la modélisation complexe de leur évolution dans l'atmosphère (transport, interactions gaz-particules, dépôts sec et humide). Dans le contexte de ma thèse réalisée au Laboratoire d'Aérologie de Toulouse (LA), j'ai pris en compte cette complexité en développant un inventaire d'émissions d'aérosols carbonés sur l'Europe mais aussi un nouvel outil de modélisation 3D à l'échelle globale. Stratégiquement, mon travail s'articule en cinq étapes:<br />- une meilleure caractérisation des inventaires d'émissions de BC et OCp, en développant un nouvel inventaire des sources principales que sont les combustions de fuels fossiles et de biofuels (secteur industriel, secteur domestique, trafic). Cet inventaire, de résolution 25kmx25km, fournit les émissions de BC et OCp pour 1995, 2000, 2005, 2010 et comporte deux zooms régionaux : sur la France à la résolution 10kmx10km et sur la région de la campagne Escompte à la résolution 1kmx1km,<br />- le développement d'un nouvel outil de modélisation globale de BC et OC (primaire et secondaire) par couplage du module d'aérosol ORISAM (module sectionnel) (LA/INERIS/ADEME) avec le modèle global de chimie-transport TM4 (collaboration LA/KNMI), qui permet à la fois la prise en compte d'une distribution des aérosols suivant 8 classes de taille (0.04µm-10 µm) et la prise en compte d'une composition chimique détaillée des aérosols (BC et OCp constituant le noyau de la particule sur lequel condensent plus de 6 réactifs chimiques organiques/inorganiques),<br />- des simulations avec ce nouveau modèle global baptisé ORISAM-TM4, des confrontations de résultats avec les mesures de BC et OC et l'étude du transport longue distance des aérosols,<br />- des tests de sensibilité sur la formation des aérosols organiques secondaires (SOA) portant sur différentes familles de composés organiques volatils (COV) précurseurs de SOA et portant également sur l'hygroscopicité des SOA (caractère hydrophile/hydrophobe),<br />- enfin, j'ai couplé ce nouvel outil ORISAM-TM4 à un module radiatif pour déterminer les propriétés optiques des aérosols (épaisseur optique, albédo de simple diffusion) en mélange interne à l'échelle globale.