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Propriedades de sílicas híbridas obtidas por co-condensação com HDTMS e TPOACFerreira, Aurélia Retiella Oliveira 19 February 2016 (has links)
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Previous issue date: 2016-02-19 / Não recebi financiamento / The master degree work presented is a result of a research conducted together with
a group, which has worked on the modification of the synthesis CTA-MCM-41, that silica
belongs to the mesoporous materials family (composed by MCM-41, MCM-48 e MCM-
50). The synthesis of silicas was disclosed by Mobil Oil Corporation in 1992 due to
processing of higher molecular that the processed for microporous silica. Between the
mesoporous silicas, the more studied it’s MCM-41. When the MCM-41 has in their pores
the cation (CTA+) it has also basic catalytic sites due to siloxi anion (≡SiO-) associated. In
evaluating the basic character of the CTA-MCM-41 in transesterification reactions of
monoester, we obtained satisfactory conversions, but when catalyst reused, there was a loss
of catalytic due to leaching cations CTA+. Then, the catalyst loses part of the basicity
necessary to that reaction. This work has challenged, synthesize hybrid catalysts that are
able of keep the same catalytic activity when reused. From the research, the formation of
MCM-41, the cocondensation of TEOS with functionalized groups can result in new
hybrid materials. These materials offer functional groups connected to wall silica, [Si]–
CnH(2n+1), this connection type can create more stability to this form of silica. For this
particular research, arose the proposal to use together with TEOS, the
hexadecyltrimethoxysilane (silane) or dimethyloctadecyl[3-(trimethoxysilyl) propyl]
ammonium chloride (silônio) like fonts of silicas in the synthesis of the MCM-41. The
silicas synthesized showed X-ray diffraction characteristic of the MCM-41 and the
presence of the silane and the silônio was proven through the technique nuclear magnetic
resonance of 29Si and of the termogravimetric analysis. The silicas were evaluated
catalytically by transesterification reaction of ethyl acetate in methyl acetate and ethanol.
The conversions obtained in the reaction, when compared with the silica synthesized just
with TEOS, were lower, due to deposition silônio group on silica surface, hindering the
access to basic sites. / O trabalho de mestrado apresentado é resultado de pesquisas realizadas em
conjunto com o grupo, que tem trabalhado na modificação da síntese da CTA-MCM-41. A
MCM-41 com os poros obstruídos pelo cátion (CTA+), possui sítios catalíticos básicos
devido ao ânion siloxi (≡SiO-) associados. Ao avaliar o caráter básico da CTA-MCM-41
em reações de transesterificação de monoésteres, observa-se conversões satisfatórias.
Entretanto, o problema do emprego dessa sílica nesta reação é a perda de atividade (ocorre
desativação) à medida que é reutilizada, esta desativação tem sido apontada como sendo
ocasionada pela lixiviação do cátion CTA⁺. Desta forma, o catalisador perde parte da
basicidade requerida para esse tipo de reação. Este trabalho teve como desafio sintetizar
catalisadores híbridos que sejam capazes de manter a atividade catalítica mesmo ao serem
reutilizados. Para isso, foi levantado uma pesquisa, que durante a formação da MCM-41, a
co-condensação do TEOS com nova fonte de sílica que contem grupos funcionalizados,
pode resultar em novos tipos de materiais híbridos. Esse tipo de ligação, [Si]-C, pode
resultar em uma maior estabilidade dessa sílica. Para esta pesquisa em particular, surge a
proposta de utilizar, juntamente com o TEOS, o hexadeciltrimetoxisilano (chamado de
silano) ou o cloreto de dimetiloctadecil[3-(trimetoxisilil)propil] amônio (chamado de
silônio) como fontes de sílicas na síntese da MCM-41. Os difratogramas de raios X
apresentaram, para as sílicas sintetizadas com diferentes teores de silano, estruturas
características de materiais mesoporosos e para os materiais sintetizados com diferentes
teores de silônio apresentaram estrutura característico da sílica MCM-41. A quantificação e
a incorporação preferencial desses compostos nas sílicas sintetizadas foram comprovadas
pela ressonância magnética nuclear de 29Si com e sem polarização cruzada com
Hidrogênio. As sílicas, ao serem avaliadas cataliticamente na reação de transesterificação,
mostraram-se menos ativas quando comparadas com o material sintetizado apenas com
TEOS. Para os materiais sintetizados com silônio, as baixas conversões foram devidas a
deposição desse grupo na superfície da sílica, dificultando assim o acesso aos sítios
básicos.
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Materiais híbridos mesoestruturados funcionalizados via co-condensaçãoi aplicados na sorção / Functionalized mesostructured hybrid materials by co-condensation applied to sorptionCosta, Luelc Souza da, 1984- 22 August 2018 (has links)
Orientador: Claudio Airoldi / Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Química / Made available in DSpace on 2018-08-22T05:32:41Z (GMT). No. of bitstreams: 1
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Previous issue date: 2012 / Resumo: A síntese de sílicas mesoporosas funcionalizadas pela a rota de co-condensação tem despertado a atenção de diversos grupos de pesquisas devido a sua praticidade. Esta síntese consiste na condensação simultânea entre as moléculas dos organossilanos e as moléculas da fonte de silício (TEOS) através do método sol-gel. Isso faz com que a incorporação de grupos orgânicos na estrutura da sílica ocorra de forma direta. No entanto, em muitos casos, os híbridos preparados dessa forma podem apresenta uma má formação estrutural devido a presença dos grupos orgânicos. Nesse trabalho foram sintetizados materiais híbridos com o agente direcionador copolímero tribloco EO20-PO70-EO20 (P123 ¿ Pluronic®). Foram escolhidos grupos organossilanos contendo em suas estruturas sítios básicos Lewis tais como grupos carbonílicos, enxofre e nitrogenados. Os espectros na região do infravermelho juntamente com a análise elementar e ressonância magnética nuclear mostraram concordância que o ancoramento dos grupos orgânicos na matriz inorgânica dos híbridos ocorreu de forma satisfatória. As isotermas de sorção e dessorção de nitrogênio mostraram que todas as isotermas são do tipo IV com histerese do tipo H1 que são característicos de matérias mesoporosos e que os poros dos materiais estão na faixa de mesoporosidade, a área superficial é dependente do tamanho da molécula utilizada na funcionalização. Foram observados os sinais da reflexão típica de materiais do grupo p6mm, denominada 2D-hexagonal, análogas ao material SBA-15. Portanto, todos os híbridos foram sintetizados de forma ordenada como proposto. Os materiais híbridos foram aplicados em sorção de íons metálicos, e na sorção de corantes. Os dados experimentais foram ajustados aos modelos de isoterma de sorção de Langmuir, Freudlich e Sips usando os métodos de regressão não linear. As sílicas apresentaram boa capacidade de sorção tanto para os metais quanto para o corante. Fato esse devido aos sítios básicos de Lewis, de nitrogênio e enxofre presentes e a possibilidade desses grupos serem protonados em solução e estes sítios interagirem com os grupos sulfonados do corante. / Abstract: The synthesis of functionalized mesoporous silicas by a co-condensation route has attracted attention of many research groups due to its practicality. The synthesis consists of the simultaneous condensation among organosilane molecules and the molecules of silicon source by sol-gel method. This makes the incorporation of organic groups in the silica structure occurs directly. However, in many cases, the hybrids may this way prepared has a structural deformation due to the presence of the organic groups. In this work were synthesized hybrid materials with directing agent triblock copolymer EO20-PO70-EO20 (P123 - Pluronic ®).Were chosen organosilanes containing groups in their structures Lewis basic sites such as carbonyl groups, nitrogen and sulfur. Infrared spectra combined with elemental analysis and nuclear magnetic resonance proved that the organic chains were satisfactorily anchored to the inorganic matrices. The nitrogen adsorption-desorption analyses generated isotherms of type IV and hysteresis H1 that are typical of mesoporous materials, where asthe pore size distribution showed that the pores of the silicas are in the mesoporous range. The BET method was applied to acquire the surface areas of the solids, which were found to be dependent on the size of the molecule used for the functionalization processes. SAXS patterns of all samples demonstrated well-resolved peaks characteristic of the typical p6mm space group, called 2D-hexagonal, similar to SBA-15.The hybrid materials were applied to the sorption of metallic ion sand dyes, showing good sorption capacities for both kinds of contaminants. The nitrogen and sulfur Lewis basic sites anchored to the silica inorganic back bone can be protonated to interact with the sulfonated groups of the dyes. The experimental data were fitted to the Langmuir, Freundlich and Sips sorption isotherms using the non-linear regression. / Mestrado / Quimica Inorganica / Mestre em Química
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Contribution à l'élaboration d'un modèle d'évolution physico-chimique de la neige / Development of a snow physico-chemical evolution model : a contributionBock, Josué 02 May 2012 (has links)
Il est aujourd'hui avéré que la composition chimique de l'atmosphère des régions enneigées – et notamment des régions polaires – est sensiblement affectée par les échanges d'espèces chimiques réactives entre l'air et la neige. En effet, le manteau neigeux constitue un véritable réacteur photochimique multiphasique, mais les mécanismes physico-chimiques à l'œuvre en son sein sont encore mal connus. Une compréhension détaillée des processus s'y déroulant est indispensable pour modéliser correctement la composition et la réactivité de l'atmosphère au-dessus des régions enneigées. De plus, la reconstitution de l'évolution post-dépôt des composés chimiques stables de la neige est également un préalable indispensable pour permettre l'interprétation paléoclimatique de leurs profils de concentration enregistrés dans les carottes de glace.Le nitrate (NO3-) présent dans la neige joue un rôle fondamental, car sa photolyse induit notamment l'émission d'oxydes d'azote (NOx = NO + NO2) par le manteau neigeux, qui modifient la capacité oxydante de l'atmosphère via la production d'ozone. L'objet de cette thèse a donc été d'étudier par modélisations les processus physico-chimiques intervenants dans l'évolution de la concentration du nitrate dans la neige.Une première approche, prolongeant des études préexistantes, a visé à identifier un mécanisme réactionnel pour la photochimie du nitrate dans la neige, en postulant notamment l'existence d'une couche quasi-liquide à la surface des grains de neige. Néanmoins, les propriétés exactes de l'interface air – glace sont, à l'heure actuelle, encore mal caractérisées, et il est apparu que cette démarche présentait de trop larges incertitudes pour être poursuivie.Une discussion approfondie a alors été menée afin d'évaluer les tentatives actuelles de modélisation de la chimie de la neige, et dans le but de proposer une nouvelle approche plus réaliste au regard du niveau de connaissance actuel.Ainsi, dans une seconde partie, l'ensemble des processus d'échange physico-chimiques du nitrate entre l'air et la neige ont été étudiés puis modélisés : adsorption à la surface, diffusion en phase solide et co-condensation. Parmi les résultats obtenus, il est apparu que les paramétrisations actuelles de la couverture surfacique en nitrate étaient incapables de reproduire les concentrations mesurées, dans le cas de la neige de surface à Dome C, et révèlent d'importantes surestimations. A contratio, la prise en compte conjointe de la diffusion en phase solide ainsi que d'un processus de co-condensation permet de bien reproduire qualitativement les séries temporelles de plus d'un an, couvrant donc à la fois l'été et l'hiver austral, qui présentent chacun des caractéristiques distinctes en terme de concentration mesurées.Cette étude révèle ainsi l'importance de ces processus physico-chimiques d'échange dans la modélisation de la chimie de la neige, et pose les bases des mécanismes à prendre en compte dans le cadre de développements futurs. / It is increasingly recognized that the atmosphere composition of snow covered regions – especially polar regions – is noticeably affected by air-snow interactions. Indeed, the snowpack is a multiphase reactor, but physico-chemical processes which take place inside are still poorly understood. A detailled understanding of snow-atmosphere interactions is essential for understanding and modeling properly the composition and reactivity of the atmosphere above snow covered regions. Reconstructions of past trends in atmospheric composition using ice cores also require to understand snowpack processes that affected the composition of interstitial air and burried snow after its deposition.Nitrate (NO3-) present in the snowpack plays an important role as it photochemically produces nitrogen oxides (NOx=NO+NO2), which affect the oxidative capacity of the atmosphere through ozone production.This thesis thus aimed at studying physico-chemical processes which take place inside the snowpack and modify nitrate concentration.In a first part, a reaction mechanism to reproduce nitrate photochemistry in snow were developed, based on previous studies. The main hypothesis was that chemical reactions take place in a quasi-liquid layer located on the surface of snow cristals. However, the properties of this ice-air interface are poorly known, and it appeared that this approach had too many uncertainties to be continued.Then, a thorough discussion were carried out to assess current attempts in snow chemistry modeling, and to propose another approach which could prevail given current knowledge on this topic.In a second part, physico-chemical exchange processes between air and snow were studied and modeled. This concerned adsorption, solid phase diffusion and co-condensation. Among the results that arise, it appeared that current parameterizations of nitrate surface coverage are unable to reproduce measured concentrations, in the studied case of Dome C surface snow, and further reveal sizeable overestimations. On the contrary, simultaneous modeling of solid phase diffusion and co-condensation allows a qualitatively good reproduction of measurements, which cover more than a year, thus including both austral summer and winter with their specific features.This study reveals the importance of exchange processes for snow chemistry modeling, and give basis for future work on this topic.
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Amine-Modified SBA-15 (Prepared by Co-condensation) for Adsorption of Copper from Aqueous SolutionsDa'na, Enshirah Azmi Mahmoud 25 January 2012 (has links)
During the last few decades, concerns about water shortages and pollution have increased. Consequently, environmental legislations and regulations for wastewater discharge have been issued. The objective of this work was to contribute in developing an efficient dsorbent for removing heavy metal ions from wastewater. The thesis focused on evaluating amine-modified SBA-15 as copper and other heavy metal ions adsorbent, by determining a variety of adsorptive properties with the aim of gaining a deep understanding of its behavior and to outline its advantages and limitations.
The influence of synthesis conditions on the mesostructural stability of the resultant materials after different water treatments was
systematically investigated. N2 adsorption results indicated that the material prepared via co-condensation and aged at 100 ºC was not stable and lost its ordered mesoporous structure after contacting water even at room temperature. Aging at 130 ºC and addition of inorganic salts resulted in materials that maintained their mesporous structure under
different water treatments. The material synthesized in the presence of KCl was used as adsorbent for the rest of the thesis work. It was shown that the structural collapse observed in amine-modified SBA-15 prepared
by conventional method when contacted with aqueous solutions is associated with the drying process, and not the treatment itself. This structural collapse was avoided by replacing water with more volatile liquids such as acetone, before drying.
Amino-functionalized SBA-15 was tested for the removal of copper ions from aqueous solutions under different temperatures, pH, initial
concentrations and agitation speeds. The obtained results indicated that the amino-functionalized SBA-15 was very efficient and equilibrium was achieved in less than 30 min at room temperature. The adsorption capacity
increased dramatically with increasing temperature, initial copper concentration and pH. Under suitable conditions, the material exhibited high adsorption capacity even at very low copper concentration.
To further investigate the effect of dsorption parameters, a 24 factorial design experiments were used to screen the factors affecting the copper removal efficiency. All the parameters main effects were significant within a 95 % confidence level. Surface composite design was used to develop a reliable model representing the adsorption process. The statistical tests used proved the adequacy of the second order model. Optimization of the factors levels was carried out and the recommended optimum conditions are: copper concentration of 20 mg/L, adsorbent/solution ratio of 1.57 g/L, pH of 6.5, and T = 294 K with 95% copper removal.
The effect of regeneration conditions was investigated after three adsorption–desorption cycles, under different batchwise regeneration
conditions. Using a composite surface design methodology, the effect of the regeneration conditions on the performance of the adsorbent was investigated. It was found that all the studied parameters have a statistically significant influence on the working dsorption capacity.
With respect to structural properties and amine content, none of the factors was found to be significant. Regeneration using EDTA was found to be more efficient than acid treatment.
Amino-functionalized SBA-15 was studied as potential absorbent for Cd2 +, Co2 +, Cu2 +, Zn2 +, Pb2 +, Ni2 +, Al3+ and Cr3 +. The adsorption capacity and selectivity of the material were investigated in single and
multi-metal solutions. Using very dilute solutions, i.e., 10 ppm, more than 95% of cations were removed, except for Co2+ and Cr3 +, indicatingthe high sensitivity of the current adsorbent. The adsorption capacities
in multi-metal solutions were lower than in single-metal ones because of competition between metallic elements for the amine groups. The adsorbent was not affected in the presence of sodium, potassium, and calcium,
indicating that the ionic strength does not affect the adsorption properties. Application of this material to remove copper in tap water,
river water, and electroplating wastewater was shown to be successful. Dynamic experiments were carried out on the adsorption of copper ions in a laboratory packed-bed of amine-modified SBA-15. Breakthrough curves were
analyzed at different flowrates and after two adsorption-desorption cycles. Furthermore, a model based on mass balance was developed and tested for predicting the breakthrough curves under different experimental conditions used. The results suggested that the developed model was in
good agreement with the experimental data. Bed regeneration was performed by circulating 0.2 M EDTA solution through the column for 30 min.
Résumé
Durant les quelques dernières décennies, les préoccupations concernant les
pénuries d'eau et la pollution en général ont augmenté. Par conséquent,
des législations et des réglementations environnementales pour les rejets
d'eaux usées ont été introduites. L'objectif de ce travail était de
contribuer au développement d'un adsorbant efficace pour éliminer les ions
de métaux lourds des eaux usées. Cette thèse porte sur l'évaluation de
SBA-15 modifiée avec des amines comme adsorbant pour le cuivre et d'autres
ions de métaux lourds par la détermination d'une multitude de propriétés
d'adsorption dans le but d'acquérir une profonde compréhension de son
comportement et d’identifier ses avantages et ses limites.
L'influence des conditions de synthèse sur la stabilité des matériaux
mésoporeux obtenus après différents traitements a été étudié de façon
systématique. Les résultats d'adsorption de N2 ont indiqué que le matériel
préparé par co-condensation et vieilli à 100 °C n'était pas stable et a
perdu sa structure mésoporeuse ordonnée après avoir été en contact avec
l'eau même à température ambiante. Le vieillissement à 130 °C, avec ajout
de sels inorganiques, a abouti à des matériaux qui ont maintenu leur
structure mésoporeuse sous différents traitements en présence d'eau. Le
matériau synthétisé en présence de KCl a été utilisé comme adsorbant pour
le reste du travail de cette thèse. Il a été démontré que l'effondrement
de la structure observé dans la SBA-15 modifiée aux amines, préparée par
la méthode conventionnelle en contact avec des solutions aqueuses est
associé avec le processus de séchage, et non le traitement lui-même. Cet
effondrement de structure a été évité en remplaçant l'eau avec des
liquides plus volatils tels que l'acétone, avant le séchage.
La SBA-15 amino-fonctionnalisée a été testée pour l'élimination des ions
de cuivre des solutions aqueuses à différentes températures, pH,
concentrations initiales et vitesses d'agitation. Les résultats obtenus
ont indiqué que la SBA-15 amino-fonctionnalisée était très efficace et
l'équilibre a été atteint en moins de 30 min à température ambiante. La
capacité d'adsorption a considérablement augmenté avec la température, la
concentration initiale de cuivre et le pH. Sous des conditions
appropriées, le matériau a manifesté une grande capacité d'adsorption,
même à des concentrations très faibles en cuivre.
Afin d’étudier l'effet des paramètres d'adsorption, un plan factoriel de
24 expériences a été utilisé pour dépister les facteurs affectant
l'efficacité d'élimination du cuivre. Tous les effets principaux des
paramètres étaient importants à 95% de niveau de confiance. La
méthodologie de la surface composite a été utilisée pour développer un
modèle fiable qui représente le processus d'adsorption. Les tests
statistiques utilisés ont prouvé la pertinence du modèle de second ordre.
L’optimisation des niveaux des facteurs a été effectuée et les conditions
optimales recommandées sont: la concentration en cuivre de 20 mg/L, le
rapport adsorbant/solution de 1.57 g/L, pH de 6.5 et T = 294 K pour
l'élimination de 95% de cuivre.
L'effet des conditions de régénération a été étudié après trois cycles
d'adsorption-désorption, sous différentes conditions de régénération. En
utilisant la méthodologie de la surface composite, l'effet des conditions
de régénération sur la performance de l'adsorbant a été étudié. Il a été
constaté que tous les paramètres étudiés ont une influence statistiquement
significative sur la capacité de travail d'adsorption. En ce qui concerne
les propriétés structurelles et la teneur en amine, aucun des facteurs n’a
été jugé significatif. La régénération à l'aide d'EDTA a été jugée plus
efficace que le traitement acide.
La SBA-15 amino-fonctionnalisée a été étudiée comme absorbant potentiel de
Cd2+, Co2+, Cu2+, Zn2+, Pb2+, Ni2+, Al3+ and Cr3+. La capacité
d'adsorption et la sélectivité du matériau ont été étudiées dans des
solutions mono- et multi-métalliques. En utilisant des solutions très
diluées, soit 10 ppm, plus de 95% de cations ont été enlevés, sauf pour le
Co2+ et Cr3+, indiquant la forte sensibilité de l'adsorbant. Les capacités
d'adsorption dans les solutions multi-métalliques étaient inférieures à
celles des solutions mono-métalliques en raison de la concurrence entre
les éléments métalliques pour les groupes amine. L'adsorbant n'a pas été
affecté par la présence de sodium, de potassium et de calcium, ce qui
indique que la force ionique n'affecte pas les propriétés d'adsorption.
L’usage avec succès de ce matériau pour éliminer le cuivre dans l'eau de
robinet, l’eau de rivière et les eaux usées de galvanoplastie a été
démontré.
Des expériences dynamiques ont été réalisées sur l'adsorption des ions de
cuivre par la SBA-15 amine-modifiée sur une colonne à lit fixe de
laboratoire. Les courbes de perçage ont été analysées à des débits
différents et après deux cycles d'adsorption-désorption. De plus, un
modèle basé sur le bilan de matière a été développé et testé pour prédire
les courbes de perçage sous les différentes conditions expérimentales
utilisées. Les résultats suggèrent que le modèle développé est en bon
accord avec les données expérimentales. La régénération du lit a été
réalisée en faisant circuler une solution EDTA à 0.2 M à travers la
colonne pendant 30 min.
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Amine-Modified SBA-15 (Prepared by Co-condensation) for Adsorption of Copper from Aqueous SolutionsDa'na, Enshirah Azmi Mahmoud 25 January 2012 (has links)
During the last few decades, concerns about water shortages and pollution have increased. Consequently, environmental legislations and regulations for wastewater discharge have been issued. The objective of this work was to contribute in developing an efficient dsorbent for removing heavy metal ions from wastewater. The thesis focused on evaluating amine-modified SBA-15 as copper and other heavy metal ions adsorbent, by determining a variety of adsorptive properties with the aim of gaining a deep understanding of its behavior and to outline its advantages and limitations.
The influence of synthesis conditions on the mesostructural stability of the resultant materials after different water treatments was
systematically investigated. N2 adsorption results indicated that the material prepared via co-condensation and aged at 100 ºC was not stable and lost its ordered mesoporous structure after contacting water even at room temperature. Aging at 130 ºC and addition of inorganic salts resulted in materials that maintained their mesporous structure under
different water treatments. The material synthesized in the presence of KCl was used as adsorbent for the rest of the thesis work. It was shown that the structural collapse observed in amine-modified SBA-15 prepared
by conventional method when contacted with aqueous solutions is associated with the drying process, and not the treatment itself. This structural collapse was avoided by replacing water with more volatile liquids such as acetone, before drying.
Amino-functionalized SBA-15 was tested for the removal of copper ions from aqueous solutions under different temperatures, pH, initial
concentrations and agitation speeds. The obtained results indicated that the amino-functionalized SBA-15 was very efficient and equilibrium was achieved in less than 30 min at room temperature. The adsorption capacity
increased dramatically with increasing temperature, initial copper concentration and pH. Under suitable conditions, the material exhibited high adsorption capacity even at very low copper concentration.
To further investigate the effect of dsorption parameters, a 24 factorial design experiments were used to screen the factors affecting the copper removal efficiency. All the parameters main effects were significant within a 95 % confidence level. Surface composite design was used to develop a reliable model representing the adsorption process. The statistical tests used proved the adequacy of the second order model. Optimization of the factors levels was carried out and the recommended optimum conditions are: copper concentration of 20 mg/L, adsorbent/solution ratio of 1.57 g/L, pH of 6.5, and T = 294 K with 95% copper removal.
The effect of regeneration conditions was investigated after three adsorption–desorption cycles, under different batchwise regeneration
conditions. Using a composite surface design methodology, the effect of the regeneration conditions on the performance of the adsorbent was investigated. It was found that all the studied parameters have a statistically significant influence on the working dsorption capacity.
With respect to structural properties and amine content, none of the factors was found to be significant. Regeneration using EDTA was found to be more efficient than acid treatment.
Amino-functionalized SBA-15 was studied as potential absorbent for Cd2 +, Co2 +, Cu2 +, Zn2 +, Pb2 +, Ni2 +, Al3+ and Cr3 +. The adsorption capacity and selectivity of the material were investigated in single and
multi-metal solutions. Using very dilute solutions, i.e., 10 ppm, more than 95% of cations were removed, except for Co2+ and Cr3 +, indicatingthe high sensitivity of the current adsorbent. The adsorption capacities
in multi-metal solutions were lower than in single-metal ones because of competition between metallic elements for the amine groups. The adsorbent was not affected in the presence of sodium, potassium, and calcium,
indicating that the ionic strength does not affect the adsorption properties. Application of this material to remove copper in tap water,
river water, and electroplating wastewater was shown to be successful. Dynamic experiments were carried out on the adsorption of copper ions in a laboratory packed-bed of amine-modified SBA-15. Breakthrough curves were
analyzed at different flowrates and after two adsorption-desorption cycles. Furthermore, a model based on mass balance was developed and tested for predicting the breakthrough curves under different experimental conditions used. The results suggested that the developed model was in
good agreement with the experimental data. Bed regeneration was performed by circulating 0.2 M EDTA solution through the column for 30 min.
Résumé
Durant les quelques dernières décennies, les préoccupations concernant les
pénuries d'eau et la pollution en général ont augmenté. Par conséquent,
des législations et des réglementations environnementales pour les rejets
d'eaux usées ont été introduites. L'objectif de ce travail était de
contribuer au développement d'un adsorbant efficace pour éliminer les ions
de métaux lourds des eaux usées. Cette thèse porte sur l'évaluation de
SBA-15 modifiée avec des amines comme adsorbant pour le cuivre et d'autres
ions de métaux lourds par la détermination d'une multitude de propriétés
d'adsorption dans le but d'acquérir une profonde compréhension de son
comportement et d’identifier ses avantages et ses limites.
L'influence des conditions de synthèse sur la stabilité des matériaux
mésoporeux obtenus après différents traitements a été étudié de façon
systématique. Les résultats d'adsorption de N2 ont indiqué que le matériel
préparé par co-condensation et vieilli à 100 °C n'était pas stable et a
perdu sa structure mésoporeuse ordonnée après avoir été en contact avec
l'eau même à température ambiante. Le vieillissement à 130 °C, avec ajout
de sels inorganiques, a abouti à des matériaux qui ont maintenu leur
structure mésoporeuse sous différents traitements en présence d'eau. Le
matériau synthétisé en présence de KCl a été utilisé comme adsorbant pour
le reste du travail de cette thèse. Il a été démontré que l'effondrement
de la structure observé dans la SBA-15 modifiée aux amines, préparée par
la méthode conventionnelle en contact avec des solutions aqueuses est
associé avec le processus de séchage, et non le traitement lui-même. Cet
effondrement de structure a été évité en remplaçant l'eau avec des
liquides plus volatils tels que l'acétone, avant le séchage.
La SBA-15 amino-fonctionnalisée a été testée pour l'élimination des ions
de cuivre des solutions aqueuses à différentes températures, pH,
concentrations initiales et vitesses d'agitation. Les résultats obtenus
ont indiqué que la SBA-15 amino-fonctionnalisée était très efficace et
l'équilibre a été atteint en moins de 30 min à température ambiante. La
capacité d'adsorption a considérablement augmenté avec la température, la
concentration initiale de cuivre et le pH. Sous des conditions
appropriées, le matériau a manifesté une grande capacité d'adsorption,
même à des concentrations très faibles en cuivre.
Afin d’étudier l'effet des paramètres d'adsorption, un plan factoriel de
24 expériences a été utilisé pour dépister les facteurs affectant
l'efficacité d'élimination du cuivre. Tous les effets principaux des
paramètres étaient importants à 95% de niveau de confiance. La
méthodologie de la surface composite a été utilisée pour développer un
modèle fiable qui représente le processus d'adsorption. Les tests
statistiques utilisés ont prouvé la pertinence du modèle de second ordre.
L’optimisation des niveaux des facteurs a été effectuée et les conditions
optimales recommandées sont: la concentration en cuivre de 20 mg/L, le
rapport adsorbant/solution de 1.57 g/L, pH de 6.5 et T = 294 K pour
l'élimination de 95% de cuivre.
L'effet des conditions de régénération a été étudié après trois cycles
d'adsorption-désorption, sous différentes conditions de régénération. En
utilisant la méthodologie de la surface composite, l'effet des conditions
de régénération sur la performance de l'adsorbant a été étudié. Il a été
constaté que tous les paramètres étudiés ont une influence statistiquement
significative sur la capacité de travail d'adsorption. En ce qui concerne
les propriétés structurelles et la teneur en amine, aucun des facteurs n’a
été jugé significatif. La régénération à l'aide d'EDTA a été jugée plus
efficace que le traitement acide.
La SBA-15 amino-fonctionnalisée a été étudiée comme absorbant potentiel de
Cd2+, Co2+, Cu2+, Zn2+, Pb2+, Ni2+, Al3+ and Cr3+. La capacité
d'adsorption et la sélectivité du matériau ont été étudiées dans des
solutions mono- et multi-métalliques. En utilisant des solutions très
diluées, soit 10 ppm, plus de 95% de cations ont été enlevés, sauf pour le
Co2+ et Cr3+, indiquant la forte sensibilité de l'adsorbant. Les capacités
d'adsorption dans les solutions multi-métalliques étaient inférieures à
celles des solutions mono-métalliques en raison de la concurrence entre
les éléments métalliques pour les groupes amine. L'adsorbant n'a pas été
affecté par la présence de sodium, de potassium et de calcium, ce qui
indique que la force ionique n'affecte pas les propriétés d'adsorption.
L’usage avec succès de ce matériau pour éliminer le cuivre dans l'eau de
robinet, l’eau de rivière et les eaux usées de galvanoplastie a été
démontré.
Des expériences dynamiques ont été réalisées sur l'adsorption des ions de
cuivre par la SBA-15 amine-modifiée sur une colonne à lit fixe de
laboratoire. Les courbes de perçage ont été analysées à des débits
différents et après deux cycles d'adsorption-désorption. De plus, un
modèle basé sur le bilan de matière a été développé et testé pour prédire
les courbes de perçage sous les différentes conditions expérimentales
utilisées. Les résultats suggèrent que le modèle développé est en bon
accord avec les données expérimentales. La régénération du lit a été
réalisée en faisant circuler une solution EDTA à 0.2 M à travers la
colonne pendant 30 min.
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Contribution à l'élaboration d'un modèle d'évolution physico-chimique de la neigeBock, Josue 02 May 2012 (has links) (PDF)
Il est aujourd'hui avéré que la composition chimique de l'atmosphère des régions enneigées - et notamment des régions polaires - est sensiblement affectée par les échanges d'espèces chimiques réactives entre l'air et la neige. En effet, le manteau neigeux constitue un véritable réacteur photochimique multiphasique, mais les mécanismes physico-chimiques à l'œuvre en son sein sont encore mal connus. Une compréhension détaillée des processus s'y déroulant est indispensable pour modéliser correctement la composition et la réactivité de l'atmosphère au-dessus des régions enneigées. De plus, la reconstitution de l'évolution post-dépôt des composés chimiques stables de la neige est également un préalable indispensable pour permettre l'interprétation paléoclimatique de leurs profils de concentration enregistrés dans les carottes de glace.Le nitrate (NO3-) présent dans la neige joue un rôle fondamental, car sa photolyse induit notamment l'émission d'oxydes d'azote (NOx = NO + NO2) par le manteau neigeux, qui modifient la capacité oxydante de l'atmosphère via la production d'ozone. L'objet de cette thèse a donc été d'étudier par modélisations les processus physico-chimiques intervenants dans l'évolution de la concentration du nitrate dans la neige.Une première approche, prolongeant des études préexistantes, a visé à identifier un mécanisme réactionnel pour la photochimie du nitrate dans la neige, en postulant notamment l'existence d'une couche quasi-liquide à la surface des grains de neige. Néanmoins, les propriétés exactes de l'interface air - glace sont, à l'heure actuelle, encore mal caractérisées, et il est apparu que cette démarche présentait de trop larges incertitudes pour être poursuivie.Une discussion approfondie a alors été menée afin d'évaluer les tentatives actuelles de modélisation de la chimie de la neige, et dans le but de proposer une nouvelle approche plus réaliste au regard du niveau de connaissance actuel.Ainsi, dans une seconde partie, l'ensemble des processus d'échange physico-chimiques du nitrate entre l'air et la neige ont été étudiés puis modélisés : adsorption à la surface, diffusion en phase solide et co-condensation. Parmi les résultats obtenus, il est apparu que les paramétrisations actuelles de la couverture surfacique en nitrate étaient incapables de reproduire les concentrations mesurées, dans le cas de la neige de surface à Dome C, et révèlent d'importantes surestimations. A contratio, la prise en compte conjointe de la diffusion en phase solide ainsi que d'un processus de co-condensation permet de bien reproduire qualitativement les séries temporelles de plus d'un an, couvrant donc à la fois l'été et l'hiver austral, qui présentent chacun des caractéristiques distinctes en terme de concentration mesurées.Cette étude révèle ainsi l'importance de ces processus physico-chimiques d'échange dans la modélisation de la chimie de la neige, et pose les bases des mécanismes à prendre en compte dans le cadre de développements futurs.
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Amine-Modified SBA-15 (Prepared by Co-condensation) for Adsorption of Copper from Aqueous SolutionsDa'na, Enshirah Azmi Mahmoud 25 January 2012 (has links)
During the last few decades, concerns about water shortages and pollution have increased. Consequently, environmental legislations and regulations for wastewater discharge have been issued. The objective of this work was to contribute in developing an efficient dsorbent for removing heavy metal ions from wastewater. The thesis focused on evaluating amine-modified SBA-15 as copper and other heavy metal ions adsorbent, by determining a variety of adsorptive properties with the aim of gaining a deep understanding of its behavior and to outline its advantages and limitations.
The influence of synthesis conditions on the mesostructural stability of the resultant materials after different water treatments was
systematically investigated. N2 adsorption results indicated that the material prepared via co-condensation and aged at 100 ºC was not stable and lost its ordered mesoporous structure after contacting water even at room temperature. Aging at 130 ºC and addition of inorganic salts resulted in materials that maintained their mesporous structure under
different water treatments. The material synthesized in the presence of KCl was used as adsorbent for the rest of the thesis work. It was shown that the structural collapse observed in amine-modified SBA-15 prepared
by conventional method when contacted with aqueous solutions is associated with the drying process, and not the treatment itself. This structural collapse was avoided by replacing water with more volatile liquids such as acetone, before drying.
Amino-functionalized SBA-15 was tested for the removal of copper ions from aqueous solutions under different temperatures, pH, initial
concentrations and agitation speeds. The obtained results indicated that the amino-functionalized SBA-15 was very efficient and equilibrium was achieved in less than 30 min at room temperature. The adsorption capacity
increased dramatically with increasing temperature, initial copper concentration and pH. Under suitable conditions, the material exhibited high adsorption capacity even at very low copper concentration.
To further investigate the effect of dsorption parameters, a 24 factorial design experiments were used to screen the factors affecting the copper removal efficiency. All the parameters main effects were significant within a 95 % confidence level. Surface composite design was used to develop a reliable model representing the adsorption process. The statistical tests used proved the adequacy of the second order model. Optimization of the factors levels was carried out and the recommended optimum conditions are: copper concentration of 20 mg/L, adsorbent/solution ratio of 1.57 g/L, pH of 6.5, and T = 294 K with 95% copper removal.
The effect of regeneration conditions was investigated after three adsorption–desorption cycles, under different batchwise regeneration
conditions. Using a composite surface design methodology, the effect of the regeneration conditions on the performance of the adsorbent was investigated. It was found that all the studied parameters have a statistically significant influence on the working dsorption capacity.
With respect to structural properties and amine content, none of the factors was found to be significant. Regeneration using EDTA was found to be more efficient than acid treatment.
Amino-functionalized SBA-15 was studied as potential absorbent for Cd2 +, Co2 +, Cu2 +, Zn2 +, Pb2 +, Ni2 +, Al3+ and Cr3 +. The adsorption capacity and selectivity of the material were investigated in single and
multi-metal solutions. Using very dilute solutions, i.e., 10 ppm, more than 95% of cations were removed, except for Co2+ and Cr3 +, indicatingthe high sensitivity of the current adsorbent. The adsorption capacities
in multi-metal solutions were lower than in single-metal ones because of competition between metallic elements for the amine groups. The adsorbent was not affected in the presence of sodium, potassium, and calcium,
indicating that the ionic strength does not affect the adsorption properties. Application of this material to remove copper in tap water,
river water, and electroplating wastewater was shown to be successful. Dynamic experiments were carried out on the adsorption of copper ions in a laboratory packed-bed of amine-modified SBA-15. Breakthrough curves were
analyzed at different flowrates and after two adsorption-desorption cycles. Furthermore, a model based on mass balance was developed and tested for predicting the breakthrough curves under different experimental conditions used. The results suggested that the developed model was in
good agreement with the experimental data. Bed regeneration was performed by circulating 0.2 M EDTA solution through the column for 30 min.
Résumé
Durant les quelques dernières décennies, les préoccupations concernant les
pénuries d'eau et la pollution en général ont augmenté. Par conséquent,
des législations et des réglementations environnementales pour les rejets
d'eaux usées ont été introduites. L'objectif de ce travail était de
contribuer au développement d'un adsorbant efficace pour éliminer les ions
de métaux lourds des eaux usées. Cette thèse porte sur l'évaluation de
SBA-15 modifiée avec des amines comme adsorbant pour le cuivre et d'autres
ions de métaux lourds par la détermination d'une multitude de propriétés
d'adsorption dans le but d'acquérir une profonde compréhension de son
comportement et d’identifier ses avantages et ses limites.
L'influence des conditions de synthèse sur la stabilité des matériaux
mésoporeux obtenus après différents traitements a été étudié de façon
systématique. Les résultats d'adsorption de N2 ont indiqué que le matériel
préparé par co-condensation et vieilli à 100 °C n'était pas stable et a
perdu sa structure mésoporeuse ordonnée après avoir été en contact avec
l'eau même à température ambiante. Le vieillissement à 130 °C, avec ajout
de sels inorganiques, a abouti à des matériaux qui ont maintenu leur
structure mésoporeuse sous différents traitements en présence d'eau. Le
matériau synthétisé en présence de KCl a été utilisé comme adsorbant pour
le reste du travail de cette thèse. Il a été démontré que l'effondrement
de la structure observé dans la SBA-15 modifiée aux amines, préparée par
la méthode conventionnelle en contact avec des solutions aqueuses est
associé avec le processus de séchage, et non le traitement lui-même. Cet
effondrement de structure a été évité en remplaçant l'eau avec des
liquides plus volatils tels que l'acétone, avant le séchage.
La SBA-15 amino-fonctionnalisée a été testée pour l'élimination des ions
de cuivre des solutions aqueuses à différentes températures, pH,
concentrations initiales et vitesses d'agitation. Les résultats obtenus
ont indiqué que la SBA-15 amino-fonctionnalisée était très efficace et
l'équilibre a été atteint en moins de 30 min à température ambiante. La
capacité d'adsorption a considérablement augmenté avec la température, la
concentration initiale de cuivre et le pH. Sous des conditions
appropriées, le matériau a manifesté une grande capacité d'adsorption,
même à des concentrations très faibles en cuivre.
Afin d’étudier l'effet des paramètres d'adsorption, un plan factoriel de
24 expériences a été utilisé pour dépister les facteurs affectant
l'efficacité d'élimination du cuivre. Tous les effets principaux des
paramètres étaient importants à 95% de niveau de confiance. La
méthodologie de la surface composite a été utilisée pour développer un
modèle fiable qui représente le processus d'adsorption. Les tests
statistiques utilisés ont prouvé la pertinence du modèle de second ordre.
L’optimisation des niveaux des facteurs a été effectuée et les conditions
optimales recommandées sont: la concentration en cuivre de 20 mg/L, le
rapport adsorbant/solution de 1.57 g/L, pH de 6.5 et T = 294 K pour
l'élimination de 95% de cuivre.
L'effet des conditions de régénération a été étudié après trois cycles
d'adsorption-désorption, sous différentes conditions de régénération. En
utilisant la méthodologie de la surface composite, l'effet des conditions
de régénération sur la performance de l'adsorbant a été étudié. Il a été
constaté que tous les paramètres étudiés ont une influence statistiquement
significative sur la capacité de travail d'adsorption. En ce qui concerne
les propriétés structurelles et la teneur en amine, aucun des facteurs n’a
été jugé significatif. La régénération à l'aide d'EDTA a été jugée plus
efficace que le traitement acide.
La SBA-15 amino-fonctionnalisée a été étudiée comme absorbant potentiel de
Cd2+, Co2+, Cu2+, Zn2+, Pb2+, Ni2+, Al3+ and Cr3+. La capacité
d'adsorption et la sélectivité du matériau ont été étudiées dans des
solutions mono- et multi-métalliques. En utilisant des solutions très
diluées, soit 10 ppm, plus de 95% de cations ont été enlevés, sauf pour le
Co2+ et Cr3+, indiquant la forte sensibilité de l'adsorbant. Les capacités
d'adsorption dans les solutions multi-métalliques étaient inférieures à
celles des solutions mono-métalliques en raison de la concurrence entre
les éléments métalliques pour les groupes amine. L'adsorbant n'a pas été
affecté par la présence de sodium, de potassium et de calcium, ce qui
indique que la force ionique n'affecte pas les propriétés d'adsorption.
L’usage avec succès de ce matériau pour éliminer le cuivre dans l'eau de
robinet, l’eau de rivière et les eaux usées de galvanoplastie a été
démontré.
Des expériences dynamiques ont été réalisées sur l'adsorption des ions de
cuivre par la SBA-15 amine-modifiée sur une colonne à lit fixe de
laboratoire. Les courbes de perçage ont été analysées à des débits
différents et après deux cycles d'adsorption-désorption. De plus, un
modèle basé sur le bilan de matière a été développé et testé pour prédire
les courbes de perçage sous les différentes conditions expérimentales
utilisées. Les résultats suggèrent que le modèle développé est en bon
accord avec les données expérimentales. La régénération du lit a été
réalisée en faisant circuler une solution EDTA à 0.2 M à travers la
colonne pendant 30 min.
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Amine-Modified SBA-15 (Prepared by Co-condensation) for Adsorption of Copper from Aqueous SolutionsDa'na, Enshirah Azmi Mahmoud January 2012 (has links)
During the last few decades, concerns about water shortages and pollution have increased. Consequently, environmental legislations and regulations for wastewater discharge have been issued. The objective of this work was to contribute in developing an efficient dsorbent for removing heavy metal ions from wastewater. The thesis focused on evaluating amine-modified SBA-15 as copper and other heavy metal ions adsorbent, by determining a variety of adsorptive properties with the aim of gaining a deep understanding of its behavior and to outline its advantages and limitations.
The influence of synthesis conditions on the mesostructural stability of the resultant materials after different water treatments was
systematically investigated. N2 adsorption results indicated that the material prepared via co-condensation and aged at 100 ºC was not stable and lost its ordered mesoporous structure after contacting water even at room temperature. Aging at 130 ºC and addition of inorganic salts resulted in materials that maintained their mesporous structure under
different water treatments. The material synthesized in the presence of KCl was used as adsorbent for the rest of the thesis work. It was shown that the structural collapse observed in amine-modified SBA-15 prepared
by conventional method when contacted with aqueous solutions is associated with the drying process, and not the treatment itself. This structural collapse was avoided by replacing water with more volatile liquids such as acetone, before drying.
Amino-functionalized SBA-15 was tested for the removal of copper ions from aqueous solutions under different temperatures, pH, initial
concentrations and agitation speeds. The obtained results indicated that the amino-functionalized SBA-15 was very efficient and equilibrium was achieved in less than 30 min at room temperature. The adsorption capacity
increased dramatically with increasing temperature, initial copper concentration and pH. Under suitable conditions, the material exhibited high adsorption capacity even at very low copper concentration.
To further investigate the effect of dsorption parameters, a 24 factorial design experiments were used to screen the factors affecting the copper removal efficiency. All the parameters main effects were significant within a 95 % confidence level. Surface composite design was used to develop a reliable model representing the adsorption process. The statistical tests used proved the adequacy of the second order model. Optimization of the factors levels was carried out and the recommended optimum conditions are: copper concentration of 20 mg/L, adsorbent/solution ratio of 1.57 g/L, pH of 6.5, and T = 294 K with 95% copper removal.
The effect of regeneration conditions was investigated after three adsorption–desorption cycles, under different batchwise regeneration
conditions. Using a composite surface design methodology, the effect of the regeneration conditions on the performance of the adsorbent was investigated. It was found that all the studied parameters have a statistically significant influence on the working dsorption capacity.
With respect to structural properties and amine content, none of the factors was found to be significant. Regeneration using EDTA was found to be more efficient than acid treatment.
Amino-functionalized SBA-15 was studied as potential absorbent for Cd2 +, Co2 +, Cu2 +, Zn2 +, Pb2 +, Ni2 +, Al3+ and Cr3 +. The adsorption capacity and selectivity of the material were investigated in single and
multi-metal solutions. Using very dilute solutions, i.e., 10 ppm, more than 95% of cations were removed, except for Co2+ and Cr3 +, indicatingthe high sensitivity of the current adsorbent. The adsorption capacities
in multi-metal solutions were lower than in single-metal ones because of competition between metallic elements for the amine groups. The adsorbent was not affected in the presence of sodium, potassium, and calcium,
indicating that the ionic strength does not affect the adsorption properties. Application of this material to remove copper in tap water,
river water, and electroplating wastewater was shown to be successful. Dynamic experiments were carried out on the adsorption of copper ions in a laboratory packed-bed of amine-modified SBA-15. Breakthrough curves were
analyzed at different flowrates and after two adsorption-desorption cycles. Furthermore, a model based on mass balance was developed and tested for predicting the breakthrough curves under different experimental conditions used. The results suggested that the developed model was in
good agreement with the experimental data. Bed regeneration was performed by circulating 0.2 M EDTA solution through the column for 30 min.
Résumé
Durant les quelques dernières décennies, les préoccupations concernant les
pénuries d'eau et la pollution en général ont augmenté. Par conséquent,
des législations et des réglementations environnementales pour les rejets
d'eaux usées ont été introduites. L'objectif de ce travail était de
contribuer au développement d'un adsorbant efficace pour éliminer les ions
de métaux lourds des eaux usées. Cette thèse porte sur l'évaluation de
SBA-15 modifiée avec des amines comme adsorbant pour le cuivre et d'autres
ions de métaux lourds par la détermination d'une multitude de propriétés
d'adsorption dans le but d'acquérir une profonde compréhension de son
comportement et d’identifier ses avantages et ses limites.
L'influence des conditions de synthèse sur la stabilité des matériaux
mésoporeux obtenus après différents traitements a été étudié de façon
systématique. Les résultats d'adsorption de N2 ont indiqué que le matériel
préparé par co-condensation et vieilli à 100 °C n'était pas stable et a
perdu sa structure mésoporeuse ordonnée après avoir été en contact avec
l'eau même à température ambiante. Le vieillissement à 130 °C, avec ajout
de sels inorganiques, a abouti à des matériaux qui ont maintenu leur
structure mésoporeuse sous différents traitements en présence d'eau. Le
matériau synthétisé en présence de KCl a été utilisé comme adsorbant pour
le reste du travail de cette thèse. Il a été démontré que l'effondrement
de la structure observé dans la SBA-15 modifiée aux amines, préparée par
la méthode conventionnelle en contact avec des solutions aqueuses est
associé avec le processus de séchage, et non le traitement lui-même. Cet
effondrement de structure a été évité en remplaçant l'eau avec des
liquides plus volatils tels que l'acétone, avant le séchage.
La SBA-15 amino-fonctionnalisée a été testée pour l'élimination des ions
de cuivre des solutions aqueuses à différentes températures, pH,
concentrations initiales et vitesses d'agitation. Les résultats obtenus
ont indiqué que la SBA-15 amino-fonctionnalisée était très efficace et
l'équilibre a été atteint en moins de 30 min à température ambiante. La
capacité d'adsorption a considérablement augmenté avec la température, la
concentration initiale de cuivre et le pH. Sous des conditions
appropriées, le matériau a manifesté une grande capacité d'adsorption,
même à des concentrations très faibles en cuivre.
Afin d’étudier l'effet des paramètres d'adsorption, un plan factoriel de
24 expériences a été utilisé pour dépister les facteurs affectant
l'efficacité d'élimination du cuivre. Tous les effets principaux des
paramètres étaient importants à 95% de niveau de confiance. La
méthodologie de la surface composite a été utilisée pour développer un
modèle fiable qui représente le processus d'adsorption. Les tests
statistiques utilisés ont prouvé la pertinence du modèle de second ordre.
L’optimisation des niveaux des facteurs a été effectuée et les conditions
optimales recommandées sont: la concentration en cuivre de 20 mg/L, le
rapport adsorbant/solution de 1.57 g/L, pH de 6.5 et T = 294 K pour
l'élimination de 95% de cuivre.
L'effet des conditions de régénération a été étudié après trois cycles
d'adsorption-désorption, sous différentes conditions de régénération. En
utilisant la méthodologie de la surface composite, l'effet des conditions
de régénération sur la performance de l'adsorbant a été étudié. Il a été
constaté que tous les paramètres étudiés ont une influence statistiquement
significative sur la capacité de travail d'adsorption. En ce qui concerne
les propriétés structurelles et la teneur en amine, aucun des facteurs n’a
été jugé significatif. La régénération à l'aide d'EDTA a été jugée plus
efficace que le traitement acide.
La SBA-15 amino-fonctionnalisée a été étudiée comme absorbant potentiel de
Cd2+, Co2+, Cu2+, Zn2+, Pb2+, Ni2+, Al3+ and Cr3+. La capacité
d'adsorption et la sélectivité du matériau ont été étudiées dans des
solutions mono- et multi-métalliques. En utilisant des solutions très
diluées, soit 10 ppm, plus de 95% de cations ont été enlevés, sauf pour le
Co2+ et Cr3+, indiquant la forte sensibilité de l'adsorbant. Les capacités
d'adsorption dans les solutions multi-métalliques étaient inférieures à
celles des solutions mono-métalliques en raison de la concurrence entre
les éléments métalliques pour les groupes amine. L'adsorbant n'a pas été
affecté par la présence de sodium, de potassium et de calcium, ce qui
indique que la force ionique n'affecte pas les propriétés d'adsorption.
L’usage avec succès de ce matériau pour éliminer le cuivre dans l'eau de
robinet, l’eau de rivière et les eaux usées de galvanoplastie a été
démontré.
Des expériences dynamiques ont été réalisées sur l'adsorption des ions de
cuivre par la SBA-15 amine-modifiée sur une colonne à lit fixe de
laboratoire. Les courbes de perçage ont été analysées à des débits
différents et après deux cycles d'adsorption-désorption. De plus, un
modèle basé sur le bilan de matière a été développé et testé pour prédire
les courbes de perçage sous les différentes conditions expérimentales
utilisées. Les résultats suggèrent que le modèle développé est en bon
accord avec les données expérimentales. La régénération du lit a été
réalisée en faisant circuler une solution EDTA à 0.2 M à travers la
colonne pendant 30 min.
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Microwave-Assisted Synthesis of Ordered Mesoporous Organosilicas with Surface and Bridging GroupsGrabicka, Bogna E. 23 November 2010 (has links)
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