L’objectif de ce travail de thèse est la compréhension du mode de fonctionnement des co-malaxeurs, outils de mélange dont la connaissance est lacunaire par rapport à d’autres types de mélangeur comme l’extrudeuse mono-vis ou bi-vis. Ce manuscrit porte sur plusieurs études expérimentales relatives au co-malaxeur. L'influence de la vitesse de vis et du débit a été explorée par des mesures de distribution des temps de séjours (DTS), de température matière, de pression, de taux de remplissage, ainsi que de dispersion de fibres de verre. L'influence de la viscosité du polymère à l'état fondu sur la distribution des temps de séjour, la pression filière et la température à l'intérieur du co-malaxeur, a également été traitée, par variation de la température de régulation ou de la masse molaire du polymère. La distribution des temps de séjour ne dépend pas de la viscosité, malgré des différences de pression filière et de température matière. L'influence du profil local sur la DTS a été étudiée par des expériences interchangeant localement les types d'éléments (transport et mélange). Une méthode de mesure de la pression par extrusion micro-capillaire aux emplacements de doigts le long du fourreau a été développée, les gradients de pression sont similaires à ceux obtenus en extrudeuses bi-vis. Enfin une série d'expériences a porté sur la gélification du PVC, déterminée de façon qualitative et quantitative, et a montré l'influence primordiale de la température matière sur l’état de gélification / The aim of this PhD work is to gain a better understanding of the co-kneading process, whose knowledge is still lacking compared to other types of mixer such as the single screw extruder or the twin-screw extruder. This manuscript features several experimental studies about the co-kneader. The influence of screw speed and throughput was explored by measurements of the residence time distribution, material temperature, die pressure, filling rate, as well as dispersion of glass fibers. The influence of the viscosity of the polymer melt on the residence time distribution, die pressure and temperature within the co-kneader, was also investigated by varying the barrel temperature or the molecular weight of the polymer. The RTD is similar regardless of the viscosity, despite differences in pressure and material temperature. The influence of the screw profile on the RTD was obtained by experiments interchanging locally the types of elements (conveying and mixing). A method of measurement of the pressure along the barrel by micro-capillary extrusion through the location of pins in the barrel was developped, pressure gradients are similar to those obtained in twin-screw extruders. Finally, a series of experiments was dedicated to the gelation of PVC evaluated both qualitatively and quantitatively, and showed that the temperature governs the gelation rate

L’objectif de ce travail a été de modéliser les écoulements de polymères dans les co-malaxeurs de type BUSS. Le co-malaxeur est une extrudeuse particulière utilisée comme une boite noire depuis des dizaines d’années par des industriels. Sur le fourreau sont fixés des doigts de malaxage et la vis principale dispose d’interruptions de filets et oscille pour permettre le passage des doigts de malaxage dans les différents chenaux. Cet outil est utilisé pour gélifier du PVC ou disperser des charges dans des matrices polymères. Ce travail de thèse répond donc à un besoin industriel puisque, actuellement, mettre au point un produit nécessite de nombreuses heures d’essais coûteux.Un modèle thermomécanique instationnaire en deux dimensions fondé sur les approximations d’Hele-Shaw a été développé. La discrétisation du domaine du co-malaxeur a été faite par éléments finis. La résolution numérique s’effectue par éléments finis et éléments finis stabilisés par SUPG. La modélisation nous permet d’obtenir en tout point du domaine de calcul la pression, les vecteurs débits, les vitesses de cisaillement, la viscosité et la température.Les résultats issus des simulations nous permettent d’obtenir des ordres de grandeur de pressions et températures et des indices de mélange pour différentes conditions procédés. Une comparaison entre les résultats issus de la modélisation et des essais expérimentaux montre que, dans les zones remplies, le modèle donne des résultats satisfaisants. / The aim of this study was to model molten polymers flow in BUSS type co-kneaders. The BUSS co-kneader is a particular single-screw extruder. It is composed of a rotating screw like standard single screw extruders, but with interrupted flights and mixing pins fixed to the barrel. The screw has also an axial reciprocal movement. It has been used for decades in industry for its mixing capacities, specifically for PVC gelification or polymer compounding with fibres, additives or carbon black. This work is therefore answering to nowadays industrial needs, as developing new products is expensive and time consuming.A 2D time-dependent thermomechanical model based on Hele Shaw approximations was developed and the co-kneader domain was discretized by finite elements. The numerical problem was solved by finite elements and SUPG stabilized finite elements. This model provides, at every point of the calculation domain, the pressure, throughput vectors, shear rates, viscosity as well as temperature.Simulation results provide pressure and temperature orders of magnitude, as well as information on polymer mixing depending on process parameters. A comparison between the model and experimental trials shows a satisfactory agreement in the filled zones.

Ce travail de thèse porte sur les relations entre les paramètres de mise en œuvre à l’état fondu et les propriétés d’un composite hybride à matrice thermoplastique. Les charges étudiées sont les fibres de verre courtes (échelle micrométrique) et les nanotubes de carbone (NTC) (échelle nanométrique) dispersées dans une matrice thermoplastique thermostable, le poly(éther imide) (PEI). Nous avons montré que les fibres de verre participent fortement à la structuration du réseau de NTC et que la conductivité électrique du composite hybride est plus élevée que celle des nanocomposites. Les paramètres de mise en œuvre et notamment le paramètre Energie Mécanique Spécifique (EMS) a une forte influence sur les propriétés des composites hybrides et notamment sur la conductivité électrique. Il a été montré que les variations de conductivité électrique sont la conséquence d’un changement d’état de dispersion des NTC. Le taux de fibres de verre introduit dans le nanocomposite PEI/NTC a une forte influence sur la conductivité du composite hybride. Il est possible de contrôler la conductivité électrique du composite multi-échelles en modifiant le taux de fibres de verre introduit notamment pour des concentrations en NTC proche du seuil de percolation. / This PhD work deals with the relationship between the processing parameters at the melt state and the polymer matrix hybrid composite material’s properties. The fillers studied are short glass fibres (micrometric scale) and carbon nanotubes (CNT) (nanometric scale) dispersed in a high temperature polymer matrix, the poly(etherimide) (PEI). We showed that glass fibres strongly participate in the CNT network structuration and that electrical conductivity of multiscale composite materials is higher than the one of nanocomposite materials. The combination of the two fillers allows obtaining a synergy effect for the mechanical properties especially for the elongation at break which is due to a preferential localization of CNT at the PEI/glass fibres interfaces. The study of the influence of processing parameters on the properties of nanocomposite materials and hybrid composite materials showed that Specific Mechanical Energy (SME) has a strong influence on the hybrid composite material properties and especially on the electrical conductivity. These variations are the consequences of CNT network modifications. Glass fibres concentration has also a strong influence on the electrical conductivity of the hybrid composite materials. It is possible to adjust the electrical conductivity with modifying the concentration of glass fibres especially for the CNT amount closed to the electrical percolation threshold.