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Centros de cor e íons de metal de transição em cristais iônicos tem mostrado um grande potencial como candidatos a meios laser ativos sintonizáveis. Para determinar se tais materiais são apropriados ou não para operar como meios laser, seus parâmetros espectroscópicos fundamentais tem de ser conhecidos. No presente trabalho, nos descrevemos um metodo espectroscópico que permite determinar o diagrama de níveis de energia da espécie investigada, o tempo de decaimento, a eficiência quântica e a secção de choque de emissão. O tempo de decaimento foi medido usando-se um bombeamento senoidal de excitação e detecção sensível a fase; obtendo-se 1,6ms para o kcl:TL POT.0 (1), 17ns para o LIf:F IND.2, 28ns para o LIf:F2 POT.+ E 4ns para o LIf:F3 POT.+. Usando-se uma técnica de absorção rotulada foi possível determinar absorções do estado fundamental e do primeiro estado excitado da espécie investigada mesmo com a interferência de outros centros. Técnica utilizada em kcl:tl onde níveis de energia do centro de cor de TL POT.0 (1) foram identificados vários outros agregados de tl devido a preparação do cristal, que perturbam o centro TL POT.0 (1) também foram identificados. Vários outros agregados de T1, devido a preparação do cristal, que perturbam o centro TL POT.0 (1), também foram observados. / Color centers and transition metal ions in ionic crystals have shown a qreat potential as candidates for tunable laser sources. In order to determine whether or not such materials are suitable to operate as laser media, their fundamental spectroscopic parameters have to be known. In the present work we describe a spectroscopic method that can determine the energy level diagram of the species under investigation, the decay time, quantum efficiency and emission cross section. Firstly, the decay time was measured by using a sinosoidal pumping excitation and phase sensitive detection. Using a specially home designed cryostat we were able to measure the decay time in the temperature range of 77K to 310K, and therefore, the temperature dependence of the quantum efficiency. This technique was applied to the T1°(1):KCl, F2:LiF, F+3:LiF and F+2:LiF, where decay times of 1.6s, 17ns, 4ns and 28ns were measure, respectively. Secondly, by using a pump-probe technique we were able to determine the excited-state absorption of the studied species, even under the interference of other centers. This is particularly important in color centers due to the presence of several other species during the centers formation. Besides, this technique can identify excited state absorptions that can eliminate laser medium candidates. This technique was used in KCl:T1 crystals where laser active Tl° (1) color center energy levels were identified. Besides, several other Tl aggregates due to the crystal preparation that perturb the Tl° (1) center were also observed.

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Thesis (Ph. D.)--University of Chicago, Department of Chemistry, June 2002. / Includes bibliographical references. Also available on the Internet.

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No presente trabalho apresentamos um outro método para criação de centros de cor, em matrizes de KI puro, através da absorção de dois fótons. Este processo possui uma característica útil: a coloração é realizada a baixa temperatura, ao contrário de outros métodos, que necessitam aquecer o cristal até próximo a ponto de fusão, fazendo com que as impurezas adicionadas durante o crescimento migrem para a superfície do cristal. Com este método, colorimos alguns cristais de KI puro, a fim de demonstrar a eficiência do processo, e algumas aplicações deste como em cristais de KI: \'Cu POT.+\', onde foi realizada a tentativa de criação de centros de cor do tipo \'F IND.A\', e cristais de KI:\'Yb POT.2+\', nos quais foram identificados centros de cor do tipo Z, com a possibilidade de formação de novos centros. Outras propriedades interessantes, como a suposta formação de \'Yb POT.3+\' nessas matrizes a partir da criação de centros de cor, abrem espaço para mais um amplo estudo desse processo, que ainda deverá ser investigado. / In this work we present an other method to produce color centers in pure KI lattice by two photon absorption. This process has a useful feature: coloring is achieved at low temperature as opposed to other methods that require heating of crystal up to near fusion temperature in such a way that impurities added during growing migrate to the surface of crystal. By this method we colored some pure KI crystals to demonstrate the efficiency and some applications of the process to some crystals such as KI: \'Cu POT.+\' crystals trying to create FA centers and KI:\'Yb POT.2+\' crystals where we identified Z centers with possibilities of formation of other centers. Other interesting properties as the supposed formation of \'Yb POT.3+\' in these lattices through color center creation widen the study of the process to be yet investigated.

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