Made available in DSpace on 2014-10-09T12:36:38Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T13:59:10Z (GMT). No. of bitstreams: 1 01821.pdf: 4038166 bytes, checksum: ede612636a13b46e2d052cfc50e01907 (MD5) / Tese (Doutoramento) / IPEN/T / Instituto de Fisica, Universidade de Sao Paulo - IF/USP

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:37:54Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:07:27Z (GMT). No. of bitstreams: 1 02008.pdf: 1008967 bytes, checksum: 66f2c16c57a596140895b760c0ba8af1 (MD5) / Dissertacao (Mestrado) / IPEN/D / Instituto de Fisica, Universidade de Sao Paulo - IF/USP

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:32:17Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:10:35Z (GMT). No. of bitstreams: 1 02455.pdf: 1496860 bytes, checksum: 707ae6d051d3717f9af83f373858fd65 (MD5) / Dissertacao (Mestrado) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN/CNEN-SP

Title: Time-resolved spectroscopy of SiV centers in diamond Author: Karol Hamráček Department: Department of chemical physics and optics Supervisor: doc. RNDr. František Trojánek, Ph.D. Abstract: In recent years, the negatively charged silicon center (SiV-) has become a promising competitor to well-established nitrogen (NV-) due to its excellent spectral properties, such as narrow zero phonon line transitions and weak phonon sidebands, and therefore, research of point defects in diamond is currently receiving a lot of attention. These isolated defects, the so- called color centers, can serve as sources of photons and thus, ultimately, can be used to construct SiV Lasers, whose physical nature is stimulated emission. However, it has not yet been generated at SiV centers. For its generation, it is necessary to examine in detail the radiant and non-radiative processes in optical centers and the properties and parameters of stimulated emission during optical excitation. Also part of the research is the optimization of sample preparation in order to obtain samples with a high concentration of centers and at the same time high optical quality. That is why the aim of this diploma thesis will be to perform optical characterization of diamond samples with SiV centers (supplied by the cooperating department of the...

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Le centre coloré NV, constitué d’un atome d’azote et d’une lacune, est un défaut ponctuel du diamant qui se comporte comme un atome artificiel piégé dans cette matrice. Grâce aux propriétés de son spin électronique, qui peut être lu et manipulé comme un système quantique élémentaire, le centre NV as de nombreuses applications comme qubit pour l’information quantique ou comme sonde de champ magnétique. Cependant, ces applications nécessitent de contrôler les propriétés des centres NV ainsi que leur position dans le cristal. Cette thèse examine des méthodes pour atteindre ces objectifs en combinant des techniques d’implantation d’atomes et de croissance assistée par plasma (CVD) de diamant.Le mémoire est divisé en six chapitres. Le premier chapitre résume les propriétés des centres NV, ce qui permet de définir les objectifs principaux dans la fabrication des centres NV. Le chapitre deux montre qu’il est possible de créer un réseau de centres NV par implantation au moyen d’une colonne d’ions focalisés. Cette technique est adaptée à la création de centres NV dans des nanostructures comme des cristaux photoniques ou des pointes de type AFM. Cependant la faible énergie cinétique des ions, nécessaire pour atteindre une résolution meilleure que 10 nm en diamètre de spot, conduit à une implantation proche de la surface ce qui affecte fortement les propriétés des centres NV. Le troisième chapitre examine comment la recroissance d’une couche de diamant sur des centres NV implantés permet de réduire l’impact négatif de la surface. Les quatrième et cinquième chapitres décrivent des méthodes pour la fabrication des centres NV en contrôlant les paramètres de la croissance CVD. Des couches minces fortement dopées avec les centres NV peuvent être créées, et un contrôle quasi parfait de l’orientation de l’axe du centre NV peut être obtenu. Dans l’objectif d’optimiser les propriétés du temps de cohérence du spin, le sixième chapitre étudie comment le spin électronique du centre NV peut être protégé contre les effets de décohérence induits par les spins non-polarisés dans la matrice du diamant. / The Nitrogen-Vacancy (NV) color center is a defect of diamond which behaves as an artificial atom hosted in a solid-state matrix. Due to its electron spin properties which can be read-out and manipulated as an elementary quantum system, the NV center has found a wide panel of applications as a qubit for quantum information and as a magnetic field sensor. However these applications require to control the properties of the NV centers and their localization. This doctoral thesis investigates methods allowing us to tailor the properties of NV centers by combining techniques for the implantation of nitrogen atoms and the plasma-assisted (CVD) synthesis of diamond.The manuscript is divided into six chapters. The first chapter summarizes the properties of the NV center which will set our objectives for the NV engineering. The second chapter will describe how arrays of NV centers can be created using Focused Ion Beam implantation. The results open a wide range of applications for the targeted creation of NV centers in diamond structures such as photonic crystals and tips. However the low kinetic energy which is required for achieving implantation within a spot of 10-nm diameter leads to shallow defects which properties are strongly affected by the sample surface. The third chapter investigates how the overgrowth of a diamond layer over implanted NV centers can remove the detrimental influence of the surface. The fourth and fifth chapters describe effective methods for NV center fabrication through the control of the CVD growth conditions of the hosting crystal. Thin layers with high NV doping can be grown and almost perfect control of the orientation of the NV axis can be achieved. With the goal to optimize the spin coherence properties, the sixth chapter investigates how the electron spin of the NV center can be protected from decoherence effects induced by magnetic noise due to the unpolarized spins in the diamond lattice.

Uma variedade específica de quartzo de cor verde, seja natural ou induzida pela radiação é muito rara. Trata-se de um mecanismo de formação de cor completamente diferente daqueles conhecidos e amplamente discutidos na literatura, que são responsáveis pela formação do quartzo fumê, do citrino e da ametista, incluindo a prasiolita produzida pelo aquecimento da ametista de Montezuma (MG). Somente duas ocorrências, conhecidas até o momento, tem o quartzo incolor, uma no pequeno distrito em Thunder Bay Amethist Mine, no Canadá e a outra na Bacia do Paraná ( Brasil) , ao longo de uma faixa de 600 km, com ocorrências dispersas de geodos, que se estende da região de Quaraí (RS) até a localidade de Uberlândia (MG). Estas duas ocorrências foram formadas sob fortes atividades hidrotermais, a de Thunder Bay é devido ao tectonismo e a da Bacia do Paraná está relacionada às atividades da água meteórica e hidrotermal do Aquífero Guarani. Estes cristais de quartzo hidrotermal apresentam um histórico de crescimento muito rápido, permitindo a formação dos defeitos de crescimento como as geminações, o crescimento em mosaico, as formações com pequenos ângulos inclinados e as estrias que facilitam a absorção da água na forma de água molecular, silanol (Si-OH), hidroxila (OH) e como micro inclusões. Este tipo de quartzo pode ser considerado como quartzo hidratado (wet quartz) semelhante ao quartzo sintético. O teor em água, com até 3200 ppm em massa, é superior à concentração das impurezas estruturais como o Fe, Al e Li. Não existe uma correlação entre o conteúdo da água e a quantidade de impurezas, como ocorre em outras variedades de cor do quartzo. No quartzo hidrotermal de geodos são formados complexos de silanol que quando são irradiados geram os centros de cor NBOHC (Centro de cor do oxigênio com elétron desemparelhado que não participa da ligação) que apresenta absorção no intervalo de 590 nm a 620 nm e formando uma janela de transmissão a 550 nm aproximadamente, responsável pela cor verde. Várias técnicas de análises químicas e de espectroscopia foram empregadas para caracterizar estas amostras de quartzo verde. A determinação do teor de água por meio dos espectros de infravermelho FTIR mostraram menos água (até 2300 ppm em massa), em comparação com os resultados das análises de aquecimento (3200 ppm) decorrente provavelmente, ao complexo silanol remanescente. Para documentar a influência da água na formação da cor verde foram realizadas análises por espectroscopia de infravermelho FTIR em amostras de quartzo de 3 diferentes grupos de ambientes geológicos, o quartzo pegmatítico com Al e Li formado à alta temperatura da região de Santana do Araguaia, o quartzo de veios hidrotermais com Al, mas sem água originado à média temperatura, da região de Curvelo e a ametista com muito Fe, pouco Al e pouco silanol da região de Brejinho e o quartzo de geodos hidrotermais formado a baixa temperatura com alto conteúdo de água molecular e silanol, e com muito Fe e pouco Al. As análises e as comparações permitiram diferenciar e determinar a formação do centro de cor NBOHC (Centro de cor do oxigênio com elétrons desemparelhados que não participam da ligação) para o quartzo hidrotermal de geodos da Bacia do Paraná. Assim, somente cristais de quartzo com alta concentração de água molecular e silanol são apropriados para desenvolver a cor verde por meio da radiação gama. Pode-se mencionar que no mesmo geodo podem coexistir cristais de quartzo com diferentes teores de água. Cabe ressaltar também que o quartzo verde tratado com radiação gama é sensível à radiação ultravioleta e ao aquecimento, levando à perda parcial ou total da cor verde. / A specific variety of quartz showing a green color in nature or induced artificially by radiation is quite rare. This can be explained by the fact that the mechanism of formation of this color is very different from the ones widely discussed in the literature and responsible for the formation of the fumée, citrine and amethyst types of quartz, including the prasiolite (leak green quartz) formed by heating amethyst from Montezuma, Brazil. Only two occurrences are known today, where this type of quartz can be found: Canada, at the Thunder Bay Amethyst Mine, Ontario, a small district, and Brazil, at widely scattered geode occurrences along a 600 km stretch from Quaraí at Brazils southernmost tip to Uberlandia in Minas Gerais. These two occurrences have been formed by strong hydrothermal activities, at Thunder Bay due to tectonics and in Brazil by meteoric and hydrothermal waters of the Guarani aquifer. That way much quartz crystals showed a very fast growth history facilitating the formation of growth defects (twinning, small angle tilting, mosaic growth, striations) and the uptake of water in form of micro inclusions, molecular water, silanol (Si-OH) and OH. This type of quartz can be considered ¨wet quartz¨, similar to synthetic quartz. The water content with up to 3200 ppm by weight exceeds the amount of charge balancing cations (Fe, Al, Li). There is no correlation between water content and cations as in other color varieties. Instead, silanol complexes are formed, which by radiation due to gamma rays form the color center NBOHC (non-bonding oxygen hole defect), showing absorption between 590 to 620 nm and leaving a transmission window at about 550nm, responsible for the green color. To characterize samples which will be colored green by gamma rays analyses by ICP, NAA, Electron microscopy, water loss techniques and UV-VIS and NIR-FTIR spectroscopic have been made. The spectroscopic water determination showed less water (up to 2300 ppm by weight) compared with heating techniques (3200 ppm), probably due to remaining silanol complexes.To trace the influence of water on color formation, samples from 3 different geological settings (high temperature pegmatitic quartz with Al and Li, from Santana de Araguaia; intermediate temperature vein quartz with Al but without water from Curvelo; amethyst with more Fe, less Al and small silanol content from Brejinho, and low temperature regimes from geodes, high silanol and high molecular water, cations similar to the above mentioned) have been analised by NIR spectroscopy.The former will not show green color, only the latter one. It may be mentioned that even in geodes one has crystals with high and intermediate water content coexisting. The crystals with high silanol and molecular water are the ones to treat by radiation. The radiation induced color is heat and UV sensible with bleaching by longer exposure to these factors.

Uma variedade específica de quartzo de cor verde, seja natural ou induzida pela radiação é muito rara. Trata-se de um mecanismo de formação de cor completamente diferente daqueles conhecidos e amplamente discutidos na literatura, que são responsáveis pela formação do quartzo fumê, do citrino e da ametista, incluindo a prasiolita produzida pelo aquecimento da ametista de Montezuma (MG). Somente duas ocorrências, conhecidas até o momento, tem o quartzo incolor, uma no pequeno distrito em Thunder Bay Amethist Mine, no Canadá e a outra na Bacia do Paraná ( Brasil) , ao longo de uma faixa de 600 km, com ocorrências dispersas de geodos, que se estende da região de Quaraí (RS) até a localidade de Uberlândia (MG). Estas duas ocorrências foram formadas sob fortes atividades hidrotermais, a de Thunder Bay é devido ao tectonismo e a da Bacia do Paraná está relacionada às atividades da água meteórica e hidrotermal do Aquífero Guarani. Estes cristais de quartzo hidrotermal apresentam um histórico de crescimento muito rápido, permitindo a formação dos defeitos de crescimento como as geminações, o crescimento em mosaico, as formações com pequenos ângulos inclinados e as estrias que facilitam a absorção da água na forma de água molecular, silanol (Si-OH), hidroxila (OH) e como micro inclusões. Este tipo de quartzo pode ser considerado como quartzo hidratado (wet quartz) semelhante ao quartzo sintético. O teor em água, com até 3200 ppm em massa, é superior à concentração das impurezas estruturais como o Fe, Al e Li. Não existe uma correlação entre o conteúdo da água e a quantidade de impurezas, como ocorre em outras variedades de cor do quartzo. No quartzo hidrotermal de geodos são formados complexos de silanol que quando são irradiados geram os centros de cor NBOHC (Centro de cor do oxigênio com elétron desemparelhado que não participa da ligação) que apresenta absorção no intervalo de 590 nm a 620 nm e formando uma janela de transmissão a 550 nm aproximadamente, responsável pela cor verde. Várias técnicas de análises químicas e de espectroscopia foram empregadas para caracterizar estas amostras de quartzo verde. A determinação do teor de água por meio dos espectros de infravermelho FTIR mostraram menos água (até 2300 ppm em massa), em comparação com os resultados das análises de aquecimento (3200 ppm) decorrente provavelmente, ao complexo silanol remanescente. Para documentar a influência da água na formação da cor verde foram realizadas análises por espectroscopia de infravermelho FTIR em amostras de quartzo de 3 diferentes grupos de ambientes geológicos, o quartzo pegmatítico com Al e Li formado à alta temperatura da região de Santana do Araguaia, o quartzo de veios hidrotermais com Al, mas sem água originado à média temperatura, da região de Curvelo e a ametista com muito Fe, pouco Al e pouco silanol da região de Brejinho e o quartzo de geodos hidrotermais formado a baixa temperatura com alto conteúdo de água molecular e silanol, e com muito Fe e pouco Al. As análises e as comparações permitiram diferenciar e determinar a formação do centro de cor NBOHC (Centro de cor do oxigênio com elétrons desemparelhados que não participam da ligação) para o quartzo hidrotermal de geodos da Bacia do Paraná. Assim, somente cristais de quartzo com alta concentração de água molecular e silanol são apropriados para desenvolver a cor verde por meio da radiação gama. Pode-se mencionar que no mesmo geodo podem coexistir cristais de quartzo com diferentes teores de água. Cabe ressaltar também que o quartzo verde tratado com radiação gama é sensível à radiação ultravioleta e ao aquecimento, levando à perda parcial ou total da cor verde. / A specific variety of quartz showing a green color in nature or induced artificially by radiation is quite rare. This can be explained by the fact that the mechanism of formation of this color is very different from the ones widely discussed in the literature and responsible for the formation of the fumée, citrine and amethyst types of quartz, including the prasiolite (leak green quartz) formed by heating amethyst from Montezuma, Brazil. Only two occurrences are known today, where this type of quartz can be found: Canada, at the Thunder Bay Amethyst Mine, Ontario, a small district, and Brazil, at widely scattered geode occurrences along a 600 km stretch from Quaraí at Brazils southernmost tip to Uberlandia in Minas Gerais. These two occurrences have been formed by strong hydrothermal activities, at Thunder Bay due to tectonics and in Brazil by meteoric and hydrothermal waters of the Guarani aquifer. That way much quartz crystals showed a very fast growth history facilitating the formation of growth defects (twinning, small angle tilting, mosaic growth, striations) and the uptake of water in form of micro inclusions, molecular water, silanol (Si-OH) and OH. This type of quartz can be considered ¨wet quartz¨, similar to synthetic quartz. The water content with up to 3200 ppm by weight exceeds the amount of charge balancing cations (Fe, Al, Li). There is no correlation between water content and cations as in other color varieties. Instead, silanol complexes are formed, which by radiation due to gamma rays form the color center NBOHC (non-bonding oxygen hole defect), showing absorption between 590 to 620 nm and leaving a transmission window at about 550nm, responsible for the green color. To characterize samples which will be colored green by gamma rays analyses by ICP, NAA, Electron microscopy, water loss techniques and UV-VIS and NIR-FTIR spectroscopic have been made. The spectroscopic water determination showed less water (up to 2300 ppm by weight) compared with heating techniques (3200 ppm), probably due to remaining silanol complexes.To trace the influence of water on color formation, samples from 3 different geological settings (high temperature pegmatitic quartz with Al and Li, from Santana de Araguaia; intermediate temperature vein quartz with Al but without water from Curvelo; amethyst with more Fe, less Al and small silanol content from Brejinho, and low temperature regimes from geodes, high silanol and high molecular water, cations similar to the above mentioned) have been analised by NIR spectroscopy.The former will not show green color, only the latter one. It may be mentioned that even in geodes one has crystals with high and intermediate water content coexisting. The crystals with high silanol and molecular water are the ones to treat by radiation. The radiation induced color is heat and UV sensible with bleaching by longer exposure to these factors.

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