Afin de favoriser la commercialisation à grande échelle des piles à combustible PEMFC, de nombreuses études sont menées dans le but de réduire les coûts et d'augmenter la durée de vie tout en améliorant les performances et de comprendre les phénomènes physiques mis en jeu. Cette étude se concentre sur le développement de couches de diffusion pour un fonctionnement à faible humidité relative, en particulier sur l'influence de la structure du support de diffusion sur les performances. Grâce à un procédé de fabrication différent de ceux utilisés pour les produits actuellement commercialisés, la structure des supports est plus aisément modifiée. Ainsi, selon les paramètres de fabrication choisis, les propriétés physico-chimiques associées donnent accès à des niveaux de performances différents. Le modèle d'analyse mis en place permet d'expliquer ces différences observées. Par conséquent, il permet de relier les paramètres de fabrication aux propriétés physiques et aux performances en pile.

Afin de favoriser la commercialisation à grande échelle des piles à combustible PEMFC, de nombreuses études sont menées dans le but de réduire les coûts et d'augmenter la durée de vie tout en améliorant les performances et de comprendre les phénomènes physiques mis en jeu. Cette étude se concentre sur le développement de couches de diffusion pour un fonctionnement à faible humidité relative, en particulier sur l'influence de la structure du support de diffusion sur les performances. Grâce à un procédé de fabrication différent de ceux utilisés pour les produits actuellement commercialisés, la structure des supports est plus aisément modifiée. Ainsi, selon les paramètres de fabrication choisis, les propriétés physico-chimiques associées donnent accès à des niveaux de performances différents. Le modèle d'analyse mis en place permet d'expliquer ces différences observées. Par conséquent, il permet de relier les paramètres de fabrication aux propriétés physiques et aux performances en pile. / To help PEMFC development and large scale commercialization, several studies deal with reducing costs and increasing durability while trying to improve performances and to understand physical phenomena involved. This study focuses on developing gas diffusion media which operates at low relative humidity, more particularly it deals with the influence of the structure of gas diffusion media on performances. Thanks to a process different from those used for currently commercialized gas diffusion layers, the structure of the media is more easily modified. According to the manufacturing parameters chosen, different physical and chemical properties will be obtained and thus different performances. A model is used to help analyze these differences and consequently allow the link between manufacturing parameters and physical properties and performances.

Une pile à membrane échangeuse de protons (PEMFC) est un dispositif convertissant l’hydrogène en électricité grâce à une réaction électrochimique appelé électrolyse inverse. Comme chaque pile à combustible ou batterie, les PEMFC sont composées d’une série de couches. Nous nous intéressons à la couche de diffusion (GDL) du côté de la cathode. La GDL est constituée de fibres de carbone traitées pour être hydrophobes. Elle peut être vue comme un milieu poreux mince avec une taille moyenne de pores de quelques dizaines de microns. Une question clé dans ce système est la gestion de l'eau produite par la réaction. Dans ce contexte, le principal objectif de la thèse est le développement d'un outil numérique visant à simuler la formation de l'eau liquide dans la GDL. Une approche réseau de pores est utilisée. Nous nous concentrons sur un scénario où l’eau liquide se forme par condensation dans la GDL. Les comparaisons entre simulations et expériences effectuées grâce à un dispositif microfluidique bidimensionnel, sont d'abord présentées pour différentes conditions de mouillabilité, de distributions de température et d'humidité relative à l’entrée, afin de valider le modèle. Une étude de sensibilité est alors effectuée afin de mieux caractériser les paramètres contrôlant l'invasion de l'eau. Enfin, les simulations sont comparées à des distributions d’eau obtenues in-situ par micro-tomographie à rayons X, ainsi que des distributions expérimentales de la littérature obtenues par imagerie neutronique. / A Proton Exchange Membrane Fuel Cell (PEMFC) is a device converting hydrogen into electricity thanks to an electrochemical reaction called reverse electrolysis. Like every fuel cell or battery, PEMFCs are made of a series of layers. We are interested in the gas diffusion layer (GDL) on the cathode side. The GDL is made of carbon fibers treated hydrophobic. It can be seen as a thin porous medium with a mean pore size of few tens of microns. A key question in this system is the management of the water produced by the reaction. In this context, the main objective of the thesis is the development of a numerical tool aiming at simulating the liquid water formation within the GDL. A pore network approach is used. We concentrate on a scenario where liquid water forms in the GDL by condensation. Comparisons between simulations and experiments performed with a two-dimensional microfluidic device are first presented for different wettability conditions, temperature distributions and inlet relative humidity in order to validate the model. A sensitivity study is then performed to better characterize the parameters controlling the water invasion. Finally, simulations are compared with in situ experimental water distributions obtained by X-ray micro-tomography as well as with experimental distributions from the literature obtained by neutron imaging.

Cette thèse est consacrée à l'étude des propriétés des transports diphasiques au sein des couches de diffusions (Gas Diffusion Layer = GDL) des piles à combustible PEMFC (Proton Exchange Membrane Fuel Cells). La GDL est faite d'une structure fibreuse (dont l'épaisseur est de quelques centaines de micromètres) traitée généralement avec une matière hydrophobe. Des images numériques de la GDL réelle obtenues par tomographie X sont d'abord analysées afin d'étudier des propriétés telles que la porosité, la perméabilité, ou le tenseur de diffusion. L'écrasement de la GDL est ensuite simulé en utilisant un algorithme comprimant les fibres dans un plan transversal. Les transports diphasiques (invasion quasi statique d'eau liquide) sont modélisés dans des réseaux de pores, milieux représentatifs de l'espace poreux de la GDL, en relation avec le problème de la gestion de l'eau dans les piles PEMFC. Deux algorithmes d'invasion, dénommés algorithmes séquentiel et cinétique, sont développés et comparés pour analyser les distributions de phases au sein des GDL. Un point clé est que l'eau rentre dans la couche poreuse par divers points d'injection indépendants, conduisant à la possibilité de multiples points de percée. Des expériences sur un système microfluidique sont conduites pour valider les algorithmes utilisés. Une étude statistique est menée pour caractériser le nombre de points de percée, les profils de saturation, l'accès au gaz, le transport diffusif, de même que l'influence du piégeage et de la mouillabilité mixte. / This thesis is devoted to the study of transport properties and two-phase flow in the Gas Diffusion Layer (GDL) of Proton Exchange Membrane Fuel Cells (PEMFC). A GDL is a thin fibrous structure (a few hundreds μm thick) treated generally with a hydrophobic agent. Numerical images obtained from X-ray computed tomography X are first exploited to study properties such as the porosity, permeability and diffusion tensors of a real GDL microstructure. The effect of GDL compression is also investigated using an algorithm mimicking the compression in GDL through plane direction. Then two phase flow (quasi-static water invasion) is studied in relation with the water management problem in PEMFC, using a structured pore network representation of the pore space. Two invasion algorithms, referred to as the sequential and the kinetic algorithm respectively, are developed and compared to study the fluid distributions within the GDL. A key point is that water enters the porous layer through multiple independent inlet injection points, leading to the possibility of many breakthrough points. Experiments are conducted on a microfluidic device to validate the algorithms. A numerical statistical study is performed to characterize the breakthrough point statistics, saturation profiles, gas access, diffusion transport as well as the influence of trapping and mixed wettability.