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Estudo de impureza de európio em PbSe e PbTe. Uma investigação de primeiros princípios / Study of impurity europium in PbSe AND PbTe. A first principles investigation

Cunha, Sandro Silva da 30 January 2014 (has links)
Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior / In this work properties were studied the structural, electronic and magnetic semiconductors PbSe and PbTe doped with europium (Eu) in the crystalline phase. The investigation is performed within the density functional theory (DFT). We observe that due a strong spin-orbit coupling, relativistic corrections are necessary to describe the PbSe and PbTe. To obtain a good description of crystals where Eu is present (EuSe and EuTe) the standard DFT fails. This fail is due to the fact that the Eu atom presents f electrons in the valence band, which are strongly localized. To describe the localized f electrons an additional procedure from the many body theory is necessary. We observe that using an additional term (the U term) from the Hubbard model, the DFT is able to describe the localized f electrons, such the theory now is called DFT+U. The formation energy results show that the Eu atom is more stable in Pb sites for both PbSe and PbTe. Eu in a Pb site in PbSe introduces electronic levels inside the band gap while the new electronic levels from Eu in a Pb site in PbTe are resonant with the top of the valence band. The analysis from the character of these electronic levels reveled that they come from the 4f electrons from the Eu atom. These results allow us to conclude that Eu is a good dopant to improve the thermoelectric properties of PbTe while the same is not observed for PbSe. Finally, we investigate the magnetic properties for Eu doping PbSe and PbTe, we observe that in both semiconductors there is a magnetic moment of the 1.0 μB localized in the Eu atom. / Neste trabalho foi estudado as propriedades estruturais, eletrônicas e magnéticas dos semicondutores de PbSe e PbTe dopados com európio (Eu) na fase cristalina. Utilizamos cálculos de primeiros princípios dentro do formalismo da teoria do funcional da densidade (DFT). Observamos que para uma boa descrição do PbSe e PbTe dentro da DFT é necessário a inclusão das correções relativísticas através da interação spin-órbita. Para a descrição de cristais onde o európio é um dos constituintes (EuSe e EuTe) se observou a necessidade de correções à DFT para que se possa ter uma boa descrição dos elétrons f provenientes do Eu e que são fortemente localizados. A teoria DFT+U, onde U é proveniente da teoria de muitos corpos dentro do modelo de Hubbard se mostrou eficiente. Com a melhor metodologia estabelecida iniciamos os cálculos das energias de formação. Os resultados mostraram que o Eu é mais estávelr em sítios de Pb, tanto no cristal de PbSe como no cristal de PbTe. Nesses sítios a análise da parte eletrônica diz que no PbSe existem níveis no gap provenientes dos elétrons 4f do Eu, enquanto que no PbTe esses níveis estão ressonantes com o topo da banda de valência. Isso permite concluir que o Eu é um bom dopante para melhorar as propriedades termoelétricas do PbTe, o mesmo não pode ser dito com relação a dopagem com Eu em PbSe. Com relação a parte magnética observa-se um momento magnético de 1,0 μB tanto no cristal de PbSe como no cristal de PbTe. Esse momento magnético é localizado no átomo de európio para ambos semicondutores.

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