Nous avons étudié les propriétés de cristallisation sous traction du 1,4 poly-cis-isoprène naturel (CN) en<br />fonction de la température, du taux de réticulation et du pourcentage de charge ajoutée (noir de carbone). Le<br />taux de cristallinité a été mesuré par diffraction X et l'orientation des chaînes polymères dans la phase<br />amorphe par RMNdu deutérium. Nous avons pu établir que l'hystérésis mécanique observée lors d'un cycle<br />de traction était essentiellement due au phénomène de cristallisation sous traction. Dans le cas des<br />échantillons non chargés, le début de la cristallisation se traduit par un adoucissement de la contrainte ; ceci<br />est observé jusqu'à une cristallinité de 15% environ, au-delà de laquelle on observe au contraire un<br />durcissement apparaissant à une extension critique qui varie selon le matériau et les adjuvants contenus dans<br />le caoutchouc. Durant la phase de décharge, on observe fréquemment une instabilité géométrique<br />correspondant à la séparation macroscopique d'une phase amorphe et d'une phase semi-cristalline<br />(« striction inverse ») ; cet effet a été étudié en détail. Il est vraisemblable que le même phénomène de<br />micro-striction se produise localement dans les matériaux où la striction inverse n'est pas visible. Dans le<br />cas des matériaux chargés, seule la phase de durcissement est visible.<br />La quantité d'énergie dissipée H liée à l'hystérésis mécanique n'est fonction que du taux de cristallinité<br />maximale Cmax atteint durant le cycle. Nous avons montré que la composante viscoélastique de cette<br />hystérésis est faible (Hvisco<10% lorsqu'il y a cristallisation) : la résistance à la rupture de ces matériaux est<br />donc essentiellement due à la cristallisation sous contrainte.<br />Nous avons en outre pu établir que dans les matériaux chargés, l'effet de durcissement dû à la cristallisation<br />était fortement amplifié par la présence des charges.<br />Dans la cas de matériaux non chargés, la RMN a permis de mettre en évidence la relaxation des chaînes due<br />à la cristallisation : ce phénomène est observé y compris dans la phase de durcissement.<br />Des études complémentaires ont été menées sur d'autres types d'élastomères : polybutadiène,<br />polychloroprène, butyl ... Le lien entre renforcement et cristallisation a pu également y être mis en<br />évidence.