Dans cette thèse nous avons étudié l'influence de surfaces diélectriques sur la dynamique de propagation de décharges à pression atmosphérique. Tout d'abord, pour les simulations 2D réalisées dans ce travail, nous avons optimisé les performances du code de décharge en utilisant des schémas numériques performants et des techniques de parallélisation. Nous avons ensuite étudié la dynamique de propagation d'une décharge dans l'air à pression atmosphérique dans une géométrie pointe-plan avec un plan diélectrique sur la cathode. Puis, nous avons étudié l'influence d'un obstacle plan diélectrique sur la dynamique de propagation d'une décharge. Nous avons montré que selon les caractéristiques du diélectrique, l'amplitude et la polarité de la tension appliquée, une seconde décharge peut s'initier ou pas dans l'air derrière le diélectrique. La comparaison des résultats avec les expériences a montré que dans une géométrie pointe-plan avec une pointe fine et une tension très élevée, une seule décharge de forme conique est observée. Un bon accord est obtenu sur le diamètre de la décharge et sa vitesse de propagation. Avec un obstacle plan diélectrique entre les électrodes, la dynamique de ré-allumage est plus rapide dans les simulations. Pour améliorer la comparaison avec les expériences, nous avons étudié l'influence de plusieurs processus physico-chimiques. Pour finir, nous avons étudié la dynamique de décharges à pression atmosphérique dans des tubes diélectriques. Pour un mélange He-N2, nous avons montré l'importance des réactions à trois corps. Enfin, nous avons montré l'influence du diamètre du tube sur la structure des décharges dans un mélange He - N2 et dans l'air. / In this Ph.D. thesis, we have carried out 2D numerical simulations to study the influence of dielectric surfaces on the propagation dynamics of plasma discharges at atmospheric pressure. First we have improved the computational efficiency of the discharge code used in this work in implementing parallelization techniques and more efficient numerical schemes. Second we have studied the dynamics of an air discharge at atmospheric pressure in a point-to-plane geometry with a dielectric layer on the cathode plane. Then, we have studied the influence of a dielectric layer obstacle in the inter-electrode gap. We have shown that depending on the characteristics of the dielectric layer and the amplitude and polarity of the applied voltage, a second discharge may reignite or not below the dielectric in the second air gap. The comparison of simulation results with experiments has shown that in a point-to-plane geometry with a sharp point and a high over-voltage, a single conical discharge structure is observed. A good agreement on the discharge diameter and propagation velocity has been obtained. With a dielectric obstacle in the gap, the simulated reignition dynamics is faster than in the experiments. To improve the agreement, we have studied the influence of several physico-chemical processes. Finally, we have studied the dynamics of discharges in dielectric tubes at atmospheric pressure. For a He -N2 mixture, we have put forward the importance of three body reactions. Last, the influence of the tube radius on the structure of discharges in He - N2 and air is discussed.

Durant cette thèse, des couches minces de fer, de fer-cuivre et de cuivre-zinc déposées par pulvérisation magnétron ont été oxydées par des post-décharges plasma pour synthétiser des nanostructures d’oxydes métalliques. L’oxydation par post-décharge permet un abaissement de la température par rapport à l’oxydation thermique dans la mesure où l’oxygène moléculaire est excité ou dissocié, ce qui fournit des espèces plus réactives comme l’oxygène singulet ou l’oxygène atomique. Cette oxydation à température modérée favorise une croissance anisotrope des cristaux. L’oxydation de couches minces de Fe-Cu a conduit à la croissance de nanolamelles de Fe2O3 et de nanoparois, nanotours et nanofils de CuO. La distribution surfacique de ces nanostructures dépend de la température d’oxydation, de la concentration des espèces réactives et de la composition initiale de la couche mince. L’oxydation de couches minces de Cu-Zn a conduit à la croissance de nanofils ultra-minces de ZnO dans lesquels un confinement quantique peut se produire. Les nanostructures obtenues ont été caractérisées par différentes techniques (microscopies électroniques, diffraction des rayons X et spectrométrie de masse des ions secondaires). Les mécanismes de croissance de ces nanostructures sont basés sur le rôle des contraintes, de la température, de la concentration des espèces réactives ainsi que sur l’influence de la taille des grains sous-jacents. Les nanostructures d’oxydes métalliques obtenues serviront comme photocatalyseurs pour produire de l’hydrogène par photolyse de l’eau. Par ailleurs, les nanofils ultra-minces de ZnO serviront de photocatalyseurs pour la purification de l’eau / In this manuscript, metallic oxide nanostructures were synthesized by the oxidation of iron, iron-copper and copper-zinc thin films by means of a plasma afterglow. Thin films were deposited by magnetron sputtering. The use of plasma afterglows allows a lowering of the temperature compared with the thermal oxidation conditions, given that molecular oxygen is excited or dissociated, which provides more reactive species such as singlet oxygen or atomic oxygen. This oxidation at moderate temperature promotes anisotropic crystal growth. The oxidation of iron–copper thin films leads to the synthesis of Fe2O3 nanoblades and CuO nanowalls, nanotowers and nanowires. The surface distribution of these nanostructures depends on the oxidation temperature, the concentration of the reactive species and the initial composition of the thin layers. The oxidation of copper-zinc thin films leads to the synthesis of ultra-thin ZnO nanowires in which quantum confinement could occur. As-grown nanostructures were characterized by various techniques (electron microscopy, X-ray diffraction and secondary ion mass spectrometry). The growth mechanisms described for these nanostructures relies on the role of stress, temperature, reactive species concentration and on the effect of underlying grain size. As-synthesized nanostructures will serve as photocatalysts to produce hydrogen by water splitting. In addition, ultra-thin ZnO nanowires will also serve as photocatalysts for water purification

Les plasmas d’air à pression atmosphérique ont de nombreuses applications. Nous pouvons par exemple citer les applications biomédicales, le traitement des matériaux, la bio-décontamination environnementale et la combustion assistée par plasma. La polyvalence des décharges plasma résulte de leur capacité à produire des densités élevées d’espèces actives, sans toutefois chauffer substantiellement le gaz. Les décharges nanosecondes répétitivement pulsées (NRP) ont particulièrement reçu une grande attention en raison de leur capacité à produire des densités électroniques élevées, qui conduisent à la création de fortes densités d’espèces actives telles que l’oxygène atomique (O). Par ailleurs, des mesures de spectroscopie d’émission ont montré que des états excités du monoxyde d’azote (NO) sont produits par les décharges NRP opérant dans l’air ou dans des mélanges combustibles. Bien que les décharges NRP aient déjà fait l’objet de plusieurs investigations, les mécanismes cinétiques conduisant à la production de NO sont toujours incertains. C’est la motivation première des travaux menés dans le cadre de cette thèse. En outre, les décharges NRP se sont avérées produire une grande quantité d’oxygène d’atomique, espèce de grande importance pour la combustion assistée par plasma. Il a été en particulier démontré que grâce à la production élevée d’espèces actives, les décharges NRP peuvent stabiliser efficacement des flammes pauvres, à pression atmosphérique. Cependant la production de NO par les décharges NRP et les flammes stabilisées à l’aide des décharges NRP reste à étudier. Cela constitue le second objectif de cette thèse. Les mesures in-situ de densités absolues de NO dans les décharges plasmas et/ou en combustion sont très difficiles. Les techniques de fluorescence telle que la fluorescence induite par laser (LIF) nécessitent de complexes méthodes de calibration. Ces techniques requièrent également la connaissance des taux de quenching des états excités (en particulier à pression atmosphérique). Or ces taux de quenching sont très fortement dépendants de la température, de la nature des espèces en présence et de leur densité, et peuvent donc énormément différer entre un plasma opérant dans l’air et en combustion. D’autres techniques telles que l’utilisation des sondes à chimiluminescence sont tout aussi sujettes aux problèmes de calibration et de quenching des états excités tandis que les mesures ex-situ à l’aide d’analyseurs à gaz réalisant de l’absorption dans l’UV et l’IR peuvent conduire à des erreurs, surtout lorsqu’il s’agit de mesurer des radicaux. Dans cette étude, nous avons développé la spectroscopie d’absorption par laser à cascade quantique (QCLAS), pour des mesures in-situ de densités de NO dans l’air et en combustion. Cette technique permet de surmonter les difficultés des autres méthodes par utilisation d’une spectroscopie rotationnelle-vibrationnelle de haute résolution spectrale (10-3 cm-1). La QCLAS a les avantages d’être spectralement sélective, d’avoir une grande sensibilité et de ne pas nécessiter de calibration. Deux dispositifs expérimentaux ont été développés pour mesurer des densités de NO et des températures (1) dans une décharge NRP dans l’air, avec une résolution spatiale de 300-µm, et (2) en aval de la décharge NRP opérant dans l’air et dans des flammes méthane/air assistée par plasma, par utilisation d’une cellule multi-passages. [...] / Atmospheric pressure plasmas have numerous potential applications. These applications include for instance biomedicine, material processing, environmental biodecontamination and plasma-assisted combustion. The versatility of plasma discharges results from their ability to produce high quantities of active species without increasing the temperature of the gas appreciably. Nanosecond Repetitively Pulsed discharges (NRP) have received great attention owing to their capacity to generate high electron densities, which lead to the creation of a high density of active species such as atomic oxygen. Optical Emission Spectroscopy (OES) showed that excited nitric oxide (NO) was released by NRP discharges in air or in air/fuel mixtures.Although NRP discharges have already been the object of several investigations, the kinetic mechanisms of NO production by NRP discharges at atmospheric pressure remain somewhat unclear. This is one of the motivations for the investigations conducted in this thesis. In addition, NRP discharges were found to produce large amounts of atomic oxygen, which is of great interest for applications such as plasma-assisted combustion. It was shown in particular that thanks to this high production of active species, NRP discharges can effectively stabilize lean flames at atmospheric pressure. However, the production of NO in NRP discharges and in plasma-stabilized flames remains to be investigated. This is the second purpose of this thesis.Absolute and in-situ NO density measurements in atmospheric pressure plasma or/and flame environments are very challenging. Fluorescence-based techniques such as Laser Induced Fluorescence (LIF) require complex calibration methods. These techniques also require the knowledge of the quenching rates of the excited states (particularly at atmospheric pressure), which strongly depend on the temperature, density and nature of the species and can be very different for plasma or/and flame environments. Other techniques, such as chemiluminescence probe sampling also have quenching and calibration issues, and ex-situ UV and IR absorption-based gas analyzers can lead to errors, in particular for radicals.In this study, we developed Quantum Cascade Laser Absorption Spectroscopy (QCLAS) for in-situ nitric oxide absolute density measurements in open-air and in combustion environments. This technique overcomes the difficulties of the previous ones by using high-resolution (10-3 cm-1) rotational-vibrational absorption spectroscopy. This technique presents the advantages of high spectral selectivity, no calibration requirement, and high sensitivity. Two experimental setups were developed to measure NO densities and temperature, (1) within a NRP discharge in air, with 300-µm spatial resolution, and (2) downstream of NRP discharges in air and in plasma-assisted methane/air flames, using multi pass cell. [...]

Plusieurs types d’applications industrielles complexes, relèvent du domaine multidisciplinaire de l’Electro-Hydro-Dynamique (EHD) où les interactions entre des particules chargées et des particules neutres sont étudiées dans le contexte couplé de la dynamique des fluides et de l’électrostatique. Dans cette thèse, nous avons étudié par voie de simulation numérique certains phénomènes Electro-Hydro-Dynamiques comme l’injection unipolaire, le phénomène de conduction dans les liquides peu conducteurs et le contrôle d’écoulement avec des actionneurs plasma à barrières diélectriques (DBD). La résolution de tels systèmes physiques complexes exige des ressources de calculs importantes ainsi que des solveurs CFD parallèles dans la mesure où ces modèles EHD sont mathématiquement raides et très consommateurs en temps de calculs en raison des gammes d’échelles de temps et d’espace impliquées. Cette thèse vise à accroitre les capacités de simulations numériques du groupe Electro-Fluido-Dynamique de l’Institut Pprime en développant un solveur parallèle haute performance basé sur des modèles EHD avancés. Dans une première partie de cette thèse, la parallélisation de notre solveur EHD a été réalisée avec des protocoles MPI avancés comme la topologie Cartésienne et les Inter-communicateurs. En particulier, une stratégie spécifique a été conçue pour prendre en compte la caractéristique multi-blocs structurés du code. La nouvelle version parallèle du code a été entièrement validée au travers de plusieurs benchmarks. Les tests de scalabilité menés sur notre cluster de 1200 cœurs ont montré d’excellentes performances. La deuxième partie de cette thèse est consacrée à la simulation numérique de plusieurs écoulements EHD typiques. Nous nous sommes intéressés entre autres à l’électroconvection induite par l'injection unipolaire entre deux électrodes plates parallèles, à l’étude des panaches électroconvectifs dans une configuration d'électrodes lame-plan, au mécanisme de conduction basé sur la dissociation de molécules neutres d'un liquide faiblement conducteur. Certains de ces nouveaux résultats ont été validés avec des simulations numériques entreprises avec le code commercial Comsol. Enfin, le contrôle d’écoulements grâce à un actionneur DBD a été simulé à l’aide du modèle Suzen-Huang dans diverses configurations. Les effets de l’épaisseur du diélectrique, de l’espacement inter-électrodes, de la fréquence de la tension appliquée et sa forme d’onde, sur la vitesse maximale du vent ionique induit ainsi que sur la force électrique moyenne ont été étudiés. / Several intricately coupled applications of modern industries fall under the multi-disciplinary domain of Electrohydrodynamics (EHD), where the interactions among charged and neutral particles are studied in context of both fluid dynamics and electrostatics together. The charge particles in fluids are generated with various physical mechanisms, and they move under the influence of external electric field and the fluid velocity. Generally, with sufficient electric force magnitudes, momentum transfer occurs from the charged species to the neutral particles also. This coupled system is solved with the Maxwell equations, charge transport equations and Navier-Stokes equations simulated sequentially in a common time loop. The charge transport is solved considering convection, diffusion, source terms and other relevant mechanisms for species. Then, the bulk fluid motion is simulated considering the induced electric force as a source term in the Navier-Stokes equations, thus, coupling the electrostatic system with the fluid. In this thesis, we numerically investigated some EHD phenomena like unipolar injection, conduction phenomenon in weakly conducting liquids and flow control with dielectric barrier discharge (DBD) plasma actuators.Solving such complex physical systems numerically requires high-end computing resources and parallel CFD solvers, as these large EHD models are mathematically stiff and highly time consuming due to the range of time and length scales involved. This thesis contributes towards advancing the capability of numerical simulations carried out within the EFD group at Institut Pprime by developing a high performance parallel solver with advanced EHD models. Being the most popular and specific technology, developed for the distributed memory platforms, Message Passing Interface (MPI) was used to parallelize our multi-block structured EHD solver. In the first part the parallelization of our numerical EHD solver with advanced MPI protocols such as Cartesian topology and Inter-Communicators is undertaken. In particular a specific strategy has been designed and detailed to account for the multi-block structured grids feature of the code. The parallel code has been fully validated through several benchmarks, and scalability tests carried out on up to 1200 cores on our local cluster showed excellent parallel speed-ups with our approach. A trustworthy database containing all these validation tests carried out on multiple cores is provided to assist in future developments. The second part of this thesis deals with the numerical simulations of several typical EHD flows. We have examined three-dimensional electroconvection induced by unipolar injection between two planar-parallel electrodes. Unsteady hexagonal cells were observed in our study. 3D flow phenomenon with electro-convective plumes was also studied in the blade-plane electrode configuration considering both autonomous and non-autonomous injection laws. Conduction mechanism based on the dissociation of neutral molecules of a weakly conductive liquid has been successfully simulated. Our results have been validated with some numerical computations undertaken with the commercial code Comsol. Physical implications of Robin boundary condition and Onsager effect on the charge species were highlighted in electro-conduction in a rectangular channel. Finally, flow control using Dielectric Barrier Discharge plasma actuator has been simulated using the Suzen-Huang model. Impacts of dielectric thickness, gap between the electrodes, frequency and waveform of applied voltage etc. were investigated in terms of their effect on the induced maximum ionic wind velocity and average body force. Flow control simulations with backward facing step showed that a laminar flow separation could be drastically controlled by placing the actuator at the tip of the step with both electrodes perpendicular to each other.

Si l'utilisation des transformateurs piézoélectriques se bornait jusqu'alors à l'alimentation ou la protection de dispositifs électriques, ils sont aujourd'hui envisagés pour la génération de décharges plasma directement à leur surface. Les propriétés remarquables de ces générateurs piézoélectriques en font une alternative intéressante aux dispositifs conventionnels, notamment par la simplicité de mise en œuvre. La surface du transformateur constitue à la fois le support de décharge et l'élément élévateur de tension réduisant significativement l'encombrement des dispositifs. En outre les gains en tension de ces transformateurs sont remarquablement élevés et permettent d'obtenir des décharges pour des tensions d'alimentation n'excédant pas quelques volts. Ces avantages peuvent répondre avantageusement à certains problèmes rencontrés dans les procédés plasmas dont l'implantation dans les processus industriels, bien qu'elle soit en constante amélioration, est parfois confrontée à des problèmes de mise en œuvre d'enceintes complexes, rendant le procédé couteux ou inadapté aux conditions opératoires. L'objet de cette thèse porte sur l'étude fondamentale d'un transformateur piézoélectrique de type Rosen dédié à la génération de décharges électriques. Plus particulièrement, ce travail s'attèle au développement d'un modèle analytique permettant de mieux appréhender les limites de ce procédé innovant, ainsi qu'une meilleure compréhension du comportement des décharges plasma face aux spécificités de ce transformateur et de son matériau. Pour ce faire l'étude se consacre en première partie à la caractérisation du transformateur piézoélectrique hors décharge à partir de ses bornes, puis à l'extension d'un modèle analytique afin d'appréhender la distribution du potentiel électrique à sa surface. Le développement d'un dispositif expérimental permettra la mesure du potentiel ainsi que la discussion du modèle. Dans un second temps l'étude s'attache au comportement du transformateur piézoélectrique en décharge. La distribution de potentiel à présent connue constitue une donnée d'entrée nécessaire à l'étude de la dynamique de décharges dans ces différentes configurations. Les phénomènes à l'œuvre dans ce processus de génération étant complexes, l'étude est conduite suivant différentes étapes. Tout d'abord en passant par l'étude des propriétés des céramiques ferroélectriques au travers d'une décharge à barrière diélectrique plan-plan. Ensuite la dynamique des décharges est abordée par modélisation numérique suivant trois configurations différentes. Ces cas d'études conduisent à des régimes de décharges différents pouvant faire l'objet de mise en application future. Bien que le problème soit sous l'hypothèse d'un couplage faible, les résultats ont corroborés les observations expérimentales et ont permis de mieux comprendre l'influence des hautes permittivités et de la distribution du potentiel sur l'évolution spatio-temporelle de ce procédé. / Nowadays piezoelectric transformers are not only used to supply or protect electrical devices, but also to generate plasma discharges directly on their surface. The remarkable properties of these piezoelectric generators make them an interesting alternative to conventional devices, especially the simple implementation. The surface of the transformer constitutes both the discharge support and the voltage elevator component reducing significantly the bulk of the devices. Besides the transformers' gain voltage are remarkably high and permit to generate discharges for low voltage supply not exceeding a few volts. These advantages respond to some problems met in the plasma processes of which the establishment in industrial processes - in constant improvement - is sometimes confronted to problems of chambers implementations, making this process expensive and not adequate to the operating conditions. The purpose of this thesis focuses on the fundamental studies of a Rosen piezoelectric transformer dedicated to the generation of electrical discharges. In particular, this work tackles the development of an analytical model allowing to improve the understanding of the limits of this innovating process, as well as a better comprehension of the plasma discharges behavior face with transformer and material features. In order to do this the first part of the study is devoted to the characterization of the piezoelectric transformer without discharge, then the extension of the analytical modeling in order to comprehend the distribution of surface electrical potential. The development of an experimental device will allow the potential measurement and the discussion of the model. In a second part the study focuses on behavior of the piezoelectric transformer in discharge. The potential distribution known today constitutes a necessary input data for the study of the discharge dynamic in different configurations. The complexity of the phenomena implemented in this process of generation requires to conduct the study following different steps. First of all, by the study of ferroelectric ceramic features through a dielectric-barrier discharge. Then the discharges dynamic is approached by numerical modeling following three different configurations. This cases conduct to different discharge regimes that can be the subject of future application. Even if the problem is under the hypothesis of a weak coupling, the results confirmed the experimental observations and permitted to understand better the influence of high permittivity and of the potential distribution on the saptio-temporal evolution of this process.