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Vers la compréhension et le contrôle du démouillage des couches d'argent / Toward understanding and control of silver solid-state dewetting

Jacquet, Paul 20 November 2017 (has links)
Les couches minces d’argent sont largement employées dans l’industrie verrière à des fins d’isolation ; leur instabilité est un problème critique. Les travaux ont porté sur l’étude du démouillage (i.e. agglomération) de couches minces d’argent sur de la silice amorphe, selon deux axes : la compréhension du mécanisme par l’emploi de méthodes in situ et le contrôle du démouillage induit par une texturation du substrat à l’échelle nanométrique. Les différentes techniques de microscopie in situ ont permis de mettre en évidence le rôle particulier joué par certains grains lors du démouillage. Celui-ci se déroule en trois étapes distinctes : l’induction, la propagation, et le frittage. Les grains qui donnent lieu à des particules à la fin du démouillage sont identifiables durant toutes ces étapes. Le démouillage est fortement influencé par la présence d’oxygène dans l’atmosphère de recuit. En présence d’oxygène, certains grains très spécifiques accumulent la matière provenant du démouillage. En absence d’oxygène, l’argent se répartit sur davantage de grains, les trous adoptent une forme dendritique. Une analyse d’image a permis de montrer que le modèle capillaire usuellement employé dans la littérature ne permettait pas de décrire l’évolution constatée. Un nouveau modèle, fondé sur le rôle individuel des grains, a été proposé. Le démouillage sur des surfaces texturées permet d’obtenir des rangées de particules nanométriques organisées. Une méthode a été développée afin de minimiser les défauts intrinsèques à la méthode. Des mesures optiques effectuées sur ces échantillons ont mis en évidence une modification de l’absorption due à l’organisation spatiale des particules. / Silver thin films are widely used in the glass industry for their insulation properties. Their stability is crucial. This work focus on silver solid-state dewetting (i.e. agglomeration) on amorphous silica substrates, divided into two axes: understanding the mechanisms thanks to in situ experiments and controlling the dewetting thanks to the patterning of the substrate at the nanoscale. The various in situ microscopy techniques revealed the role of specific grains in the dewetting mechanism. Dewetting proceeds into three steps: induction, propagation and sintering. Throughout these steps, the grains that eventually give birth to particles are identified, even as early as induction. Dewetting is strongly impacted by the oxygen content of the annealing atmosphere. When present, oxygen promotes the growth of very specific grains, where all dewetted material agglomerates. Without oxygen, silver is distributed on a larger number of grains, surrounding the holes that take a dendritic shape. A cautious image processing procedure allowed us to conclude that the capillary models usually invoked were not suitable for our system. A new model, based on the role of individual grains, is suggested. Dewetting on patterned substrates is a way to produce large arrays of organised nanoparticles. A method was developed to minimize in these arrays the number of defects inherent to dewetting. Optical measurements on such arrays showed that the spatial organisation of the particles led to a specific signature in optical absorption.
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Dynamique hors-équilibre : Quelques exemples en physique des surfaces

Leroy, Frédéric 27 November 2013 (has links) (PDF)
Dans ce mémoire sont abordées quelques études sur la dynamique hors-équilibre des surfaces cristallines. L'accent est porté sur le démouillage de films minces monocristallins et sur les instabilités morphologiques induites par électromigration. Sur le plan instrumental, la Microscopie à Electrons Lents et la Diffusion Centrale des Rayons X en Incidence Rasante nous ont permis d'accéder à la dynamique des phénomènes in situ et en temps réel. Nous montrons que le démouillage à l'état solide des films minces de Silicium et de Germanium sur Silice conduit à des instabilités dendritiques du front de démouillage pilotées par le gain d'énergie de surface/interface et cinétiquement contrôlées par la diffusion de surface des adatomes. Le rôle central du facettage sur les instabilités morphologiques du front de démouillage est étudié en détails, en particulier certaines orientations cristallines limitent la vitesse de recul du front de démouillage et favorisent le développement de fronts droits stables. Les instabilités morphologiques induites par électromigration sur les faces vicinales de Silicium sont un moyen d'étudier les interactions élastiques entre marches atomiques. Nous montrons que ces interactions favorisent le développement successif d'une onde de densité de marches puis d'un facettage périodique de la surface aux temps longs. Enfin est abordée l'étude de la croissance auto-organisée de nanostructures de Pd sur une surface oxydée de Ni3Al et nous terminons par quelques perspectives concernant l'étude de la dynamique de la ligne triple solide-solide-vapeur ainsi que sur la technique de Microscopie à Electrons Lents.

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