Zugl.: Paderborn, Universiẗat, Diss., 2001.

Zugl.: Aachen, Techn. Hochsch., Diss., 2005.

Marburg, Univ., Diss., 2001

Universiẗat, Diss.--Paderborn, 1994.

Universiẗat-Gesamthochsch., Diss.--Paderborn, 1996.

Zugl.: Stuttgart, Univ., Diss., 2007.

Univ., FB Chemie, Diss., 2001--Marburg

Universiẗat, Diss., 1999--Paderborn.

Die Phasengleichgewichte (Flüssigkeit-Dampf und Flüssigkeit-Flüssigkeit) der binären, ternären und quaternären Mischungen bestehend aus Wasser, Toluen, Anilin und Cyclohexylamin wurden experimentell bestimmt und modelliert bzw. vorausberechnet. Die Bestimmung der Flüssigkeit-Dampf-Gleichgewichte erfolgte mit Hilfe der dynamischen Methode, die dafür notwendige Mess- und Regeltechnik wurde erweitert und modernisiert. Die Flüssigkeit-Flüssigkeit-Gleichgewichte wurden durch Trübungstitration und Analyse der koexistierenden Phasen bestimmt. Die Beschreibung der binären Systeme und die Vorausberechnung der Mehrkomponentensysteme erfolgte mit den Aktivitätskoeffizientenmodellen UNIQUAC und NRTL und der Zustandsgleichung, entwickelt von Elliott, Suresh und Donohue (ESD). Die ESD-Zustandsgleichung enthält neben einem Attraktions- und einem Repulsionsterm auch einen Term, der assoziative Wechselwirkungen explizit berücksichtigt. Die Beschreibung der binären Systeme gelingt mit den getesteten Modellen sehr gut. Dabei werden mit den Aktivitätskoeffizientenmodellen bessere Ergebnisse erreicht als mit der ESD-Zustandsgleichung. Diese Bild kehrt sich bei der Vorausberechnung der Mehrkomponentensysteme um. Bei Verwendung der NRTL-Gleichung treten deutlich höhere Abweichungen auf als bei Berechnungen mit der ESD-Zustandsgleichung bzw. der UNIQUAC-Gleichung. Die Erwartung durch explizite Berücksichtigung der Assoziation mit der ESD-Zustandsgleichung einen deutlichen Vorteil in der Vorhersage von Phasengleichgewichten in Systemen mit assoziierenden Komponenten zu erhalten konnte in den untersuchten Mischungen nicht eindeutig bestätigt werden. / Phase equilibria (vapor-liquid and liquid-liquid) of binary, ternary and quaternary systems consisting of water, toluene, aniline and cyclohexylamine were determined experimentally and modeled resp. predicted. Vapor-liquid equilibria were determined by the dynamic method, the necessary measuring and control systems were extended and modernized. Liquid-liquid equilibria were investigated by turbidity titration and analyses of coexisting phases. The calculation of the binary systems and the prediction of the multicomponent systems were performed with the activity coefficient models UNIQUAC and NRTL and the equation of state developed by Elliott, Suresh and Donohue (ESD). The ESD equation of state includes beside an attractive and a repulsive term a term for explicit consideration of associative interaction. The description of the binary systems succeeded very well with the tested models. Better results were achieved with the activity coefficient models than with the ESD equation of state. These findings are inversed in the case of prediction of multicomponent phase equilibria. On application of the NRTL equation the deviations are notable greater than with the ESD equation of state or the UNIQUAC equation. The expectation to get a significant advantage in prediction of phase equilibria in systems with associating components with the ESD equation of state could not be answered definitely.

Verlässliche Vorhersagen zum Verlauf von Störfallszenarien in Reaktorsystemen sind mit CFD-Modellen möglich, wenn diese anhand von Experimenten entwickelt und validiert sind. Motiviert durch die Vorgänge, die bei einem Thermoshock-Szenario unter Druck im Primärkreis eines Druckwasserreaktors entstehen, wurden im Rahmen dieser Arbeit Experimente zur Direktkontaktkondensation von Dampf an unterkühltem Wasser bei hohen Drücken untersucht. Der beschriebene Versuchsaufbau erlaubt es, in einer Anlage, die drei Phänomene geschichtete Strömung, Strahl und Blasenmitriss zu untersuchen. Eine umfassende Instrumentierung ermöglichte es, besonders viele Informationen aus den Experimenten zu erfassen. Verschiedene bildgebende Messverfahren erlauben einen besonderen Einblick in die Strömung ohne Rückkopplung ins Fluid zu haben. Einzelne Mess- und Auswertemethoden wurden extra für die Untersuchung entwickelt und beschrieben. Vor Allem die Messergebnisse der Strahlexperimente mit Kondensation sind umfangreich und neuartig. Die starke Turbulenz im Inneren der untersuchten Strahlen führen zu den höchsten Kondensationsraten in den vorliegenden Experimenten. Hier wurden die Strahldurchmesser-Verläufe für verschiedene Randbedingungen verglichen, um zu zeigen, wie stark die Kondensation an Strahlen vom Umgebungsdruck abhängt. Die Gas-Mitriss-Experimente sind die ersten dokumentierten Versuche dieser Art. Sie zeigen, dass das mitgerissene Gas bei Eintrittsunterkühlungen oberhalb von 10 K sofort an der Eintrittsstelle kondensiert. Es kommt nicht zur Bildung von Blasen oder zum Mitriss nach unten. Vielmehr ist ausschließlich ein negativer Meniskus zu erkennen, der eine von den Randbedingungen abhängige Geometrie hat. Je geringer die Eintritts-Unterkühlung und je höher die Strahlgeschwindigkeit ist, desto tiefer dringt der Gas-Meniskus in die Wasservorlage ein. Die Menge an mitgerissenem Gas ist auch bei hohen Geschwindigkeiten klein gegenüber der Kondensationsmenge am Strahl. Die Experimente wurden im Wesentlichen darauf ausgelegt, Daten für den Vergleich mit CFD-Simulationen zu liefern. Vor allem der Einfluss des Umgebungsdruckes auf die Strahlgeometrie und die Kondensationsrate sollte weiter untersucht und in Simulationen abgebildet werden.:1. Motivation 2. Stand von Wissenschaft und Technik 2.1. Kondensation in geschichteter Strömung 2.2. Geometrie von Freistrahlen 2.3. Kondensation am Freistrahl 2.4. Blasenmitriss 2.5. Blasenmitriss bei gleichzeitiger Kondensation 2.6. Modellierung 2.7. Anwendung der Erkenntnisse auf den Hypothetischen Störfall 3. Versuchsanlage 3.1. Messtechnik 3.1.1. Schnelle Temperaturmesstechnik 3.1.2. Hochgeschwindigkeitskamera 3.1.3. Infrarotkamera 3.1.4. Temperatur- und Druckmesslanzen 3.2. Abgeleitete Größen 3.3. Messung der Kondensationsrate 3.4. Geschwindigkeits- und Turbulenzmessung 4. Experimente und Ergebnisse 4.1. Geschichtete Strömung 4.2. Freistrahl 4.3. Gasmitriss 5. Zusammenfassung und Ausblick / Reliable predictions on the behaviour of accident scenarios in reactor systems are possible with CFD models if they have been developed and validated on the basis of experiments. Motivated by the processes that occur in a Pressurized Thermal Shock scenario in the primary circuit of a Pressurized Water Reactor, experiments on the Direct Contact Condensation of steam on subcooled water were investigated at high pressures. The described experimental setup allows to study all three phenomena: stratified flow, jet and bubble entrainment. Comprehensive instrumentation made it possible to gather a considerable amount of information from the experiments. Various imaging techniques allow a particular insight in the flow without feedback into the fluid. Some of the measurement and evaluation methods were specifically developed for the investigation and have been described. Especially the measurement results of the jet experiments with condensation are comprehensive and unique. The strong turbulence inside the examined jets results in the highest condensation rates in these experiments. Here, the jet diameter profiles were compared for different boundary conditions in order to show that condensation in jets is strongly influenced by ambient pressure. The gas entrainment experiments are the first documented experiments of their kind. They show that the entrained gas condenses immediately at the point of entrainment with inlet subcooling above 10 K. There is no formation of bubbles or entrainment downwards. Only a negative meniscus is visible, which has a geometry dependent on the boundary conditions. The lower the inlet subcooling and the higher the jet velocity, the deeper the gas meniscus penetrates into the water layer. The amount of entrained gas is small in comparison to the amount of condensation at the jet even at high velocities. The experiments were essentially designed to provide data for comparison with CFD simulations. In particular, the influence of the ambient pressure on the beam geometry and the condensation rate should be further investigated and reproduced in simulations.:1. Motivation 2. Stand von Wissenschaft und Technik 2.1. Kondensation in geschichteter Strömung 2.2. Geometrie von Freistrahlen 2.3. Kondensation am Freistrahl 2.4. Blasenmitriss 2.5. Blasenmitriss bei gleichzeitiger Kondensation 2.6. Modellierung 2.7. Anwendung der Erkenntnisse auf den Hypothetischen Störfall 3. Versuchsanlage 3.1. Messtechnik 3.1.1. Schnelle Temperaturmesstechnik 3.1.2. Hochgeschwindigkeitskamera 3.1.3. Infrarotkamera 3.1.4. Temperatur- und Druckmesslanzen 3.2. Abgeleitete Größen 3.3. Messung der Kondensationsrate 3.4. Geschwindigkeits- und Turbulenzmessung 4. Experimente und Ergebnisse 4.1. Geschichtete Strömung 4.2. Freistrahl 4.3. Gasmitriss 5. Zusammenfassung und Ausblick