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Desenvolvimento de materiais catalíticos à base de óxidos mistos para a decomposição do monopropelente peróxido de hidrogênio / Development of catalytic materials based on mixed oxides for the decomposition of hydrogen peroxide materials monopropellantPereira, Luís Gustavo Ferroni 29 April 2014 (has links)
Este trabalho teve como objetivo o desenvolvimento de materiais catalíticos à base de óxidos mistos, de baixo custo, para serem empregados como catalisadores mássicos, na decomposição do peróxido de hidrogênio 90%, em massa, possibilitando múltiplas partidas a frio em um micropropulsor de satélites a monopropelente. Foram utilizados diferentes métodos de síntese de óxidos mistos com altos teores de manganês e cobalto. Os materiais foram avaliados, preliminarmente, na decomposição espontânea do peróxido de hidrogênio em bancada (teste da gota). Em seguida, os catalisadores com melhores desempenhos foram selecionados e testados em um micropropulsor de 2N, onde foram monitorados o empuxo, a pressão e a temperatura da câmara do propulsor. Todos os catalisadores foram caracterizados por Adsorção de Nitrogênio, Termogravimetria, Espectroscopia Fotoeletrônica de Raios-X, Difratometria de Raios-X e Resistência Mecânica à Compressão Radial, visando correlacionar suas propriedades físico-químicas com suas atividades na decomposição catalítica do peróxido de hidrogênio concentrado. Os catalisadores denominados MnAl2 e Co4MnAl, sintetizados pelo método da co-precipitação em solução aquosa, foram aqueles que apresentaram os melhores resultados, sendo capazes de decompor espontaneamente o H2O2 sem sofrer desativação ou fragmentação após os testes. / This work aimed to develop mixed oxides, at low cost, to be used as catalysts in the decomposition of hydrogen peroxide, 90% by weight, allowing multiple starts in a microthruster of monopropellant satellites. Different synthesis methods of mixed oxides with high levels of manganese and cobalt oxides were employed. The materials were evaluated, preliminarily, in the spontaneous decomposition of hydrogen peroxide (drop test). Then, the best performing catalysts were selected and tested in a 2N microthruster, where the thrust, the pressure, and temperature in the chamber was monitored. All catalysts were characterized by nitrogen adsorption, thermogravimetry, X-ray photoelectron spectroscopy, X-ray Diffraction, and Mechanical Strength Radial Compression , aiming to correlate their physicochemical properties with their activity in the catalytic decomposition of concentrated hydrogen peroxide.The catalysts called MnAl2 and Co4MnAl, synthesized by co-precipitation in aqueous solution, were those that showed the best results, being able to spontaneously decompose H2O2 without undergoing deactivation or fragmentation after testing.
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Desenvolvimento de materiais catalíticos à base de óxidos mistos para a decomposição do monopropelente peróxido de hidrogênio / Development of catalytic materials based on mixed oxides for the decomposition of hydrogen peroxide materials monopropellantLuís Gustavo Ferroni Pereira 29 April 2014 (has links)
Este trabalho teve como objetivo o desenvolvimento de materiais catalíticos à base de óxidos mistos, de baixo custo, para serem empregados como catalisadores mássicos, na decomposição do peróxido de hidrogênio 90%, em massa, possibilitando múltiplas partidas a frio em um micropropulsor de satélites a monopropelente. Foram utilizados diferentes métodos de síntese de óxidos mistos com altos teores de manganês e cobalto. Os materiais foram avaliados, preliminarmente, na decomposição espontânea do peróxido de hidrogênio em bancada (teste da gota). Em seguida, os catalisadores com melhores desempenhos foram selecionados e testados em um micropropulsor de 2N, onde foram monitorados o empuxo, a pressão e a temperatura da câmara do propulsor. Todos os catalisadores foram caracterizados por Adsorção de Nitrogênio, Termogravimetria, Espectroscopia Fotoeletrônica de Raios-X, Difratometria de Raios-X e Resistência Mecânica à Compressão Radial, visando correlacionar suas propriedades físico-químicas com suas atividades na decomposição catalítica do peróxido de hidrogênio concentrado. Os catalisadores denominados MnAl2 e Co4MnAl, sintetizados pelo método da co-precipitação em solução aquosa, foram aqueles que apresentaram os melhores resultados, sendo capazes de decompor espontaneamente o H2O2 sem sofrer desativação ou fragmentação após os testes. / This work aimed to develop mixed oxides, at low cost, to be used as catalysts in the decomposition of hydrogen peroxide, 90% by weight, allowing multiple starts in a microthruster of monopropellant satellites. Different synthesis methods of mixed oxides with high levels of manganese and cobalt oxides were employed. The materials were evaluated, preliminarily, in the spontaneous decomposition of hydrogen peroxide (drop test). Then, the best performing catalysts were selected and tested in a 2N microthruster, where the thrust, the pressure, and temperature in the chamber was monitored. All catalysts were characterized by nitrogen adsorption, thermogravimetry, X-ray photoelectron spectroscopy, X-ray Diffraction, and Mechanical Strength Radial Compression , aiming to correlate their physicochemical properties with their activity in the catalytic decomposition of concentrated hydrogen peroxide.The catalysts called MnAl2 and Co4MnAl, synthesized by co-precipitation in aqueous solution, were those that showed the best results, being able to spontaneously decompose H2O2 without undergoing deactivation or fragmentation after testing.
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Remoção do azul de metileno em efluentes aquosos sobre catalisadores de ferro suportado em nanotubos de carbonoBorges, Sarah Maria Santana 09 June 2014 (has links)
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Sarah Borges_Tese Completa.pdf: 42158517 bytes, checksum: 279a80dc4bdf326bab2edfff6641a3ef (MD5) / CAPES / A limitação das reservas e a crescente demanda de água doce no planeta,
assim como as restrições impostas ao lançamento de efluentes no meio
ambiente, tem exigido a adoção de estratégias que visem a racionalizar a
utilização dos recursos hídricos e a minimizar os impactos negativos
relacionados a esses descartes. Os efluentes de plantas industriais, tais como
de couro, plásticos, cosméticos, têxteis, borracha e de papel, assim como de
processamento de alimentos e de fabricação de corante, contém um ou mais
tipos de poluentes tóxicos. Eles têm sido bastante estudados e está bem
estabelecido que a sua presença, mesmo em baixas concentrações, causa
danos significativos aos seres vivos e ao meio ambiente. Dessa forma, vários
processos têm sido desenvolvidos, com o objetivo de eliminá-los em efluentes
industriais. Entre eles, a oxidação catalítica com peróxido de hidrogênio surge
como um método promissor e eficiente para tratar esses efluentes. Com o
intuito de desenvolver um método eficiente na degradação de corantes tóxicos,
foi estudada a oxidação do azul de metileno (molécula modelo) com peróxido
de hidrogênio sobre óxido de ferro suportado em nanotubos de carbono,
obtidos por spray pirólise e decomposição catalítica a vapor. Os catalisadores
foram preparados por impregnação de compostos de ferro nos nanotubos de
carbono, através de impregnação úmida incipiente e de impregnação em
excesso usando microondas. As amostras foram caracterizadas por
fluorescência de raios X, difração de raios X, espectroscopia Raman, medida
da área superficial específica e porosidade, espectroscopia no infravermelho
com transformada de Fourier, redução à temperatura programada, microscopia
eletrônica
de
varredura,
microscopia
eletrônica
de
transmissão
e
termogravimetria. Os catalisadores obtidos foram avaliados na oxidação do
azul de metileno em temperatura e pressão ambiente. Observou-se que o
método de spray pirólise produziu catalisadores com nanotubos de carbono de
paredes múltiplas com maior qualidade estrutural, em relação àqueles obtidos
por decomposição catalítica a vapor, que mostraram áreas superficiais
específicas mais elevadas. Os métodos de purificação e funcionalização (com
os ácidos clorídrico e nítrico) promoveram a eliminação de impurezas e a
incorporação de grupos funcionais dos nanotubos, respectivamente. Na síntese
dos catalisadores, o método de impregnação úmida incipiente foi mais eficiente
quando comparada a impregnação por microondas, formando sólidos com
teores de ferro mais próximos dos nominais. Foi observada a formação de
hematita sobre os nanotubos não funcionalizados e magnetita sobre aqueles
funcionalizados. Todos os catalisadores foram capazes de remover o azul de
metileno, em presença e ausência de peróxido de hidrogênio (adsorção e
oxidação respectivamente). Em todos os casos, a maior contribuição foi dada
pela adsorção. Os nanotubos obtidos pelo método spray pirólise e preparados
por impregnação úmida foram mais eficientes na oxidação de azul de metileno,
enquanto aqueles preparados por decomposição catalítica a vapor foram mais
eficientes como adsorvente / The limited reserves and the growing demand for fresh water on the planet, as
well as restrictions on the wastewater disposal into the environment, has
required the adoption of strategies aiming to rationalize the use of water
resources and minimize the negative impacts related to them. The effluents of
industrial plants, such as leather, plastics, cosmetics, textile, rubber and paper
as well as food processing and manufacturing dye frequently contain one or
more types of toxic pollutants. They have been extensively studied and is well
established that they cause significant damage to living beings and to the
environment even at low concentrations. Therefore, several processes have
been developed in order to eliminate them in industrial wastewater. Among
them, the catalytic oxidation with hydrogen peroxide emerges as a promising
and efficient method to treat wastewaters. With the aim of developing an
efficient method for degradation of toxic dyes, the oxidation methylene blue
(model molecule) was studied with hydrogen peroxide on iron oxide supported
on carbon nanotubes obtained by spray pyrolysis and catalytic vapor
decomposition. The catalysts were prepared by impregnation of iron
compounds on the surface of carbon nanotubes by incipient wet impregnation
and impregnation in excess using microwave. The samples were characterized
by X-ray fluorescence, X-ray diffraction, Raman spectroscopy, specific surface
area and porosity measurements,Fourier transform infrared spectroscopy,
temperature
programmed
reduction,
scanning
electron
microscopy,
transmission electron microscopy and thermogravimetry. The samples were
evaluated in the oxidation of methylene blue at room temperature and pressure.
It was observed that the spray pyrolysis method produced catalysts based on
multi-walled carbon nanotubes with higher quality structure as compared to
those obtained by catalytic vapor decomposition, which showed higher specific
surface areas. The purification and functionalisation methods (with hydrochloric
and nitric acids) promoted the removal of impurities and the incorporation of
functional groups on nanotubes, respectively. In the synthesis of the catalysts,
the wet incipient impregnation method was more efficient than microwave
impregnating, producing solids with iron content closer to the nominal values.
Hematite was produced on non-functionalized nanotubes while magnetite was
formed on functionalized ones. All catalysts were able to remove the methylene
blue in the presence and absence of hydrogen peroxide (adsorption and
oxidation respectively). For all cases, the largest contribution is given by
adsorption. Nanotubes obtained by spray pyrolysis method and prepared by wet
impregnation were more efficient in the oxidation of methylene blue, while those
prepared by catalytic vapor decomposition were more efficient as adsorbents.
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Catalisadores a base de Ni e Fe ancorados em alumina e CeCo2 para decomposição do metano: produção de hidrogênio e nanotubos de carbono / Catalytic Ni and Fe based on alumina and CeO2 anchored to decomposition of methane: production of hydrogen and carbon nanotubesSouza, Felipe Thiago Caldeira de 21 December 2015 (has links)
The catalytic decomposition of the methane (DCM) can be recognized as a promising reaction for the production of COx-free hydrogen. At the same time the production of hydrogen formation occurs structured carbonaceous material, carbon nanotubes (NTC), which have intrinsic characteristics, such as flexibility, high thermal and electrical conductivity, high chemical and mechanical stability. This study aimed to the synthesis of catalytic materials for DCM reaction involving two distinct synthesis routes, metal-chitosan complexation preparation support (Al2O3) followed by anchoring (CeO2) and subsequently the active phase Ni or Fe, and replica method for the synthesis support (Al2O3) followed by the docking Ni or Fe. The catalytic activity of the catalysts synthesized were studied varying the temperature of reduction and reaction by checking the effect of conversion into nanostructured carbonaceous material as well as assessing the quality the NTC formed. The results showed that the nickel-containing species had higher methane conversions when compared with the iron catalysts. The variation of reaction conditions yielded different levels of carbon (1.83 to 13.71%), and more favorable at lower temperatures. The presence of nickel catalysts CeO2 inhibit carbon formation on the metal particle due to the redox properties of cerium become promising for hydrogen production. The catalytic activity of the catalysts synthesized by the replica method showed a similar tendency to catalysts synthesized by metal complexation - chitosan, wherein the nickel catalyst results presented satifastórios with carbon contents in the range from 0 to 31%. / Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico / A decomposição catalítica do metano (DCM) pode ser reconhecida com uma reação promissora para a produção de hidrogênio livre de COx. Paralelamente à produção de hidrogênio, ocorre a formação de materiais carbonáceos estruturados, os nanotubos de carbono (NTC), que possuem características intrínsecas, tais como, flexibilidade, elevada condutividade térmica e elétrica, alta estabilidade química e mecânica. Este trabalho teve como objetivo a síntese de materiais catalíticos para a reação de DCM envolvendo duas rotas de síntese distintas, complexação metal-quitosana para preparação do suporte (Al2O3) seguido da ancoragem (CeO2) e posteriormente as fases ativas Ni ou Fe, e o método da réplica para a síntese do suporte (Al2O3) seguido da ancoragem de Ni ou Fe. A atividade catalítica dos catalisadores sintetizados foi estudada variando a temperatura de redução e reacional, verificando o efeito da conversão em materiais carbonáceos nanoestruturados, bem como avaliando a qualidade dos NTC formados. Os resultados mostraram que as espécies contendo níquel obtiveram maiores conversões do metano quando comparados com os catalisadores de ferro. A variação das condições reacionais proporcionou diferentes teores em carbono (1,83 a 13,71%), sendo mais favorável em baixas temperaturas. A presença de CeO2 nos catalisadores de níquel inibiu a formação de carbono sobre a partícula metálica devido às propriedades redox do cério, tornando-se promissores para produção de hidrogênio. A atividade catalítica dos catalisadores sintetizados pelo método da réplica apresentou tendência similar aos catalisadores sintetizados via complexação metal – quitosana, no qual o catalisador de níquel apresentou resultados satifastórios com teores de carbono na faixa de 0 a 31%.
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