Les diagnostics lasers ont prouvé leur potentiel pour l'analyse des écoulements et des phénomènes de combustion par la mesure de champs de vitesses, de concentration d'espèces et de température. La diffusion Raman spontanée (DRS) est une des rares méthodes permettant de mesurer la température et la concentration de manière in-situ avec la possibilité de sonder plusieurs espèces simultanément. L'analyse des flammes turbulentes par DRS est difficile en raison de la nécessité de mesures mono-coup avec de fortes résolutions spatiales et temporelles et de la présence de lumière parasite. L'originalité de notre nouveau dispositif de mesure réside dans l'utilisation d'un obturateur électro-optique à base de cellule de Pockels (OCP), permettant d'éliminer les lumières non polarisées de fond de flamme, compatible avec une mesure 1D. Une réduction significative de l'émission de flamme et une amélioration du rapport signal sur bruit des espèces Raman actives ont été obtenues. La capacité de la DRS en tant que méthode de thermométrie mono-coup a été testée avec succès dans le cas d'une flamme de prémélange et de diffusion laminaire fuligineuse. L'écart relatif entre les températures moyennes mesurées dans les gaz brûlés et celles données par la modélisation de flamme est inférieur à 1 %. L'analyse de la thermométrie Raman à basse température a montré qu'une meilleure précision était obtenue avec la modélisation de 02 comparée à celle N2. Par la suite, le potentiel de la DRS à fournir des mesures simultanées de concentrations instantanées de N2, 02 et CO dans les flammes a été validé. Une évaluation des performances de différents détecteurs CCD accompagnés de l'OCP a également été réalisée. Les résultats obtenus avec la BI-CCD et la BI-EMCCD pour la température, le gradient de température et la forte densité sont en bon accord avec les calculs laminaires 1D de flamme adiabatique fournis par COSILAB. La BI-EMCCD a montré qu'elle est le détecteur le plus sensible pour la détection des espèces à faibles concentrations comme le CO. Enfin, des mesures par DRS ont été obtenues dans une flamme-jet de diffusion turbulente, en présence des suies illustrant le potentiel de cette technique pour construire une base de données importante pour la modélisation numérique des flammes / Laser diagnostics have been proven to be an indispensable tool to analyze the flow and combustion phenomena by allowing non-intrusive measurements of the velocity field, concentration and temperature. Spontaneous Raman Scattering (SRS) is one of the few methods providing simultaneously in-situ temperature and multi-species concentrations. Measurement in turbulent flames by SRS is still challenging due to the emission background and the requirement of single-shot measurements with high spatial and temporal resolutions. The originality of the present approach consists in use of a large aperture Pockels cell based electro-optical shutter (PCS), that allows removing unpolarised background flame emission and compatible with a 1D measurement. A significant reduction of flame emission was observed and consequently signal to noise ratio was enhanced. The ability of SRS in terms of thermometric single-shot method was demonstrated successfully in premixed laminar flames and sooty laminar diffusion flames. The measured temperature in burnt gases and those calculated by adiabatic flame modelling was within 1 %. Thermometric Raman analysis for low temperatures demonstrates the reliability of measurements, with a better accuracy for 02 compared to N2. Subsequently, the ability of SRS technique to simultaneously measure instantaneous concentrations of N2, 02 and CO was demonstrated. The ability to measure single-shot scalar values accurately is assessed by comparing different CCD detectors with the PCS. The results obtained from the BI-CCD and the BI-EMCCD concerning temperature, temperature gradient and high density were in good agreement with the COSILAB calculation for 1D laminar adiabatic flame. The BI-EMCCD observed to be the most sensitive in detecting low concentration elements like CO. Finally, SRS technique was applied to a turbulent sooting jet flame, illustrating the potentiel of this technique to build an important database for flame modelling

Les progrès technologiques des dispositifs expérimentaux ainsi que les récentes avancées pour la simulation des spectres Raman à haute température rendent aujourd’hui possible la mise en oeuvre d’une technique de mesures multi-espèces de température et de concentration uniquement fondée sur l’ajustement des spectres mono-coups de diffusion Raman spontanée collectés au sein des flammes turbulentes. Dans cette étude, cette stratégie de post-traitement, associée à une chaîne de mesure spécifique, est développée selon plusieurs axes pour permettre l’extension des mesures à des cas de flammes ordinairement hostiles aux mesures classiques Rayleigh/Raman résolues par inversion matricielle ou par méthode hybride. Dans une flamme diphasique d’éthanol, une thermométrie fondée sur l’ajustement des spectres de N2 a été mise en place afin de s’affranchir des contraintes liées à la diffusion de Mie des gouttes. L’intégration d’une thermométrie Raman à partir du spectre du méthane ainsi que d’une procédure de minimisation de l’émission de C2 dans le post-traitement des spectres ont permis la réalisation de cartographies multi-scalaires (température et toutes espèces majoritaires) dans toute la zone de recirculation d’une flamme turbulente légèrement fuligineuse générée par un brûleur bluff-body. Une thermométrie fondée sur la minimisation du spectre Raman de CO2 a également été développée et éprouvée au cours d’une campagne de mesures dans une installation d’échelle semi-industrielle reproduisant les conditions d’oxycombustion des cycles de turbines à gaz dans l’objectif de la capture et de la séquestration du CO2. / Recent progress in experimental devices and simulation of high-temperature Raman spectra enable the implementation of a spectral fitting method to solve single-shot Spontaneous Raman Scattering spectra collected in turbulent flames. In this study, this post-processing method, associated to a specific experimental set-up, has been developed to extend measurements to several cases of non-Raman friendly flames where matrix inversion or hybrid methods are usually limited. In a two-phase flame, N2 Raman thermometry has been used to overcome issues from Mie scattering of droplets. The implementation of a CH4 Raman thermometry and a minimization procedure of C2 emission in the data post-processing allowed the achievement of multi-scalar cartographies (temperature and all major species) throughout the recirculation zone of a slightly sooting turbulent flame stabilized on a bluff-body burner. A thermometry based on the minimization of CO2 Raman spectrum has also been developed and tested during a measurement campaign in a semi-industrial scale installation designed for the study of oxyfuel gas turbine cycle in the aim of carbon capture and sequestration.

Du fait de sa faible efficacité, la diffusion Raman spontanée reste une méthode encore peu utilisée pour l'analyse des écoulements réactifs, en particulier s'ils sont instationnaires comme la combustion turbulente ou les décharges impulsionnelles. Pour de telles situations, une chaîne de mesure a été développée, associée à des procédures d'analyse spécifiques. Cette chaîne de mesure a été évaluée dans deux situations : une flamme de prémélange et une décharge nanoseconde envisagée comme nouveau procédé d'allumage. Les mesures réalisées démontrent la richesse et la nouveauté des résultats que peut apporter la diffusion Raman spontanée pour l'analyse d'écoulements réactifs complexes. La décharge est générée en configuration pointe-plan dans l'air et dans un mélange pauvre de propane-air grâce à l'application à la pointe d'une haute de tension positive de 25 KV d'amplitude et 25 ns de largeur à mi-hauteur à la fréquence de 10 Hz. La modélisation des spectres expérimentaux de diffusion Raman spontanée par les spectres synthétiques minimisés, en prenant en compte le hors-équilibre vibrationnel et les couplages rotation-vibration, a permis d'obtenir les températures de vibration et rotation de N2 et O2 durant la post-décharge d'air et propane-air. L'étude du dépôt d'énergie effectuée à partir des mesures de températures et de densités d'espèces majoritaires a permis de caractériser les différents processus de transferts d'énergie qui se produisent lors de l'allumage par décharge nanoseconde. La faisabilité des mesures de températures instantanées pour la combustion turbulente par diffusion Raman spontanée a ensuite été explorée sur des flammes laminaires de méthane-air obtenues sur un brûleur de type bec Bunsen. Dans les gaz brûlés de la flamme la température instantanée est obtenue avec une très bonne précision. Dans les deux situations étudiées, la qualité de la mesure de température est obtenue grâce notamment à une procédure de détermination in-situ de la fonction d'appareil et évaluée par une méthode de détermination des incertitudes. Les résultats permettent d'envisager des mesures simultanées de températures instantanées et de densités d'espèces majoritaires avec le même dispositif expérimental ouvrant ainsi des perspectives intéressantes pour l'analyse d'autres écoulements réactifs.