Les particules de suie émises lors de la combustion d’hydrocarbures ont un impact important sur le réchauffement climatique et sur la santé. La compréhension des mécanismes de formation des particules de suie dans les flammes présente donc un fort intérêt environnemental. Cependant, le mécanisme de formation de ces particules pose toujours de nombreuses questions. En particulier la phase de nucléation, qui conduit à la formation des particules primaires de suie (nuclei) à partir de molécules HAPs (Hydrocarbures Aromatiques Polycycliques) en phase gazeuse, reste incomprise. Au cours de ce travail de thèse, nous avons mis en œuvre deux méthodes expérimentales de diagnostic laser, la Fluorescence Induite par Laser en Jet Froid (JCLIF) et l’Incandescence Induite par Laser (LII), respectivement pour la mesure de HAPs (naphtalène, pyrène et fluoranthène) et des particules de suies formées dans des flammes de CH4/O2/N2 stabilisées à basse-pression et de C2H4/air stabilisées à pression atmosphérique. Les résultats obtenus offrent une base de données expérimentale tout à fait originale pour l’amélioration de la compréhension des voies réactionnelles prépondérantes menant à la formation des particules de suie. Par ailleurs, nous avons également mis en évidence l’existence de flammes de nucléation, i.e des flammes dans lesquelles les particules de suie sont essentiellement formées par nucléation, sans subir de croissance de surface. Dans ce travail de thèse, nous montrons que ces flammes pourraient ainsi constituer un cas test unique et très pertinent pour la compréhension du processus de nucléation. / Soot particles emitted during fuel combustion have an important impact on global warming and health. Therefore, the improvement of the knowledge on soot particle formation mechanisms in flames shows an important environmental interest. However, this mechanism is not fully understood. Indeed, the nucleation step, forming primary particles (nuclei) from gaseous PAHs (Polycyclic Aromatic Hydrocarbons), is still speculative and needs accurate experimental data to be fully understood. In this work, two experimental techniques based on laser diagnostics have been implemented, the Jet-Cooled Laser Induced Fluorescence (JCLIF) and the Laser Induced Incandescence (LII), respectively for the measurement of PAHs (naphthalene, pyrene and fluoranthene) and soot particles formed in low-pressure CH4/O2/N2 flames and atmospheric pressure C2H4/air flames. These results offer an original experimental database for the improvement of the understanding of the main chemical pathways leading to soot particle formation. Besides, we also highlight the possibility of generating nucleation flames, i.e flames in which soot particles are essentially formed by nucleation, without growth by soot surface processes. In this thesis, we show that these specific flame conditions could be a unique test case, very well suited for the understanding of the soot nucleation process.

L'optimisation des systèmes de production d'énergie par combustion requiert une connaissance précise de la cinétique de combustion. Cependant, la majorité des systèmes de production d'énergie par combustion fonctionnent à haute pression et il est reconnu que la pression a une influence sur la cinétique de combustion. En laboratoire, l'analyse de la structure de flamme laminaire se présente comme un outil puissant pour étudier la chimie de la combustion. A ce jour, la plupart des travaux menés ont été réalisés à des pressions inférieures ou égales à la pression atmosphérique. Au cours de cette thèse, un dispositif expérimental pour l'analyse de structure de flammes laminaires, à contre-courants et à haute pression a été mis en place. Il permet de stabiliser des flammes de CH4/air et CH4/CO2/air jusqu'à 0,7 MPa et l'étude de leur structure par diagnostics laser. Les profils de concentration de OH dans les flammes CH4/air et CH4/CO2/air à différentes richesses (=0,7-1,2) et différentes pressions (P=0,1-0,7 MPa) ont été mesurés par Fluorescence Induite par Laser et calibrés en concentration par absorption laser. Pour cela, la longueur du milieu absorbant a été déterminée par Fluorescence Induite par Plan Laser (PLIF). Une attention particulière a été portée aux corrections du signal de fluorescence prenant en compte l'élargissement de raie et le taux de collisions, qui augmentent avec la pression. Les profils expérimentaux obtenus ont été comparés à la modélisation à l'aide du code de calcul OPPDIF et des mécanismes cinétiques GRI-Mech3.0 et GDFKin®3.0. En parallèle, une analyse spectroscopique des flammes de CH4/air à haute pression a été entreprise.

L’optimisation des systèmes de production d’énergie par combustion requiert une connaissance précise de la cinétique de combustion. Cependant, la majorité des systèmes de production d’énergie par combustion fonctionnent à haute pression et il est reconnu que la pression a une influence sur la cinétique de combustion. En laboratoire, l’analyse de la structure de flamme laminaire se présente comme un outil puissant pour étudier la chimie de la combustion. A ce jour, la plupart des travaux menés ont été réalisés à des pressions inférieures ou égales à la pression atmosphérique. Au cours de cette thèse, un dispositif expérimental pour l’analyse de structure de flammes laminaires, à contre-courants et à haute pression a été mis en place. Il permet de stabiliser des flammes de CH4/air et CH4/CO2/air jusqu’à 0,7 MPa et l’étude de leur structure par diagnostics laser. Les profils de concentration de OH dans les flammes CH4/air et CH4/CO2/air à différentes richesses (=0,7-1,2) et différentes pressions (P=0,1-0,7 MPa) ont été mesurés par Fluorescence Induite par Laser et calibrés en concentration par absorption laser. Pour cela, la longueur du milieu absorbant a été déterminée par Fluorescence Induite par Plan Laser (PLIF). Une attention particulière a été portée aux corrections du signal de fluorescence prenant en compte l’élargissement de raie et le taux de collisions, qui augmentent avec la pression. Les profils expérimentaux obtenus ont été comparés à la modélisation à l’aide du code de calcul OPPDIF et des mécanismes cinétiques GRI-Mech3.0 et GDFKin®3.0. En parallèle, une analyse spectroscopique des flammes de CH4/air à haute pression a été entreprise. / The optimisation of practical combustion devices requires a detailed knowledge of the combustion kinetic. However, most practical combustion systems operate at high pressure and it is known that pressure has an influence on combustion kinetics. In laboratory, the analysis of laminar flame structure is a powerful tool for studying combustion chemistry. However, most of studies have been realised at pressures under or equal to atmospheric pressure. During this thesis, an experimental device has been implemented for the study of the structure of high pressure counterflow flames. It allows the stabilisation and the study of CH4/air and CH4/CO2/air flame structure through laser diagnostics until 0.7 MPa. CH4/air and CH4/CO2/air flames have been studied for a various range of stoichiometry (equivalence ratios from 0.7 to 1.2) and pressures (0.1 MPa to 0.7 MPa). Experimental OH concentration profiles have been measured by Laser Induced Fluorescence and calibrated by laser absorption. To do this, absorption path length has been determined by Planar Laser Induced Fluorescence (PLIF). Great care has been attached to the determination of the fluorescence signal by taking into account the line broadening and de-excitation by quenching which both arise at high pressure. Experimental data were compared with modeling results obtained through the OPPDIF calculation code with GRI-Mech3.0 and GDFKin®3.0 kinetic mechanisms. In parallel, a spectroscopic analysis of the CH4/air flames has been undertaken.

Le contrôle de la production des particules de suies est aujourd'hui un enjeu industriel majeur en raison de leur impact néfaste tant sur le climat que sur la santé humaine et de leur forte contribution aux transferts radiatifs. Pour mieux comprendre et contrôler la production de ces polluants dans les foyers industriels, il est primordial d’améliorer nos connaissances à ce sujet dans un brûleur turbulent. L’objectif de cette thèse est donc de mettre en place des diagnostics optiques pour l’étude des flammes suitées turbulentes et pour caractérise la production de suies dans une nouvelle configuration de combustion prémélangée,confinée, swirlée turbulente académique tout en se rapprochant des configurations industrielles. Une première configuration expérimentale laminaire est donc considérée afin de valider la mise en place de la technique d’Incandescence Induite par Laser (LII) pour mesurer la fraction volumique de suies fv. Il s’agit d’un brûleur conçu à l’université de Yale qui permet la stabilisation d’une flamme laminaire de diffusion éthylène/air. Ce brûleur a été largement étudié dans la littérature nous permettant ainsi de comparer nos mesures aux résultats de différentes équipes internationales. La calibration du signal LII avec la technique MAE (Modulated Absorption Emission) a été effectuée via une collaboration avec l’UPMC, permettant de mesurer quantitativement fv et de comparer les techniques MAE et LII. Le brûleur a ensuite été équipé d’un haut-parleur afin de moduler l’écoulement et de pouvoir étudier les effets d’une perturbation contrôlée sur la production de suies, se rapprochant ainsi des phénomènes instationnaires caractéristiques des écoulements turbulents. Enfin, les effets d’élargissement de la nappe laser sur les résultats de la LII sont examinés afin de pouvoir appliquer ce diagnostic optique dans une configuration turbulente innovante caractérisée par de grandes dimensions. Ce brûleur (EM2Soot) a été développé pour mesurer la production de suies dans une flamme turbulente swirlée riche confinée prémélangée. Il permet de quantifier indépendamment les effets de la richesse, de la puissance et de l’environnement thermique sur la production de suies. Un point de fonctionnement représentatif a alors été étudié et, en parallèle avec la LII, les techniques de vélocimétrie par images de particules (PIV), et de mesure de température des parois par phosphorescence induite par laser (LIP) ont été employées afin de caractériser l’effet de la turbulence sur la production des suies et d’établir une base de données pour la validation de futures simulations numériques. Enfin, la géométrie du brûleur a été modifiée permettant une stabilisation différente de la flamme (en forme d’un V). Un nouveau point de fonctionnement a alors été étudié afin de mettre en évidence le rôle de la géométrie de l’injecteur sur la stabilisation de la flamme et, par conséquent, la production totale de suies. / The control of soot particles production represents today a major industrial issue because of their harmful impact on both the climate and the human health and their strong contribution to the radiative transfers. To better understand and control the production of these polluting emissions, it is essential to improve our knowledge on this subject in a turbulent burner. The objective of this Ph.D. is to set up optical diagnostics for the study of turbulent flames and to experimentally characterize soot production in a new academic turbulent premixed combustion configuration while approaching industrial configurations, generally confined and swirled flows. For this, a laminar experimental configuration is first considered to validate the implementation of the Laser Induced Incandescence (LII) technique to measure the soot volume fraction fv. This burner designed at Yale University allows the stabilization of a laminar ethylene/air diffusion flame. This burner has been widely studied in the literature, so that it is possible to compare the quality of our measurements with the results of different international teams. Through collaborations with the UPMC, we calibrated the LII signal with the MAE (Modulated Absorption Emission) technique, making it possible to quantitatively measure fv and to compare the MAE and LII techniques. Finally, the burner was equipped with a loudspeaker to modulate the flow and to study the effects of a controlled perturbation on the soot production, thus approaching the unsteady phenomena characteristics of turbulent flows. Finally, the effects of the enlargement of the laser sheet on LII results were also investigated in order to be able to apply this diagnostic technique in an innovative large turbulent configuration. This experimental configuration, called EM2Soot, was developed to measure the production of soot in a turbulent swirled rich confined premixed ethylene/air flame. This burner makes it possible to independently quantify the effects of the equivalence ratio, the total flame power and the thermal environment on the total soot production. A representative operating point was then characterized, in parallel with LII measurements, Particle Image Velocimetry (PIV) and Laser Induced Phosphorescence (LIP) techniques have been employed in order to characterize the effect of the turbulence on soot production and to establish a database for the validation of future numerical simulations. Finally, the geometry of the burner has been modified allowing a different stabilization of the flame (V flame shape). A new operating point is then studied in order to highlight the role of the injector geometry on the stabilization of the flame and, consequently, on the total soot production.

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The use of ultrafast lasers in material surface engineering has gained pre-eminence in recent years. This is due to optimal utility arising from their versatility, better process control, repeatability and high precision fabrication, without need for post processing. Reported in this thesis are experimental results on the use of picosecond laser to produce micro-patterns on cyclone components and their effects on flow characteristics. Results show that micro- dimples achieved reduction in dust accumulation within a multi-cyclone system considered, up to 78%. These micro-dimples when applied on the cyclone roof effected a 3% reduction in inlet velocity and 5% reduction on the dynamic pressure across the cyclone, without dust introduction. Results support the possibility for energy savings, without compromise on cyclone overall separation efficiency. Findings further demonstrated the effects of micro-riblets on cyclonic airflow at the wall boundary. Research outcomes supported the view that surface roughness of the cyclone roof could contribute on its dust separation capacity. Injection moulding was used to produce bumps on ABS plastic materials utilising picosecond laser machined micro-dimples on H13 tool steel. A statistical model detailing the interactions between the critical factors involved with picosecond laser interaction with H13 for micro-patterning was proposed. Critical factors identified were laser fluence, scanning speed and number of laser scans. In addition, results demonstrated the suitability of predicting depth of 40 - 100 µm for H13 tool steel, with 96% accuracy. The findings in this research could be explored to develop embedded micro/nano-wires within riblets through injection moulding, to effect electrically biased charging within the internal walls of a cyclone to aid dust separation processes.

Le monoxyde d’azote (NO) est un polluant atmosphérique responsable d’effets nuisibles sur l’environnement et la santé. Afin de mieux contrôler ces émissions, il est indispensable de comprendre et de maîtriser leur formation,en particulier lors de la combustion à haute pression, domaine d’application industrielle (cas des turbines à gaz,des moteurs…). On distingue quatre voies principales de formation de NO : la voie thermique, la voie du NO précoce, la voie NNH et la voie N2O. L’objectif de cette thèse à caractère expérimentale est de compléter la base de données expérimentale déjà existante nécessaire à la compréhension et à l’identification de la contribution de chaque voie à la formation du NO à haute pression.Dans cette thèse, un dispositif de brûleurs à contre-courants a été utilisé pour étudier la structure de flammes laminaires, prémélangées à haute pression. Les profils de concentration de NO dans les flammes CH4/O2/N2 à différentes richesses (Фc =0,7-1,2) et différentes pressions (P=0,1-0,7 MPa) ont été mesurés par Fluorescence Induite par Laser. L’effet de l’ajout d’hydrogène (80%CH4/20%H2 : Application Hythane®) sur la formation de NO a également été étudié dans les flammes pauvres CH4/O2/N2. Le mécanisme cinétique GDF-Kin®3.0_NCN a été comparé aux mesures de NO disponibles dans la littérature ainsi qu’aux simulations des mécanismes cinétiques du Gaz Research Institute (version 2.11 et 3.0). Ces trois mécanismes ont été ensuite comparés aux mesures expérimentales réalisées dans ces travaux de thèse. / The nitric oxide (NO) is a pollutant responsible of detrimental effects on the environment and health. To better control these emissions, it’s crucial to understand and to control their formation, in particular during the combustion process at high pressure, area of industrial applications (gas turbines, engines…).There are four major routes of the NO formation: the thermal route, the prompt-NO route, the NNH route and theN2O route. The aim of this experimental thesis is to complete the existing experimental database which isnecessary to the understanding and the identification of the contribution from each route to the NO formation at high pressure.In this thesis, a facility of two twin counter-flow burners was used to study the structure of the laminar, premixed flames at high pressure. Experimental NO concentration profiles have been measured in CH4/O2/N2 flames for arange of equivalence ratio (from 0.7 to 1.2) and pressures (from 0.1 to 0.7 MPa) by Laser Induced Fluorescence.The effect of adding hydrogen (80%CH4/20%H2: Hythane® application) on the NO formation has been also studied in lean CH4/O2/N2 flames. The GDF-Kin®3.0_NCN kinetic mechanism has been compared to experimental data from the literature and also compared to the simulations from the Gas Research Institute mechanisms (version 2.11 and 3.0). These three mechanisms have been finally compared to the experimental data from this thesis.

Du fait de sa faible efficacité, la diffusion Raman spontanée reste une méthode encore peu utilisée pour l'analyse des écoulements réactifs, en particulier s'ils sont instationnaires comme la combustion turbulente ou les décharges impulsionnelles. Pour de telles situations, une chaîne de mesure a été développée, associée à des procédures d'analyse spécifiques. Cette chaîne de mesure a été évaluée dans deux situations : une flamme de prémélange et une décharge nanoseconde envisagée comme nouveau procédé d'allumage. Les mesures réalisées démontrent la richesse et la nouveauté des résultats que peut apporter la diffusion Raman spontanée pour l'analyse d'écoulements réactifs complexes. La décharge est générée en configuration pointe-plan dans l'air et dans un mélange pauvre de propane-air grâce à l'application à la pointe d'une haute de tension positive de 25 KV d'amplitude et 25 ns de largeur à mi-hauteur à la fréquence de 10 Hz. La modélisation des spectres expérimentaux de diffusion Raman spontanée par les spectres synthétiques minimisés, en prenant en compte le hors-équilibre vibrationnel et les couplages rotation-vibration, a permis d'obtenir les températures de vibration et rotation de N2 et O2 durant la post-décharge d'air et propane-air. L'étude du dépôt d'énergie effectuée à partir des mesures de températures et de densités d'espèces majoritaires a permis de caractériser les différents processus de transferts d'énergie qui se produisent lors de l'allumage par décharge nanoseconde. La faisabilité des mesures de températures instantanées pour la combustion turbulente par diffusion Raman spontanée a ensuite été explorée sur des flammes laminaires de méthane-air obtenues sur un brûleur de type bec Bunsen. Dans les gaz brûlés de la flamme la température instantanée est obtenue avec une très bonne précision. Dans les deux situations étudiées, la qualité de la mesure de température est obtenue grâce notamment à une procédure de détermination in-situ de la fonction d'appareil et évaluée par une méthode de détermination des incertitudes. Les résultats permettent d'envisager des mesures simultanées de températures instantanées et de densités d'espèces majoritaires avec le même dispositif expérimental ouvrant ainsi des perspectives intéressantes pour l'analyse d'autres écoulements réactifs.

The effect of a controlled oxygen admixture to a plasma nitrocarburizing process using active screen technology and an active screen made of carbon was investigated to control the carburizing potential within the plasma-assisted process. Laser absorption spectroscopy was used to determine the resulting process gas composition at different levels of oxygen admixture using O2 and CO2, respectively, as well as the long-term trends of the concentration of major reaction products over the duration of a material treatment of ARMCO® iron. The short-term studies of the resulting process gas composition, as a function of oxygen addition to the process feed gases N2 and H2, showed that a stepwise increase in oxygen addition led to the formation of oxygen-containing species, such as CO, CO2, and H2O, and to a significant decrease in the concentrations of hydrocarbons and HCN. Despite increased oxygen concentration within the process gas, no oxygen enrichment was observed in the compound layer of ARMCO® iron; however, the diffusion depth of nitrogen and carbon increased significantly. Increasing the local nitrogen concentration changed the stoichiometry of the ε-Fe3(N,C)1+x phase in the compound layer and opens up additional degrees of freedom for improved process control.