Les enjeux environnementaux actuels, ainsi que la hausse continue du prix du pétrole, ont incité les constructeurs automobiles du monde entier à améliorer le rendement de leurs véhicules. Les propriétés tribologiques des lubrifiants des moteurs et boîtes de vitesses ont une influence considérable sur le rendement global des véhicules. Ils réduisent en effet le frottement généré par un grand nombre de contacts, et permettent parfois la réduction de la taille de différents composants en leur conférant une meilleure résistance à l’usure. Les avancées récentes en termes de synthèse de nanoparticules ont ouvert de nouvelles perspectives en termes d’additivation de lubrifiants avec, par exemple, la découverte des excellentes propriétés tribologiques des nanoparticules inorganiques de type fullerène comme le disulfure de molybdène ou de tungstène. L’objectif de ce manuscrit est d’évaluer le potentiel tribologique des nanoparticules IF-MoS2 dans l’optique d’une application automobile. L’influence de la taille et de la structure des nanoparticules a d’abord été étudiée. Les nanoparticules peu cristallines se sont révélées être plus aptes à maintenir un tribofilm performant sur des surfaces en acier dans des conditions de lubrification limite, indépendamment de leur taille. Toutes les nanoparticules testées ont cependant atteint des performances équivalentes lorsqu’une recirculation de l’huile était imposée, permettant de maintenir une alimentation continue du contact en nanoparticules. Une fois incorporées dans une formulation d’huile complète, les nanoparticules IF-MoS2 perdent leurs propriétés tribologiques. Les dispersants contenus dans l’huile, bien que permettant une bonne dispersion des IF-MoS2, semblent responsables de leur inefficacité en empêchant la formation de tribofilms sur les surfaces antagonistes. Une fois correctement dispersées, les nanoparticules pénètrent toujours le contact et se retrouvent bien exfoliées. Une adsorption excessive des dispersants sur les feuillets de MoS2 ainsi libérés et/ou sur les surfaces en acier semble nuire à l’adhésion du tribofilm. Un équilibre entre dispersion des nanoparticules et performance tribologique a ensuite été trouvé, en utilisant de très faibles concentrations de dispersants. Le comportement des huiles dopées en nanoparticules dans des conditions plus proches d’une application automobile a finalement été exploré. Les IF-MoS2 ont permis une réduction significative du frottement et de l’usure à température ambiante et en roulement/glissement, à la fois pour des surfaces lisses et rugueuses. Les risques associés à la présence de nanoparticules dans l’huile dans les régimes de lubrification en film complet ont été partiellement levés. Aucun impact significatif n’a en effet été constaté sur le coefficient de frottement pour l’ensemble des conditions d’essais retenues. Le potentiel des nanoparticules IF-MoS2 pour la protection des surfaces soumises à la fatigue de contact a enfin été démontré. / The growing environmental concerns, along with the continuous increase in the price of fossil fuels, have highly motivated car manufacturers worldwide to improve the efficiency of their vehicles. The tribological properties of engine and gearbox lubricants have a significant impact on the global efficiency of vehicles, as they contribute to reducing friction in many contacts and allow the downsizing of various components by providing their surfaces with anti-wear protection. The recent breakthroughs in nanoparticle synthesis have opened new prospects in terms of lubricant additivation, with the discovery of the excellent friction and wear reducing properties of nanoparticles such as Inorganic Fullerene-like (IF-) molybdenum or tungsten disulfides. The tribological potential of IF-MoS2 for automobile applications was investigated in this work. The respective influences of nanoparticle size and structure were first of all studied, revealing that poorly crystalline nanoparticles were more efficient in maintaining low-friction tribofilms on steel substrates in severe boundary lubrication regimes regardless of size (for the range studied). All the nanoparticles tested however showed similar performances when proper oil recirculation was ensured, providing a continuous feeding of the contact in nanoparticles. The IF-MoS2 nanoparticles lost their lubricating abilities when added to fully-formulated lubricants. This behavior was attributed to the presence of dispersants in the oil, which dispersed the nanoparticles effectively but prevented them from forming tribofilms on the rubbing surfaces. The well-dispersed IF-MoS2 were shown to enter the contact and exfoliate, but an excessive adsorption of the dispersants on the released MoS2 platelets and/or the steel surfaces is thought to prevent tribofilm adhesion. A balance between nanoparticle dispersion and tribological performance was then found, by using very low concentrations of dispersants. The behavior of nanoparticle-doped oils in various scenarios related to automobile applications was finally explored. The IF-MoS2 provided significant friction and wear reduction at ambient temperature and in milder rolling/sliding test conditions, for smooth and rough surfaces. The risks related to the presence of nanoparticles in the oil in full-film lubrication regimes were partially lifted, with no significant influence on friction witnessed for all the test conditions considered. The ability of IF-MoS2 nanoparticles to protect steel surfaces from surface-initiated Rolling Contact Fatigue was finally shown.

Cette thèse est consacrée à l’évaluation du potentiel d'un semi-conducteur 2D, le disulfure de molybdène (MoS2) monocouche, en tant que matériau de canal de type N pour l’électronique flexible. Ce semi-conducteur d'épaisseur nanométrique est stable chimiquement, robuste mécaniquement et possède une bande interdite directe de 1,9 eV. Le travail réalisé couvre en premier lieu la synthèse de monocouches de MoS2 par dépôt chimique en phase vapeur (CVD) et leur caractérisation. Les monocouches synthétisées ont été intégrées avec succès en tant que matériau de canal dans des transistors de type N stables à l'air. L'étude a mis en évidence l'impact sur les performances de l'environnement et des résistances aux interfaces métal/MoS2. Des mobilités électroniques de 20 cm²/(V.s) associées à des rapports ION/IOFF > 106 ont été obtenus. Ces performances ont permis l’intégration du MoS2 monocouche dans des transistors flexibles. Ce travail a été combiné à d’importants efforts sur l’intégration de films minces organiques électrogreffés en tant que diélectrique de grille, y compris sur substrat flexible. Dans un domaine encore jeune mais en rapide évolution, ces travaux montrent la viabilité de l’option MoS2 monocouche pour l’électronique flexible, notamment en combinaison avec les diélectriques minces organiques. / This PhD thesis is dedicated to the assessment of the potential of monolayers of molybdenum disulfide (MoS2) as a N-type channel material for flexible electronics. This 2D semiconductor of atomic-scale thickness is chemically stable, mechanically robust and has a direct bandgap of 1.9 eV. This work includes the synthesis of MoS2 monolayers by Chemical Vapor Deposition (CVD) and the characterization of this material. The MoS2 monolayers were integrated in air-stable N-type transistors. The study highlighted the impact on the device performances of both the environment and the resistances at the MoS2/metal interfaces. Electronic mobilities of 20 cm²/(V.s) in combination with ION/IOFF ratios > 106 were achieved. These performances allowed integrating MoS2 monolayers in flexible transistors. This work was combined with the study of electrografted organic ultrathin films used as gate dielectrics and their integration in MoS2 transistors. This thesis shows that MoS2 monolayers are a viable option for flexible electronics operating at low bias, in particular when they are associated with ultrathin organic dielectrics.