Dans le contexte de la protection périphérique des composants de puissance en GaN, nous avons exploré une voie originale pour réaliser l'homo-épitaxie localisée de GaN de type p, reposant sur une approche Vapeur-Liquide-Solide (VLS). Le cycle de croissance comprend 3 étapes successives. Dans un premier temps, du Ga est déposé par MOCVD, formant un réseau de gouttelettes de diamètres submicrométriques. Puis, du Mg est incorporé aux gouttelettes à partir de la phase gazeuse, en utilisant le précurseur (MeCP)2Mg. Enfin, les gouttelettes de Ga-Mg sont nitrurées à 500-700°C sous un flux de NH3 dilué dans un gaz porteur. À l'issue d'un cycle complet de croissance, on obtient systématiquement un réseau de plots et/ou d'anneaux de GaN, bien séparés. L'augmentation de la teneur en Mg dans les gouttes favorise un mécanisme de croissance purement VLS, à l'interface Liq/Sol (formation de plots), plutôt qu'une croissance le long de la ligne triple (formation d'anneaux). Ces structures de GaN présentent un caractère homo-épitaxial, mais une plus forte défectuosité que leur germe. En utilisant une approche multi-cycles, nous avons pu élaborer des films de GaN:Mg présentant des concentrations en Mg très élevées, contrôlables entre 3.1019 cm-3 et 8.1021 cm-3. Cependant, de fortes concentrations en impuretés C, H et O ont également été détectées dans ces films. Diverses voies ont été explorées, sans succès, pour tenter de réduire la contamination en O, d'un niveau rédhibitoire pour l'obtention d'un dopage de type p. En pratique, les films de GaN:Mg obtenus apparaissent très conducteurs de type n, pour des dopages au Mg modérés, et semi-isolants aux plus forts dopages. Différents matériaux de masques ont été testés en vue de localiser la croissance / For peripheral protection of GaN power electronics devices, we have explored a new approach for performing localized homo-epitaxy of p-doped GaN, by implementing Vapor-Liquid-Solid (VLS) transport. The growth cycle includes three successive steps. At first, Ga is deposited onto the seed surface by MOCVD from TEG, resulting in an array of Ga droplets with submicrometric diameters. Then, Mg is incorporated into the droplets from the gas phase, using (MeCP)2Mg precursor. In the last step, Ga-Mg droplets are nitridated at 500-700°C in flowing ammonia diluted in a carrier gas.After one complete growth cycle, a network of well separated submicrometric GaN dots or ring-shaped features is systematically obtained. Increasing the Mg incorporation into the droplets drastically influences the growth mode, promoting a pure VLS growth mechanism, at the Liquid/Solid interface, versus growth at the triple line. Such GaN structures show a homo-epitaxial relationship with the seed, but a higher crystalline imperfection. Using a multi-cycles approach, GaN films could be obtained, with very high Mg concentrations tunable from 3.1019 to 8.1021 cm-3. Nevertheless, O, C and H impurities are also incorporated at high levels. Various approaches have been vainly investigated to try reducing O contamination level, prohibitive for obtaining p-type material. Actually, as-grown GaN:Mg films are n-type and highly conductive, for moderate Mg concentrations, and become semi-insulating at highest doping levels. Various masking materials have been tested for growth localization purpose

La thèse porte sur l’étude du dopage de type p, à base de Mg, dans des nanostructures de GaN, dans le but de relier la distribution spatiale du dopant à son activité électrique grâce à la corrélation entre sonde atomique tomographique (APT) et holographie électronique hors axe optique réalisée dans un microscope électronique en transmission (TEM). L'APT est une technique de caractérisation qui repose sur l'évaporation par effet de champ des atomes de surface d'un échantillon, permettant l'analyse en termes de morphologie et de composition, en trois dimensions et à l'échelle atomique. L'holographie électronique hors axe optique fournit des cartographies du potentiel électrostatique introduit par les dopants actifs électriquement. Dans un premier temps, les conditions expérimentales ont dues être optimisées pour chacune des techniques, incluant la préparation des échantillons, les conditions de mesure ainsi que le traitement des données, de façon à obtenir des données fiables et les plus quantitatives possibles. Une analyse soigneuse et détaillée des artefacts et des erreurs qu’ils introduisent est rapportée. Il a en particulier été montré que réaliser les expériences d’holographie in-situ à haute température (400 °C) grâce à un porte-objet chauffant permettait d’augmenter très significativement le signal lié au dopage et ainsi accroitre la sensibilité de la mesure. Dans un deuxième temps, ces deux méthodes d’analyse ont été corrélées pour étudier d’une part l’influence de la température de croissance en MOCVD, d’autre part celle de la concentration nominale en dopants dans des nanostructures dédiées GaN. Nous avons pu confirmer grâce à l’APT l’existence de précipités riches en Mg dès que la concentration nominale excède environ 3E19 cm-3, dont la densité augmente avec la concentration nominale et diminue avec la température de croissance. Leur présence diminue la concentration en dopants potentiellement actifs situés dans la matrice en dehors de ces précipités. Néanmoins, les résultats obtenus par holographie, appuyés par des simulations numériques, indiquent que ces précipités n’auraient pas un rôle prépondérant dans la variation du potentiel électrostatique en fonction de la concentration nominale en dopants même pour des concentrations en Mg qui s’élèvent à 2E20cm-3. / The aim of the thesis is to develop a methodology for the investigation of Mg which acts as p-type doping in GaN. We relate the spatial distribution of the dopants with their electrical activity which is achieved by coupling two complementary approaches, Atom Probe Tomography (APT) and Off-axis electron holography. These measurements have also been combined with high-resolution electron microscopy (HR-(S)TEM) for the structural characterization. APT is a unique characterization technique, based on the field effect evaporation of individual atoms of a needle shape sample, allowing the analysis of nano-devices both in terms of morphology and composition in three dimensions at the atomic scale. Off-axis electron holography uses an electron biprism to form an interference pattern from which the electrostatic potential arising from the active dopants can be determined. In this work the experimental procedure has been optimized for both techniques including specimen preparation, the microscope parameters and data treatment to recover accurate information about the position and activity of the dopants. For the holography measurements, a careful analysis of the artifacts that are present in these specimen has been performed to understand the effects of specimen preparation and charging under electron irradiation. We have performed these experiments at high temperature in-situ in the TEM (400 °C) as this increases the ionized dopant concentrations and reduces the artifacts that are present in our measurements. Having developed the methodology, these two techniques are then used to study the effect of temperature and dopant concentrations on the growth of Mg-doped GaN by MOCVD. We have been able to show by APT the existence of precipitates of Mg which are present from a concentration of 3E19 cm-3 whose size and density depends on the growth temperature and the total nominal dopant concentration. Their presence reduces the concentration of dopants that are potentially active in the specimens. However, the measurements of active dopants by holography combined with simulations suggest that the presence of these precipitates do not dominate the electrical properties of the material and that even in very highly doped specimens up to 2E20cm-3 the total active dopant concentrations are still higher than expected from previously published studies. The correlation between these techniques will provide valuable information to improve the Mg activation GaN which is currently a big issue for device manufacture.