Les matériaux tels les nickelates et les manganites, montrent des propriétés magnéto-électriques intéressantes liées au phénomène de double échange. L'objectif principale de ce travail est d'étudier le mécanisme de ce phénomène afin d'en comprendre l'origine, à la fois microscopique, par la détermination des interactions dominantes dans des composés moléculaires à deux centres magnétiques et macroscopique, par l'étude des effets collectifs dans des systèmes de plus grande taille. La première partie consiste en une étude par des méthodes ab initio de séries de systèmes organiques conjugués qui présentent un phénomène de double échange. Les énergies et fonctions d'onde du bas du spectre sont utilisées pour extraire les interactions du modèle de double échange. Par cette analyse nous montrons qu'il existe des systèmes organiques conjugués susceptibles de posséder des propriétés magnéto-électriques similaires à celles observées dans les matériaux constitués de métaux de transition. La deuxième partie est consacrée à une étude détaillée des propriétés collectives du modèle de double échange dans des systèmes monodimensionnels de taille variable. Des chaînes 1D de sites à deux orbitales et un ou deux électrons par sites sont étudiées au moyen de diagonalizations exactes. Nous avons développé des outils d'analyse afin d'étudier l'extension spatiale du polaron ferromagnétique et la délocalisation dans l'état fondamental. Enfin nous montrons comment le champ magnétique peut provoquer un changement drastique de la délocalisation électronique et par conséquent de la conductivité en fonction du dopage. / The materials like nickelates and manganites, show extraordinary magneto-electric properties originating from the double exchange (DE) phenomenon. In this work we try to understand the origin of these properties, not only at the microscopic level, by studying systems with two magnetic centers, but also at the macroscopic level, by studying collective effects in systems with varying sizes. The first part consists of an {it ab initio} study of a series of five conjugated organic systems, with two magnetic centers each, which are susceptible to exhibit DE phenomenon. The low lying eigenstates are used to extract the parameters of the DE Hamiltonian and substantiate the model. Thus, we show that there exist conjugated organic systems which could, in principle, possess magneto-electric properties similar to those observed in materials formed of transition metal oxides. The second part consists of a detailed study of the collective properties of the double exchange Hamiltonian in one dimensional systems of variable size. One dimensional chains made up of sites with two orbitals each and one or two electrons per site are studied with exact diagonalization methods. Novel tools have been developed to quantify the size of the ferromagnetic polaron and the amount of electron delocalization in the resulting ground state. Finally, we show how a magnetic field could bring about a drastic change in the electron delocalization in the system for a given doping ratio.

Ce travail est une contribution à l'étude des excitations de basse énergie des manganites Pr(1-x)Ca(x)MnO(3) (0 ≤ x ≤ 1) par la mesure de la réflectivité entre 0.01 et 2.2 eV en fonction de la température de 4 à 300 K. Les propriétés de ces systèmes d'électrons fortement corrélés sont gouvernées par des interactions en compétition qui induisent un diagramme de phase riche et complexe.<br />Nous interprétons quantitativement la forme et l'évolution des spectres de conductivité optique tirés de la réflectivité, en fonction de (x,T) en utilisant un modèle minimal constitué de deux excitations polaroniques et interbandes dues à l'effet Jahn - Teller. Dans les phases FI et AFI-A, nous relions l'évolution en température du poids spectral de l'excitation JT à l'aimantation par un modèle de double échange. Dans les composés à ordre de charge, nous observons dessous de TCO une augmentation des énergies des transitions optiques que nous attribuons à un renforcement progressif du couplage électron – phonon.

L'objectif de cette thèse est de contribuer à l'étude de l'ordre de spins classiques localisés couplés à des électrons itinérants par un modèle de double échange de Zener. La tendance au ferromagnétisme due au mouvement électronique est contrecarrée par la compétition avec des interactions de super-échange antiferromagnétiques, ce qui conduit à une variété de structures magnétiques complexes. Nous étudions tout d'abord le modèle à une dimension en fonction de la densité électronique, et montrons qu'une phase de « polarons » ferromagnétiques, chaque polaron contenant seulement trois spins, existe dans une grande partie du diagramme de phase même à faible densité. La tendance vers une séparation de phases est étudiée en détail. Dans une deuxième partie nous considérons l'ordre de spins dans les échelles de spins à trois montants présentes dans la structure de la ludwigite de Fe : Fe(3)O(2)BO(3). Nous examinons la relation entre l'ordre magnétique, l'ordre de charge et l'instabilité structurale observée dans ce système. Finalement, nous abordons la controverse entre l'ordre de charge et l'ordre de « polarons de Zener » dans la manganite La(0.5)Ca(0.5)MnO(3). Nous montrons que ces deux types d'ordre sont exclusifs, sauf pour une gamme extrêmement réduite des paramètres.