The aim of this work was to study the separate effect of fission fragment damage on the structural integrity and matrix dissolution of uranium dioxide in water. Radiation damage similar to fission damage was created by irradiating bulk undoped and doped ‘SIMFUEL’ disks of UO2, undoped bulk CeO2 and thin films of UO2 and CeO2 with high energy Xe and U ions. The UO2 thin films, with thicknesses in the range of 90 – 150 nm, were deposited onto (001), (110) and (111) orientations of single crystal LSAT (Al10La3O51Sr14Ta7) and YSZ (Yttria-Stabilised Zirconia) substrates. The CeO2 thin films were deposited onto single crystal silicon (001) substrates. Part of the bulk UO2 and CeO2 samples, the thin films of UO2 on the LSAT substrates and the thin films of CeO2 were irradiated with 92 MeV 129Xe23+ ions to a fluence of 4.8 × 1015 ions/cm2 to simulate the damage produced by fission fragments in uranium dioxide nuclear fuel. Part of the bulk UO2 and CeO2 samples and the thin films of UO2 on the YSZ substrates were irradiated with 110 MeV 238U31+ ions to a fluence of 5 × 1010, 5 × 1011 and 5 × 1012 ions/cm2 to study the accumulation of the damage induced. The irradiated and unirradiated samples were studied using scanning electron microscopy (SEM), focused ion beam (FIB), atomic force microscopy (AFM), energy dispersive X-ray (EDX) spectroscopy, electron probe microanalysis (EPMA), X-ray diffraction (XRD), electron backscatter diffraction (EBSD), secondary ion mass spectrometry (SIMS) and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) techniques to characterise the as-produced samples and assess the effects of the ion irradiations. Dissolution experiments were conducted to assess the effect of the Xe ion irradiation on the dissolution of the thin film UO2 samples on the LSAT substrates and the bulk and thin film CeO2 samples. The solutions obtained from the leaching of the irradiated and unirradiated samples were analysed using inductively coupled plasma mass spectrometry (ICP-MS). XRD studies of the bulk UO2 samples showed that the ion irradiations resulted in an increased lattice parameter, microstrain and decreased crystallite size, as expected. The irradiated UO2 thin films on the LSAT substrates underwent significant microstructural and crystallographic rearrangements. It was shown that by irradiating thin films of UO2 with high energy, high fluence ions, it is possible to produce a structure that is similar to a thin slice through the high burn-up structure. It is expected that the ion irradiation induced chemical mixing of the UO2 films with the substrate elements (La, Sr, Al, Ta). As a result, a material similar to a doped SIMFUEL with induced radiation damage was produced.

Pokročilá vysoce legovaná austenitická nerezová ocel Sanicro 25 s Fe-Ni-Cr matricí byla studována za podmínek nízkocyklové únavy za pokojové a vysoké teploty 700 °C. Široká škála moderních experimentálních technik byla použita ke studiu vzájemně souvisejících efektů chemického složení slitiny, mikrostrukturních změn a deformačních mechanismů, které určují odolnost materiálu vůči poškození. Hlavní úsilí bylo zaměřeno na studium iniciace únavových trhlin a růstu krátkých trhlin, tedy dvě stádia, která hrají zásadní roli ve výsledné celkové délce únavového života materiálu v provozu. • Vnitřní deformační mechanismy byly korelovány s vývojem povrchového reliéfu, který je pozorován ve formě persistentních skluzových stop na povrchu. Bylo zjištěno, že vysoce planární charakter dislokačního skluzu způsobuje vysokou lokalizaci cyklické plastické deformace do persistentních skluzových pásů, což v důsledku vede k nukleaci “Stage I” trhlin, která je spojena s přítomností persistentních skluzových stop na povrchu ve všech studovaných vzorcích. Bylo zjištěno, že praskání dvojčatových hraníc je taktéž spojeno s přítomností persistentních skluzových stop podél povrchové stopy dvojčatové roviny. • Interkrystalická iniciace únavové trhliny byla pozorována pouze zřídka, a to za podmínek zatěžování amplitudami vysoké deformace. Bylo zjištěno že interkrystalická iniciace je spojena s přítomností persistentních skluzových stop na hranicích zrn. Hranice zrn praskají za podmínek externího tahového zatížení zejména z důvodu vysokého počtu nekompatibilit na hranicích zrn, které jsou způsobené tvarem persistentních skluzových stop. • Mechanismy růstu přirozených krátkých trhlin byly studovány na vzorcích vystavených nízkocyklove únava s nízkou i vysokou deformací. Role mikrostruktury byla analyzována pomocí experimentálních technik a diskutována. • Rychlosti šíření nejdelších trhlin byly měřeny na vzorcích s mělkým vrubem. Výsledky byly analyzovány použitím přístupů lomové mechaniky založených na amplitudě KI a J-integrálu stejně jako na amplitudě plastické deformace. Všechny přístupy byly diskutovány v souvislosti s Mansonovými-Coffinovými křivkami únavové životnosti. Jednoduchý mocninový zákon růstu krátkých trhlin založený na amplitudě plastické deformace ukazuje velice dobrou korelaci se zákonem únavové životnosti. • Byla studována role oxidace v podmínkách cyklického zatěžování za vysokých teplot. Bylo zjištěno, že křehké praskání zoxidovaných hranic zrn hraje hlavní roli v počátečních stádiích nukleace trhlin. Později po iniciaci se dráha růstu trhliny mění preferenčně na transkrystalickou. Dráha šíření trhlin je velmi podobná dráze zjištěné při cyklování za pokojové teploty.

The majority of UK’s intermediate level radioactive waste is currently stored in 316L and 304L austenitic stainless steel containers in interim storage facilities for permanent disposal until a geological disposal facility has become available. The structural integrity of stainless steel canisters is required to persevere against environmental degradation for up to 500 years to assure a safe storage and disposal scheme. Hitherto existing severe localised corrosion observances on real waste storage containers after 10 years of exposure to an ambient atmosphere in an in-land warehouse in Culham at Oxfordshire, however, questioned the likelihood occurrence of stress corrosion cracking that may harm the canister’s functionality during long-term storage. The more corrosion resistant duplex stainless steel grade 2205, therefore, has been started to be manufactured as a replacement for the austenitic grades. Over decades, the threshold stress corrosion cracking temperature of austenitic stainless steels has been believed to be 50-60°C, but lab- and field-based research has shown that 304L and 316L may suffer from atmospheric stress corrosion cracking at ambient temperatures. Such an issue has not been reported to occur for the 2205 duplex steel, and its atmospheric stress corrosion cracking behaviour at low temperatures (40-50°C) has been sparsely studied which requires detailed investigations in this respect. Low temperature atmospheric stress corrosion cracking investigations on 2205 duplex stainless steel formed the framework of this PhD thesis with respect to the waste storage context. Long-term surface magnesium chloride deposition exposures at 50°C and 30% relative humidity for up to 15 months exhibited the occurrence of stress corrosion cracks, showing stress corrosion susceptibility of 2205 duplex stainless steel at 50°C.The amount of cold work increased the cracking susceptibility, with bending deformation being the most critical type of deformation mode among tensile and rolling type of cold work. The orientation of the microstructure deformation direction, i.e. whether the deformation occurred in transverse or rolling direction, played vital role in corrosion and cracking behaviour, as such that bending in transverse direction showed almost 3-times larger corrosion and stress corrosion cracking propensity. Welding simulation treatments by ageing processes at 750°C and 475°C exhibited substantial influences on the corrosion properties. It was shown that sensitisation ageing at 750°C can render the material enhanced susceptible to stress corrosion cracking at even low chloride deposition densities of ≤145 µm/cm². However, it could be shown that short-term heat treatments at 475°C can decrease corrosion and stress corrosion cracking susceptibility which may be used to improve the materials performance. Mechanistic understanding of stress corrosion cracking phenomena in light of a comprehensive microstructure characterisation was the main focus of this thesis.