Für die Luftqualitätsbewertung in Städten sind Informationen zur raumzeitlichen Variabilität luftgetragener Feinstäube auf kleiner Skala von wichtiger Bedeutung. Standardisierte Messverfahren, zur Bestimmung von Partikelkonzentrationen, sind mit hohem Aufwand verbunden, weshalb dichte Messnetze fehlen. Partikelausbreitungsmodelle sind kompliziert in der Anwendung und/oder benötigen hohe Computerrechenleistung. Infolgedessen gibt es bezüglich örtlicher Partikelkonzentrationen große Informationslücken. Diese Arbeit untersucht die mikroskalige Variabilität von Aerosolen in Raum und Zeit mit unterschiedlichen Methoden. Es wurden Erhebungen mit mobilen Sensoren und eine Passantenbefragung durchgeführt. Weiterhin wurden in dieser Arbeit die physikalischen Partikeltransportmodelle ENVI-met und Austal2000 in ihrer Leistung bewertet und in angewandten Studien eingesetzt. Weiterhin wurde ein neuronales Netzwerk zur Vorhersage von Partikelkonzentrationen entwickelt. Die Untersuchungen erfolgten in den Städten Aachen und Münster. Es konnten unerwartete Verteilungsmuster hinsichtlich der Massekonzentration von Partikeln beobachtet werden. In einem innerstädtischen Park wurden diffuse Partikelquellen identifiziert, mit einem deutlichen Hinweis darauf, dass feuchtgelagerte Wegedecken einen maßgeblichen Anteil an lokalen Partikelimmissionen hatten. Weiterhin wurde Straßenverkehr als wichtiger Beitrag zum städtischen Aerosol identifiziert. Passanten, die verschiedenen Partikelkonzentrationen ausgesetzt waren, konnten diese perzeptiv nicht unterscheiden. Simulationsergebnisse von Austal2000 und ENVI-met wiesen Unterschätzungen im Vergleich zu Messwerten auf. Das entwickelte neuronale Netzwerk prognostizierte Partikelkonzentrationen teilweise mit hoher Genauigkeit. Das große Potenzial von neuronalen Netzen für die Vorhersage von Partikelkonzentrationen in räumlicher und zeitlicher Ausdehnung, auch für den Bereich der Luftqualitätsüberwachung, wurde aufgezeigt. / Knowledge about the micro-scale variability of airborne particles is a crucial criterion for air quality assessment within complex terrains such as urban areas. Due to the significant costs and time consumption related to the work required for standardized measurements of particle concentrations, dense monitoring networks are regularly missing. Models that simulate the transmission of particles are often difficult to use and/or computationally expensive. As a result, information regarding on-site particle concentrations at small scales is still limited. This thesis explores the micro-scale variability of aerosol concentrations in space and time using different methods. Experimental fieldwork, including measurements with mobile sensor equipment alongside a survey, and modeling approaches were conducted. Applied simulation studies, a performance assessment of two popular particle dispersion models, namely Austal2000 and ENVI-met, as well as the development of an ANN model are presented. The cities of Aachen and Münster were chosen as case studies for this research. Unexpected patterns of particle mass concentrations could be observed, including the identification of diffuse particle sources inside a park area with strong evidence that unpaved surfaces contributed to local aerosol concentration. In addition, vehicle traffic was proved to be a major contributor of particles, particularly close to traffic lanes. Results of the survey reveal that people were not able to distinguish between different aerosol concentration levels. Austal2000 and ENVI-met turned out to have room for improvement in terms of the reproduction of observed particle concentration levels, with both models having a tendency toward underestimation. The newly developed ANN model was confirmed to be a fairly accurate tool for predicting aerosol concentrations in both space and time, and demonstrates the principal ability of the approach also in the domain of air quality monitoring.