Este trabalho apresenta as propriedades de transporte eletrônico de isolantes topológicos bidimensionais (TI) baseados em poços quânticos de HgTe/CdTe. Estas heteroestruturas, no regime de bandas invertido, contem um novo estado conhecido como isolante de spin Hall quântico (QSHI). Este estado apresenta um comportamento de isolante no corpo (bulk), mas exibe estados condutores sem lacunas nas bordas (edges), as quais podem ser verificadas em medidas de transporte. Medidas de resistência de quatro terminais foram observadas perto do valor quantizado em amostras mesoscópicas. No entanto, para amostras com mais de um m, a resistência pode ser muito maiores que h/2e2 devido à presença de defasagem de spin, não homogeneidade ou desordem na amostra. Esta tese aborda o problema da resistência não quantizado observada em amostras macroscópicas de dimensões maiores a algum mícron. Nós relatamos observação e investigação sistemática de transporte local e não local em poços quânticos de HgTe (8.0-8.3 nm) com estrutura de banda invertida correspondente à fase de isolante de spin Hall quântico. O dispositivo MCT1 consiste de três segmentos consecutivos de largura 4 m e de comprimentos diferentes (2 m, 8 m, 32 m), e sete sondas de tensão. O dispositivo MCT2 foi fabricado com um comprimento litográfico de 6 m e largura 5 m. Ambos dispositivos estão equipados com uma porta superior (top gate), que permite ajustar a densidade de portadores do dispositivo. A aplicação de uma tensão de porta muda a densidade de portadores, transformando a condutividade do poço quântico de tipo n para tipo p através de uma fase intermediária chamada de ponto a neutralidade de carga (CNP). Picos acentuados não universais (R >> h/2e2) em ambas as resistividades, local e não local, foram observados próximos ao CNP os quais diminuem rapidamente a medida que se afasta do CNP. Tal comportamento próximo ao CNP pode ser explicado usando o modelo de transporte de bordas (edge) e corpo (bulk), que inclui tanto os estados de borda como o corpo para a contribuição à corrente. O desvio dos valores da resistência de quarto terminais do valor quantizado (R >> h/2e2) em amostras macroscópicas com dimensões acima de algum mícron é um dos principais problemas no campo dos isolantes topológicos. Recentemente foi proposto um modelo por Vayrynen et al., onde tem sido considerado a influência de poças de carga, resultantes de distribuições de carga não homogêneas em isolantes topológicos 2d, na condutância de estados de borda helicoidal. Os estados de borda são acoplados por tunelamento a essas poças metálicas ou pontos quânticos. A permanência dos elétrons em pontos quânticos pode levar a um retroespalhamento inelástico significativo dentro da borda e modifica o transporte balístico. Portanto transporte balístico coerente é esperado somente na região entre poças, e o total de resistência de quatro terminais excede o valor quantizado. Introduzindo as interações elétron-elétron em sistemas de uma dimensão resulta em um liquido de Luttinger (LL). Os estados de borda helicoidais em isolantes topológicos 2d, podem ser tratados como um líquido de Luttinger ideal, uma vez que, naturalmente, aparecem em poços quânticos de HgTe. Entre as várias assinaturas específicas do comportamento do LL, como a dependência da temperatura, é importante se concentrar nas propriedades de não equilíbrio do LL. Em contraste com os líquidos de Fermi convencionais, nenhum estado excitado decairá ao estado de equilíbrio, caracterizado pela temperatura, na ausência de desordem. Medidas de elétron-aquecimento podem ser usadas para entender a física que governa os processos de relaxamento em LL. Nós temos realizado medidas de transporte não linear no CNP em isolantes topológicos 2d de HgTe. Este método, juntamente com a dependência da resistência com a temperatura, pode ser utilizado para determinar o mecanismo de relaxação da energia dos estados de borda helicoidais em QSHI. Nosso experimento falhou em confirmar as assinaturas especificas do comportamento do líquido de Luttinger. No entanto, o efeito de aquecimento de elétron pode ser descrito pelo mecanismo convencional de relaxamento de energia, esperado para espalhamento elétron-fônon. / This thesis present electronic transport properties of two-dimensional topological insulators (TI) based on HgTe/CdTe quantum wells. These heterostructures, in the band inverted regime, hosts a novel state known as the quantum spin Hall insulator. This state is identified as insulator in the bulk, but exhibits gapless conducting states at their edges which can be verified in transport experiments. Four-terminal resistance close to the quantized value has been observed in mesoscopic samples. However, for samples longer than 1 m, the resistance might be much higher than h/2e2 due to the presence of spin dephasing, inhomogeneity or disorder in the sample. This thesis address the problem of non-quantized resistance observed in macroscopic samples of dimensions longer than few microns. We report on the observation and a systematic investigation of local and nonlocal transport in HgTe quantum wells (8.0-8.3 nm) with inverted band structure corresponding to the quantum spin Hall insulating (QSHI) phase. The device MCT1 consists of three 4 m wide consecutive segments of different length (2 m, 8 m, 32 m), and seven voltage probes. The device MCT2 was fabricated with a lithographic length 6 m and width 5 m. Both devices are equipped with a top gate which allows tuning the carrier density of the device. Applying gate bias changes the carrier density transforming the quantum well conductivity from n-type to p-type via an intermediate phase, called the charge neutrality point (CNP). Non-universal (R >> h/2e2) peaks in both local and nonlocal resistivity were observed near the CNP which decreases rapidly going away from CNP. Such a behavior near CNP can be explained using the edge plus bulk transport model, which includes both the edge states and bulk contribution to the total current. Deviation of the four-terminal resistance from quantization (R >> h/2e2) in macroscopic samples, with dimensions above a few microns, is one of the major issue in the field of topological insulators. Recently a model was proposed by Vayrynen et al., where influence of charge puddles, resulting from inhomogeneous charge distribution in 2d topological insulators, on its helical edge conductance has been considered. The edge states are tunnel coupled to these metallic puddles or quantum dots. Electron´s dwelling in the quantum dot may lead to significant inelastic backscattering within the edge and modifies the ballistic transport. Therefore ballistic coherent transport is expected only in the region between the puddles, and the total four-terminal resistance exceeds the quantized value. Introducing electron-electron interactions in one-dimensional systems results in a Luttinger liquid (LL). The helical edge states in 2d topological insulator, can be treated as ideal Luttinger liquid, since it naturally appears in HgTe quantum wells. Among the various specific signatures of the LL behavior, such as temperature dependence, it is important to focus on non-equilibrium properties of LL. In contrast to conventional Fermi liquids, none of the excited state will decay to equilibrium state, characterized by temperature, in the absence of disorder. Electron-heating measurements can be used to understand the physics governing relaxation processes in LL. We have performed non-linear transport measurements at the CNP in HgTe based 2d topological insulators. This method together with temperature dependence of resistance can be used to determine the energy relaxation mechanism of the helical edge modes in QSHI. Our experiments fail to confirm the specific signatures of Luttinger liquid behavior. However, electron heating effect can be described by conventional energy relaxation mechanism, expected for electron-phonon interactions.

Les nanotubes de carbone et le graphène sont des nanostructures de carbone hybridé en sp2 dont les propriétés électriques et optiques soulèvent un intérêt considérable pour la conception d’une nouvelle génération de dispositifs électroniques et de matériaux actifs optiquement. Or, de nombreux défis demeurent avant leur mise en œuvre dans des procédés industriels à grande échelle. La chimie des matériaux, et spécialement la fonctionnalisation covalente, est une avenue privilégiée afin de résoudre les difficultés reliées à la mise en œuvre de ces nanostructures. La fonctionnalisation covalente a néanmoins pour effet de perturber la structure cristalline des nanostructures de carbone sp2 et, par conséquent, d’affecter non seulement lesdites propriétés électriques, mais aussi les propriétés optiques en émanant. Il est donc primordial de caractériser les effets des défauts et du désordre dans le but d’en comprendre les conséquences, mais aussi potentiellement d’en exploiter les retombées. Cette thèse traite des propriétés optiques dans l’infrarouge des nanotubes de carbone et du graphène, avec pour but de comprendre et d’expliquer les mécanismes fondamentaux à l’origine de la réponse optique dans l’infrarouge des nanostructures de carbone sp2. Soumise à des règles de sélection strictes, la spectroscopie infrarouge permet de mesurer la conductivité en courant alternatif à haute fréquence des matériaux, dans une gamme d’énergie correspondant aux vibrations moléculaires, aux modes de phonons et aux excitations électroniques de faible énergie. Notre méthode expérimentale consiste donc à explorer un espace de paramètres défini par les trois axes que sont i. la dimensionnalité du matériau, ii. le potentiel chimique et iii. le niveau de désordre, ce qui nous permet de dégager les diverses contributions aux propriétés optiques dans l’infrarouge des nanostructures de carbone sp2. Dans un premier temps, nous nous intéressons à la spectroscopie infrarouge des nanotubes de carbone monoparois sous l’effet tout d’abord du dopage et ensuite du niveau de désordre. Premièrement, nous amendons l’origine couramment acceptée du spectre vibrationnel des nanotubes de carbone monoparois. Par des expériences de dopage chimique contrôlé, nous démontrons en effet que les anomalies dans lespectre apparaissent grâce à des interactions électron-phonon. Le modèle de la résonance de Fano procure une explication phénoménologique aux observations. Ensuite, nous établissons l’existence d’états localisés induits par la fonctionnalisation covalente, ce qui se traduit optiquement par l’apparition d’une bande de résonance de polaritons plasmons de surface (nanoantenne) participant au pic de conductivité dans le térahertz. Le dosage du désordre dans des films de nanotubes de carbone permet d’observer l’évolution de la résonance des nanoantennes. Nous concluons donc à une segmentation effective des nanotubes par les greffons. Enfin, nous montrons que le désordre active des modes de phonons normalement interdits par les règles de sélection de la spectroscopie infrarouge. Les collisions élastiques sur les défauts donnent ainsi accès à des modes ayant des vecteurs d’onde non nuls. Dans une deuxième partie, nous focalisons sur les propriétés du graphène. Tout d’abord, nous démontrons une méthode d’électrogreffage qui permet de fonctionnaliser rapidement et à haute densité le graphène sans égard au substrat. Par la suite, nous utilisons l’électrogreffage pour faire la preuve que le désordre active aussi des anomalies dépendantes du potentiel chimique dans le spectre vibrationnel du graphène monocouche, des attributs absents du spectre d’un échantillon non fonctionnalisé. Afin d’expliquer le phénomène, nous présentons une théorie basée sur l’interaction de transitions optiques intrabandes, de modes de phonons et de collisions élastiques. Nous terminons par l’étude du spectre infrarouge du graphène comportant des îlots de bicouches, pour lequel nous proposons de revoir la nature du mécanisme de couplage à l’œuvre à la lumière de nos découvertes concernant le graphène monocouche. / Carbon nanotubes and graphene are sp2 hybridized carbon nanostructures which electrical and optical properties raise considerable interest for the design of a new generation of electronic devices and optically active materials. However, many challenges remain before their implementation in industrial processes on a large scale. Materials chemistry, especially covalent functionalization, is a privileged avenue to resolve the difficulties related to the processing of these nanostructures. Covalent functionalization, however, disrupts the sp2 carbon nanostructures’ crystalline structure, and pertubs not only said electrical properties, but also the deriving optical properties. It is therefore essential to characterize the effects of defects and disorder in order to understand their consequences, but also to potentially exploit the benefits. This thesis deals with the optical properties in the infrared of carbon nanotubes and graphene, with the aim to understand and explain the fundamental mechanisms at the origin of the optical response in the infrared of sp2 carbon nanostructures. Subject to strict selection rules, infrared spectroscopy measures the high frequency AC conductivity of materials in an energy range corresponding to molecular vibrations, phonon modes and low energy electronic excitations. Our experimental method is therefore to explore a parameter space defined by the three axes that are i. the dimensionality of the material, ii. the chemical potential, and iii. the disorder level, which allows us to identify the various contributions to optical properties in the infrared of sp2 carbon nanostructures. At first, we focus on the infrared spectroscopy of single-walled carbon nanotubes as a function of doping and disorder level. We start by amending the commonly accepted origin of single-walled carbon nanotubes vibrational spectra. Using controlled chemical doping experiments, we show that the anomalies in the carbon nanotube spectra appear through electron-phonon interactions. The Fano resonance model provides a phenomenological explanation for the observations. Then, we establish the existence of localized states induced by covalent functionalization, which appear as a surface plasmon polariton resonance (nanoantenna) contributing to the terahertz conductivity peak. Control of the disorder level in carbon nanotube films allows us to observe the evolution of the nanoantenna resonance. We therefore conclude to an effective segmentation of the nanotubes by the grafts. Finally, we show that disorder activates phonon modes that are usually forbidden by infrared spectroscopy’s selection rules. Disorder-induced infrared activity originates from elastic collisions on defects that give access to phonon modes with non-zero wave vectors. In a second part, we focus on the properties of graphene. First, we demonstrate an electrografting method to rapidly functionalize graphene with high-density, regardless of the substrate. Subsequently, we use electrografting to show that disorder activates chemical potential dependent anomalies in the vibrational spectra of single-layer graphene. These anomalies are absent in the spectra of pristine samples. In order to explain this phenomenon, we present a theory based on the interaction of intraband optical transitions, phonon modes and elastic collisions. We conclude by studying the infrared spectra of graphene with bilayer islands, for which we propose to review the nature of the coupling mechanism in the light of our findings on single-layer graphene.

Este trabalho apresenta as propriedades de transporte eletrônico de isolantes topológicos bidimensionais (TI) baseados em poços quânticos de HgTe/CdTe. Estas heteroestruturas, no regime de bandas invertido, contem um novo estado conhecido como isolante de spin Hall quântico (QSHI). Este estado apresenta um comportamento de isolante no corpo (bulk), mas exibe estados condutores sem lacunas nas bordas (edges), as quais podem ser verificadas em medidas de transporte. Medidas de resistência de quatro terminais foram observadas perto do valor quantizado em amostras mesoscópicas. No entanto, para amostras com mais de um m, a resistência pode ser muito maiores que h/2e2 devido à presença de defasagem de spin, não homogeneidade ou desordem na amostra. Esta tese aborda o problema da resistência não quantizado observada em amostras macroscópicas de dimensões maiores a algum mícron. Nós relatamos observação e investigação sistemática de transporte local e não local em poços quânticos de HgTe (8.0-8.3 nm) com estrutura de banda invertida correspondente à fase de isolante de spin Hall quântico. O dispositivo MCT1 consiste de três segmentos consecutivos de largura 4 m e de comprimentos diferentes (2 m, 8 m, 32 m), e sete sondas de tensão. O dispositivo MCT2 foi fabricado com um comprimento litográfico de 6 m e largura 5 m. Ambos dispositivos estão equipados com uma porta superior (top gate), que permite ajustar a densidade de portadores do dispositivo. A aplicação de uma tensão de porta muda a densidade de portadores, transformando a condutividade do poço quântico de tipo n para tipo p através de uma fase intermediária chamada de ponto a neutralidade de carga (CNP). Picos acentuados não universais (R >> h/2e2) em ambas as resistividades, local e não local, foram observados próximos ao CNP os quais diminuem rapidamente a medida que se afasta do CNP. Tal comportamento próximo ao CNP pode ser explicado usando o modelo de transporte de bordas (edge) e corpo (bulk), que inclui tanto os estados de borda como o corpo para a contribuição à corrente. O desvio dos valores da resistência de quarto terminais do valor quantizado (R >> h/2e2) em amostras macroscópicas com dimensões acima de algum mícron é um dos principais problemas no campo dos isolantes topológicos. Recentemente foi proposto um modelo por Vayrynen et al., onde tem sido considerado a influência de poças de carga, resultantes de distribuições de carga não homogêneas em isolantes topológicos 2d, na condutância de estados de borda helicoidal. Os estados de borda são acoplados por tunelamento a essas poças metálicas ou pontos quânticos. A permanência dos elétrons em pontos quânticos pode levar a um retroespalhamento inelástico significativo dentro da borda e modifica o transporte balístico. Portanto transporte balístico coerente é esperado somente na região entre poças, e o total de resistência de quatro terminais excede o valor quantizado. Introduzindo as interações elétron-elétron em sistemas de uma dimensão resulta em um liquido de Luttinger (LL). Os estados de borda helicoidais em isolantes topológicos 2d, podem ser tratados como um líquido de Luttinger ideal, uma vez que, naturalmente, aparecem em poços quânticos de HgTe. Entre as várias assinaturas específicas do comportamento do LL, como a dependência da temperatura, é importante se concentrar nas propriedades de não equilíbrio do LL. Em contraste com os líquidos de Fermi convencionais, nenhum estado excitado decairá ao estado de equilíbrio, caracterizado pela temperatura, na ausência de desordem. Medidas de elétron-aquecimento podem ser usadas para entender a física que governa os processos de relaxamento em LL. Nós temos realizado medidas de transporte não linear no CNP em isolantes topológicos 2d de HgTe. Este método, juntamente com a dependência da resistência com a temperatura, pode ser utilizado para determinar o mecanismo de relaxação da energia dos estados de borda helicoidais em QSHI. Nosso experimento falhou em confirmar as assinaturas especificas do comportamento do líquido de Luttinger. No entanto, o efeito de aquecimento de elétron pode ser descrito pelo mecanismo convencional de relaxamento de energia, esperado para espalhamento elétron-fônon. / This thesis present electronic transport properties of two-dimensional topological insulators (TI) based on HgTe/CdTe quantum wells. These heterostructures, in the band inverted regime, hosts a novel state known as the quantum spin Hall insulator. This state is identified as insulator in the bulk, but exhibits gapless conducting states at their edges which can be verified in transport experiments. Four-terminal resistance close to the quantized value has been observed in mesoscopic samples. However, for samples longer than 1 m, the resistance might be much higher than h/2e2 due to the presence of spin dephasing, inhomogeneity or disorder in the sample. This thesis address the problem of non-quantized resistance observed in macroscopic samples of dimensions longer than few microns. We report on the observation and a systematic investigation of local and nonlocal transport in HgTe quantum wells (8.0-8.3 nm) with inverted band structure corresponding to the quantum spin Hall insulating (QSHI) phase. The device MCT1 consists of three 4 m wide consecutive segments of different length (2 m, 8 m, 32 m), and seven voltage probes. The device MCT2 was fabricated with a lithographic length 6 m and width 5 m. Both devices are equipped with a top gate which allows tuning the carrier density of the device. Applying gate bias changes the carrier density transforming the quantum well conductivity from n-type to p-type via an intermediate phase, called the charge neutrality point (CNP). Non-universal (R >> h/2e2) peaks in both local and nonlocal resistivity were observed near the CNP which decreases rapidly going away from CNP. Such a behavior near CNP can be explained using the edge plus bulk transport model, which includes both the edge states and bulk contribution to the total current. Deviation of the four-terminal resistance from quantization (R >> h/2e2) in macroscopic samples, with dimensions above a few microns, is one of the major issue in the field of topological insulators. Recently a model was proposed by Vayrynen et al., where influence of charge puddles, resulting from inhomogeneous charge distribution in 2d topological insulators, on its helical edge conductance has been considered. The edge states are tunnel coupled to these metallic puddles or quantum dots. Electron´s dwelling in the quantum dot may lead to significant inelastic backscattering within the edge and modifies the ballistic transport. Therefore ballistic coherent transport is expected only in the region between the puddles, and the total four-terminal resistance exceeds the quantized value. Introducing electron-electron interactions in one-dimensional systems results in a Luttinger liquid (LL). The helical edge states in 2d topological insulator, can be treated as ideal Luttinger liquid, since it naturally appears in HgTe quantum wells. Among the various specific signatures of the LL behavior, such as temperature dependence, it is important to focus on non-equilibrium properties of LL. In contrast to conventional Fermi liquids, none of the excited state will decay to equilibrium state, characterized by temperature, in the absence of disorder. Electron-heating measurements can be used to understand the physics governing relaxation processes in LL. We have performed non-linear transport measurements at the CNP in HgTe based 2d topological insulators. This method together with temperature dependence of resistance can be used to determine the energy relaxation mechanism of the helical edge modes in QSHI. Our experiments fail to confirm the specific signatures of Luttinger liquid behavior. However, electron heating effect can be described by conventional energy relaxation mechanism, expected for electron-phonon interactions.