A caracterização de feixes de laser é imprescindível para que suas aplicações sejam bem sucedidas. Nos métodos tradicionais, essa caracterização envolve um processo lento e exaustivo, uma vez que são necessárias múltiplas medições do diâmetro do feixe em diversas posições ao longo do eixo de propagação. Por esta razão, neste trabalho, apresenta-se um método novo de caracterização baseado no espalhamento Rayleigh. As vantagens deste método são o fato de permitir múltiplas medidas do diâmetro do feixe em apenas uma medição, com precisão igual ou melhor do que os métodos tradicionais, e de possibilitar sua execução em tempo real. Esta única medição é feita a partir da imagem do perfil lateral do feixe, propagando-se num meio espalhador. O desenvolvimento deste novo método envolveu estudos de adequação dos meios espalhadores e a adaptação de sistemas ópticos de obtenção de imagem. Os resultados teóricos e experimentais comprovaram a viabilidade do método baseado no espalhamento Rayleigh para a caracterização de um feixe do laser de HeNe.

Neste trabalho, discute-se experimentalmente a influência da concentração de O2 como oxidante na variação da temperatura de chamas parcialmente pré-misturadas de GLP/O2/ar. Utilizando-se a técnica de espalhamento Rayleigh por laser, avaliaram-se todos os interferentes presentes no meio em estudo, realizando-se experimentos em diversas situações de vazão mássica do oxidante O2. Comparou-se também o comportamento do sinal e os respectivos valores de temperatura ao longo de chamas com deficiência de oxidante e excesso, frente ao comportamento de referência estequiométrico, que teoricamente mais se aproxima de valores de temperatura de chama adiabática. Os valores encontrados para a chama estequiométrica, com deficiência de oxidante e com excesso de oxidante, da pré-mistura de GLP, oxigênio e ar são coerentes com os dados obtidos por Santos (2005) e Mattos (2012).

A determinação do fator de qualidade M durante a aplicação do laser é exaustiva e demorada. O método para avaliar o fator M2, descrito da norma ISO 11146, requer muitas medições do diâmetro em diferentes posições na cintura do feixe. Geralmente, os diâmetros são medidos por câmera CCD, rotação de corte de faca ou varredura por fenda. No entanto estes métodos são demorados e as flutuações no valor do M, geralmente devido à instabilidade, não são detectadas, principalmente se o laser for pulsado. Devido a esse problema, nós propomos um método que permite medir, em tempo real, a qualidade do feixe em uma única imagem lateral da propagação do feixe num meio espalhador. O desenvolvimento do método envolveu estudos de um meio espalhador e um sistema óptico de imagem adequado. Comparado com um método tradicional, este método é rápido e menos trabalhoso, providenciando múltiplas medições do diâmetro do feixe instantaneamente, com a mesma (ou até melhor) precisão dos resultados, em uma única imagem em tempo real. Os resultados são comparados com aqueles obtidos por um método convencional e claramente observaram-se as flutuações pulso a pulso de um feixe de laser multimodo. Este trabalho apresenta a determinação do fator de qualidade para um laser Nd:YAG pulsado.

Técnicas experimentais de óptica não-linear resolvidas no tempo são capazes, em diversas situações, de fornecer mais informações sobre a dinâmica e estrutura molecular do que técnicas sem nenhuma resolução temporal. Nesta tese investigou-se três sistemas com técnicas espectroscópicas resolvidas no tempo, utilizando pulsos ultra-curtos de um sistema LASER amplificado, baseado em cristal de Ti:Safira, e de amplificadores ópticos paramétricos. Para este estudo foram implementadas e analisadas quatro diferentes técnicas espectroscópicas resolvidas no tempo: Espalhamento Raman anti-Stokes Coerente (CARS), Espalhamento hiper-Rayleigh Resolvido no Tempo (TRHRS), Bombeio-Prova e Bombeio- Depleção-Prova. O três sistemas investigados apresentam um grau crescente de complexidade nas suas dinâmicas e interações com o meio. O primeiro dos sistemas estudados foi a dinâmica da molécula de H2 no regime de impacto, na presença de moléculas e átomos perturbadores (N2 e He). Foi possível determinar, pela primeira vez, coeficientes de alargamento para o ramo Q devido à colisões entre H2+H2 utilizando a técnica de CARS resolvido temporalmente, bem como novos coeficientes para o deslocamento das linhas. O emprego da mesma técnica em sistemas binários lançou mais luz sobre a possibilidade de existir alguma não-homogeneidade em tais tipos de colisões. O segundo experimento investigou a dinâmica de relaxação orientacional da acetonitrila em solução utilizando a nova técnica de TRHRS; esta foi desenvolvida e testada com sucesso pela primeira vez neste trabalho. Um modelamento teórico mostra que dentro do modelo de Debye para a difusão rotacional, tempos associados ao terceiro momento do tempo de difusão (τ3) e ao primeiro momento (τ1) devem ser observados. Os resultados experimentais para a acetonitrila apresentam um decaimento consistente com este modelo (τ3~850 fs), concordando também com valores derivados de resultados experimentais e teóricos obtidos por outros métodos. Além disso, também foi observado experimentalmente uma segunda componente mais rápida (~50 fs), que não pôde ser explicada dentro do modelo de difusão rotacional livre. Esta componente foi atribuída a efeitos reorientacionais coletivos em conjunto com efeitos de superposição temporal de pulsos. A interpretação do sinal desta nova técnica foi testada com sucesso realizando o experimento em tetracloreto de carbono.O terceiro sistema investigado foi a dinâmica de relaxação de energia intramolecular de carotenóides. A principal questão, da vii existência ou não de estados eletrônicos adicionais, foi abordada utilizando uma modificação da técnica de Bombeio e Prova, denominada de Bombeio-Depleção-Prova. A técnica de Bombeio-Depleção-Prova foi pela primeira vez utilizada em carotenóides, possibilitando observar dinâmicas nunca vistas por qualquer outra técnica experimental. Dentro da resolução temporal dos experimentos realizados, a presença de novos estados eletrônicos em carotenóides livres em solução é descartada. Além disso, uma nova ferramenta de análise de dados foi desenvolvida. A análise de alvos espectrais baseada em um algoritmo evolutivo trouxe mais argumentos para o modelo clássico de três níveis. A dinâmica de carotenóides livres em solução foi comparada com sua dinâmica quando inseridos no complexo fotossintético de coleta de luz (LH2) da bactéria púrpura, utilizando para isso a técnica de Bombeio e Prova. Os resultados obtidos mostram um sistema de níveis de energia mais complexo do que quando o carotenóide está livre em solução. Esta modificação devido ao ambiente é possivelmente gerada pela quebra de simetria do carotenóide quando inserido no complexo LH2, possibilitando o cruzamento entre sistemas (singlete-triplete).

Técnicas experimentais de óptica não-linear resolvidas no tempo são capazes, em diversas situações, de fornecer mais informações sobre a dinâmica e estrutura molecular do que técnicas sem nenhuma resolução temporal. Nesta tese investigou-se três sistemas com técnicas espectroscópicas resolvidas no tempo, utilizando pulsos ultra-curtos de um sistema LASER amplificado, baseado em cristal de Ti:Safira, e de amplificadores ópticos paramétricos. Para este estudo foram implementadas e analisadas quatro diferentes técnicas espectroscópicas resolvidas no tempo: Espalhamento Raman anti-Stokes Coerente (CARS), Espalhamento hiper-Rayleigh Resolvido no Tempo (TRHRS), Bombeio-Prova e Bombeio- Depleção-Prova. O três sistemas investigados apresentam um grau crescente de complexidade nas suas dinâmicas e interações com o meio. O primeiro dos sistemas estudados foi a dinâmica da molécula de H2 no regime de impacto, na presença de moléculas e átomos perturbadores (N2 e He). Foi possível determinar, pela primeira vez, coeficientes de alargamento para o ramo Q devido à colisões entre H2+H2 utilizando a técnica de CARS resolvido temporalmente, bem como novos coeficientes para o deslocamento das linhas. O emprego da mesma técnica em sistemas binários lançou mais luz sobre a possibilidade de existir alguma não-homogeneidade em tais tipos de colisões. O segundo experimento investigou a dinâmica de relaxação orientacional da acetonitrila em solução utilizando a nova técnica de TRHRS; esta foi desenvolvida e testada com sucesso pela primeira vez neste trabalho. Um modelamento teórico mostra que dentro do modelo de Debye para a difusão rotacional, tempos associados ao terceiro momento do tempo de difusão (τ3) e ao primeiro momento (τ1) devem ser observados. Os resultados experimentais para a acetonitrila apresentam um decaimento consistente com este modelo (τ3~850 fs), concordando também com valores derivados de resultados experimentais e teóricos obtidos por outros métodos. Além disso, também foi observado experimentalmente uma segunda componente mais rápida (~50 fs), que não pôde ser explicada dentro do modelo de difusão rotacional livre. Esta componente foi atribuída a efeitos reorientacionais coletivos em conjunto com efeitos de superposição temporal de pulsos. A interpretação do sinal desta nova técnica foi testada com sucesso realizando o experimento em tetracloreto de carbono.O terceiro sistema investigado foi a dinâmica de relaxação de energia intramolecular de carotenóides. A principal questão, da vii existência ou não de estados eletrônicos adicionais, foi abordada utilizando uma modificação da técnica de Bombeio e Prova, denominada de Bombeio-Depleção-Prova. A técnica de Bombeio-Depleção-Prova foi pela primeira vez utilizada em carotenóides, possibilitando observar dinâmicas nunca vistas por qualquer outra técnica experimental. Dentro da resolução temporal dos experimentos realizados, a presença de novos estados eletrônicos em carotenóides livres em solução é descartada. Além disso, uma nova ferramenta de análise de dados foi desenvolvida. A análise de alvos espectrais baseada em um algoritmo evolutivo trouxe mais argumentos para o modelo clássico de três níveis. A dinâmica de carotenóides livres em solução foi comparada com sua dinâmica quando inseridos no complexo fotossintético de coleta de luz (LH2) da bactéria púrpura, utilizando para isso a técnica de Bombeio e Prova. Os resultados obtidos mostram um sistema de níveis de energia mais complexo do que quando o carotenóide está livre em solução. Esta modificação devido ao ambiente é possivelmente gerada pela quebra de simetria do carotenóide quando inserido no complexo LH2, possibilitando o cruzamento entre sistemas (singlete-triplete).

Técnicas experimentais de óptica não-linear resolvidas no tempo são capazes, em diversas situações, de fornecer mais informações sobre a dinâmica e estrutura molecular do que técnicas sem nenhuma resolução temporal. Nesta tese investigou-se três sistemas com técnicas espectroscópicas resolvidas no tempo, utilizando pulsos ultra-curtos de um sistema LASER amplificado, baseado em cristal de Ti:Safira, e de amplificadores ópticos paramétricos. Para este estudo foram implementadas e analisadas quatro diferentes técnicas espectroscópicas resolvidas no tempo: Espalhamento Raman anti-Stokes Coerente (CARS), Espalhamento hiper-Rayleigh Resolvido no Tempo (TRHRS), Bombeio-Prova e Bombeio- Depleção-Prova. O três sistemas investigados apresentam um grau crescente de complexidade nas suas dinâmicas e interações com o meio. O primeiro dos sistemas estudados foi a dinâmica da molécula de H2 no regime de impacto, na presença de moléculas e átomos perturbadores (N2 e He). Foi possível determinar, pela primeira vez, coeficientes de alargamento para o ramo Q devido à colisões entre H2+H2 utilizando a técnica de CARS resolvido temporalmente, bem como novos coeficientes para o deslocamento das linhas. O emprego da mesma técnica em sistemas binários lançou mais luz sobre a possibilidade de existir alguma não-homogeneidade em tais tipos de colisões. O segundo experimento investigou a dinâmica de relaxação orientacional da acetonitrila em solução utilizando a nova técnica de TRHRS; esta foi desenvolvida e testada com sucesso pela primeira vez neste trabalho. Um modelamento teórico mostra que dentro do modelo de Debye para a difusão rotacional, tempos associados ao terceiro momento do tempo de difusão (τ3) e ao primeiro momento (τ1) devem ser observados. Os resultados experimentais para a acetonitrila apresentam um decaimento consistente com este modelo (τ3~850 fs), concordando também com valores derivados de resultados experimentais e teóricos obtidos por outros métodos. Além disso, também foi observado experimentalmente uma segunda componente mais rápida (~50 fs), que não pôde ser explicada dentro do modelo de difusão rotacional livre. Esta componente foi atribuída a efeitos reorientacionais coletivos em conjunto com efeitos de superposição temporal de pulsos. A interpretação do sinal desta nova técnica foi testada com sucesso realizando o experimento em tetracloreto de carbono.O terceiro sistema investigado foi a dinâmica de relaxação de energia intramolecular de carotenóides. A principal questão, da vii existência ou não de estados eletrônicos adicionais, foi abordada utilizando uma modificação da técnica de Bombeio e Prova, denominada de Bombeio-Depleção-Prova. A técnica de Bombeio-Depleção-Prova foi pela primeira vez utilizada em carotenóides, possibilitando observar dinâmicas nunca vistas por qualquer outra técnica experimental. Dentro da resolução temporal dos experimentos realizados, a presença de novos estados eletrônicos em carotenóides livres em solução é descartada. Além disso, uma nova ferramenta de análise de dados foi desenvolvida. A análise de alvos espectrais baseada em um algoritmo evolutivo trouxe mais argumentos para o modelo clássico de três níveis. A dinâmica de carotenóides livres em solução foi comparada com sua dinâmica quando inseridos no complexo fotossintético de coleta de luz (LH2) da bactéria púrpura, utilizando para isso a técnica de Bombeio e Prova. Os resultados obtidos mostram um sistema de níveis de energia mais complexo do que quando o carotenóide está livre em solução. Esta modificação devido ao ambiente é possivelmente gerada pela quebra de simetria do carotenóide quando inserido no complexo LH2, possibilitando o cruzamento entre sistemas (singlete-triplete).

[pt] Neste trabalho foi feito o estudo do espalhamento da luz realizado por partículas esféricas dielétricas, pelo uso do método dos elementos finitos, através do software COMSOL Multiphysics 5.6, sendo considerado o comportamento da luz tanto como onda quanto como partícula. Este estudo visa, no futuro, a compreensão do laser aleatório em sistemas com centros espalhadores de diferentes geometrias. Considerando o comportamento ondulatório da luz, foi estudada a teoria sobre as séries de Mie. Esta, por sua vez, é uma solução que, dado o campo de incidência, pode-se calcular os campos espalhados e absorvidos por partículas esféricas. Foram calculados os valores da seção de choque de espalhamento e a média do cosseno do ângulo de espalhamento para uma partícula de raio (r) maior que um décimo do comprimento de onda (Comprimento de onda) da luz (raio maior que um décimo do comprimento de onda) e uma com (raio menor que um décimo do comprimento de onda). Neste último caso, também foi estudada a variação da intensidade da luz espalhada em função do ângulo de espalhamento. Os resultados das partículas pequenas corresponderam ao regime de Rayleigh. As partículas esféricas consideradas foram a rutila, TiO2, e a alumina, Al2O3. Foi estudado também o espalhamento de luz realizado por duas partículas idênticas. Para esse caso, obteve-se uma luz espalhada mais intensa na região entre as partículas em comparação a outras regiões. Ademais, ao comparar com o espalhamento feito por uma única partícula, foi notado que a luz espalhada por duas partículas, na região entre as duas, também era mais intenso. Além disso, ao estudar o confinamento de luz entre duas e três partículas de r = 230 nm, viu-se que o espectro do campo espalhado apresentava mais de um pico, como há em lasers aleatórios coerentes. No que concerne ao comportamento corpuscular da luz, foi considerada a equação de difusão de fótons, onde o espectro de emissão da fluorescência de R6G incidindo em uma concentração da ordem de 1010 cm−3 partículas foi simulado e, posteriormente, comparou-se o resultado obtido com o comportamento de um sistema de laser aleatório incoerente. / [en] In this work, the study of light scattering performed by dielectric spherical particles was carried out, using the finite element method, through the COMSOL Multiphysics 5.6 software, considering the behavior of light both as a wave and as a particle. This study aims, in the future, to understand the random laser in systems with scatter centers with different geometries. Considering the wave behavior of light, the theory of the Mie series was studied. This is a solution that, given the incidence field, makes it possible to calculate the fields scattered and absorbed by the spherical particles. The values of the scattering cross section and the mean of the cosine of the scattering angle were calculated for a particle with radius (r) bigger than one tenth of the light wavelength (wave length) (radius greater than one tenth of the wave length) and one with (radius less than one tenth of the wave length). In the latter case, the variation of the scattered light intensity as a function of the scattering angle was also studied. The small particle results corresponded to the Rayleigh regime. The spherical particles considered were rutile, TiO2, and aluminium oxide, Al2O3. The scattering of light performed by two identical particles was also studied. For this case, a more intense scattered light was obtained in the region between the particles compared to other regions. Furthermore, when comparing with the scattering done by a single particle, it was noticed that the light scattered by two particles, in the region between the two, was also more intense. Furthermore, when studying the confinement of light between two and three particles with r = 230 nm, it was seen that the spectrum of the scattered field showed more than one peak, as one has in coherent random lasers. Concerning the corpuscular behavior of light, the photon diffusion equation was considered, where the emission spectrum of the fluorescence of R6G incident on a concentration of the order of 1010 cm−3 particles was simulated and, later, the result obtained was compared with the behavior of an incoherent random laser system.

[pt] Nessa tese é analisada a dinâmica dos modos de lasers aleatórios à fibra com feedback distribuído. Um rigoroso estudo é feito sobre o mecanismo de feedback distribuído, i.e., o espalhamento Rayleigh, que é um dos principais elementos contribuindo para emissão laser. É desenvolvido um modelo teórico para previsão do retro espalhamento Rayleigh de luz coerente, o qual é baseado na ordem de médio alcance da sílica, e na tensão residual de fibras ópticas. As previsões do modelo são comparadas com resultados experimentais, levando a conclusão de que o retro espalhamento Rayleigh em fibras ópticas é um processo ergódigo nos domínios do tempo e da frequência óptica. O modelo mostrou-se eficaz na previsão das flutuações de intensidade do retro espalhamento Rayleigh de luz coerente, e foi utilizado para explicar a emissão de luz laser numa nova configuração de laser aleatório à fibra, que faz uso de um amplificador óptico a semicondutor (SOA) como meio de ganho. É demostrado que operação monomodo só é possível em emissão pulsada e com bombeio próximo ao limiar laser, enquanto operação multimodo é dominante para bombeio acima do limiar. Resultados experimentais indicam que potência dos modos é limitada pela competição entre modos por ganho. A operação em regime pulsado é atribuída a um efeito de cintilação da luz Rayleigh retro espalhada, que equivale a um fenômeno de chaveamento de perdas (Q-switching) aleatório na cavidade. O tempo de vida dos modos é ~ 1 ms e larguras de linha estreitas, no intervalo entre 4 e 7 kHz, foram obtidas experimentalmente. Lasers aleatórios à fibra com ganho Brillouin também foram analisados, mostrando semelhante dinâmica dos modos. Entretanto, por conta da estreita banda espectral do ganho Brillouin a competição entre modos não limitou a potência dos modos, a qual foi observada ser limitada por luz Stokes proveniente do espalhamento Brillouin de segunda ordem. Por último, experimentos com modulação de fase intra-cavidade foram avaliados, e mostraram que emissão laser pode ser controlada a partir da supressão da condição de fase ou ganho. / [en] In this thesis, it is provided a thorough analysis of mode dynamics of random distributed feedback fiber lasers. A rigorous investigation is proposed for the feedback mechanism, Rayleigh backscattering, which plays a key role in laser action. Based on the intermediate range order of silica glasses, and on residual stress of optical fibers, a theoretical model was built to predict intensity fluctuations of Rayleigh backscattered coherent light. Model predictions were compared to experimental results, strongly supporting the conclusion that Rayleigh backscattering in single mode fibers is an ergodic process exhibiting ergodicity in the time-frequency sense so that the model can be used to predict the statistical behavior of backscattered intensity fading. The model was used to explain laser action in a novel configuration of random fiber laser, with a semiconductor optical amplifier (SOA) employed as the gain medium. It is here demonstrated that single-mode operation is only possible in pulsed regime at SOA driving currents close to the threshold, whereas multimode regime dominates under higher currents. Experimental results indicate that the mode power is limited by mode competition, which is observed under high SOA currents. Pulsed regime is shown to be due to randomly driven Q-switching induced by a scintillation effect in the Rayleigh backscattered light, which effectively translates as a time-varying cavity loss. Mode lifetimes of ∼1 ms and narrow linewidths ranging from 4 to 7 kHz were experimentally obtained. Brillouin-based random fiber lasers were also analyzed, showing similar mode dynamics, but due to the much narrower gain spectral width, mode competition did not limit the mode power, which was rather limited by the second order Brillouin-Stokes light. Last, intra-cavity phase-modulation experiments showed that laser action can be efficiently controlled by breaking either phase or gain conditions.