Les recherches que j'ai menées et encadrées au sein de l'équipe Optique XUV du Laboratoire Charles Fabry de l'Institut d'Optique s'inscrivent dans une dynamique de développement rapide du domaine spectral XUV (1 à 60 nm de longueur d'onde). D'un coté, les sources (rayonnement synchrotron, génération d'harmoniques, laser X, laser à électrons libres...) requièrent des optiques toujours plus performantes; d'un autre coté, les applications (diagnostiques de plasma chaud, physique solaire, microscopie X, lithographie EUV, analyse X...) imposent de nouvelles contraintes sur la conception des empilements multicouches. Les miroirs multicouches constituent en fait l'unique moyen d'obtenir des optiques efficaces fonctionnant à des angles d'incidence non rasants dans ce domaine spectral. Nos travaux portent sur l'étude des matériaux en couches minces corrélée à l'étude des propriétés optiques des multicouches. L'objectif est d'aboutir, par une meilleure connaissance des phénomènes physiques dans ces empilements de couches nanométriques, à des composants multicouches et à de fonctions optiques jusqu'alors inaccessibles dans le domaine XUV. Nous montrerons à travers plusieurs exemples comment nous avons réussi d'une part à améliorer les performances des miroirs multicouches sur une gamme spectrale étendue, et d'autre part, à concevoir de nouvelles fonctions optiques : lames séparatrices, miroirs à large bande passante, miroirs bi-bandes, miroirs à compensation de phase.

Les lasers à électrons libres (LELs) à simple passage représentent actuellement la possibilité la plus prometteuse pour fournir des impulsions lumineuses de haute énergie (µJ à mJ) à des échelles de durée femtoseconde (1 fs = 10⁻¹⁵s) et des longueurs d'ondes ultra-courtes (résolution nanométrique i.e., jusqu'aux domaines de l'extrême-ultraviolet et des rayons X). Les LELs émettant dans l'extrême-ultraviolet sont une technologie encore jeune, si bien que de nombreuses questions restent ouvertes. Celles posées au sein de ce manuscrit concernent la configuration dite injectée, dans laquelle le processus est initié par une source externe cohérente (le "seed"). Nous nous concentrons particulièrement dans cette thèse sur les caractéristiques transverses et longitudinales de la lumière, sa cohérence, les propriétés de la phase temporelle et les liens directs entre le seed et l'émission LEL. La technique de génération dans un gaz noble d'harmoniques d'ordres élevés d'un laser femtoseconde (GHE) se montre à la fois complémentaire et en compétition avec les LELs. En compétition car les impulsions produites ont des qualités similaires à celles obtenues avec un LEL ; complémentaire car le rayonnement GHE peut être utilisé comme seed ou en combinaison avec la lumière LEL, par exemple pour effectuer des expériences mettant en jeu de multiples faisceaux. Bien que la GHE fournisse des impulsions moins puissantes, l'implémentation d'une telle source requiert un effort significativement moins important. Le taux de conversion harmonique, l'accordabilité et la qualité spatiale du faisceau généré, et la manière dont ces paramètres dépendent du laser générateur sont les problématiques traitées au sein de ce manuscrit. La volonté de la communauté scientifique d'effectuer des expériences novatrices demande des études profondes et l'optimisation des sources de GHE et des LELs. En particulier, sur la source LEL injectée FERMI@Elettra de Trieste, l'induction d'une dérive de fréquence dans le rayonnement a conduit à des résultats marquants. Entre autres, une méthode de génération d'impulsions scindées avec différentes longueurs d'ondes a été analysée et développée. Une telle possibilité ouvre la voie à l'utilisation des LELs injectés en tant que source autonome pour des installations de type pompe-sonde à deux couleurs. Plus généralement, l'étude des phénomènes mis en jeu dans les processus de GHE et du LEL ainsi que la caractérisation des propriétés de leur lumière sont des sujets intrinsèquement excitants, ayant des connexions directes avec de nombreux aspects fondamentaux de la physique.

Dans ce travail, nous nous concentrons sur la caractérisation de l'environnement physico-chimique des éléments présents dans des multicouches à base de cobalt qui travaillent dans les domaines des rayons X mous et extrême ultra-violet (EUV). L'observation des modifications des interface des deux systèmes Co/Mo2C et Co/Mo2C/Y lors du recuit est important pour l'amélioration de leurs performance optique. Ils ont été étudiés en combinant des méthodes non destructives, spectroscopie d'émission des rayons X, résonance magnétique nucléaire, réflectométrie de rayons X et des méthodes destructrices, spectrrométrie de masse d'ions secondaires par temps de vol et la Microscopie électronique en transmission pour étudier leurs propriétés interfaciales. Ce travail vise non seulement à la conception et la fabrication de nouveaux éléments optiques pour faire face au développement des sources et des applications dans les demaines des rayons X mous et l'EUV, mais aussi à développer une méthodologie combinant des simulations et des expérimentations consacrée à l'analyse des interfaces dans structures multicouches afin d'améliorer leur propriétés optiques. / In this work, we focus on the characterization of physico-chemical environment of the element present in Co-based multilayers working in the soft x-ray and EUV ranges. The observation of interface changes of both systems Co/Mo2C and Co/Mo2C/Y upon annealing is important for improving their optical performance. They were studied by combining non-destructive methods, x-ray emission spectroscopy, nuclear magnetic resonance spectroscopy, x-ray reflectometry and destructive methods, time-of-flight secondary ions mass spectroscopy and transmission electron microscopy to investigate their interface properties. This work aims not only at designing and fabricating new optical elements to face the development of sources and applications in the EUV and soft x-ray ranges, but also at developing a methodology combining simulations and experiments devoted to the interface analysis in these multilayer structures in order to improve their optical properties.

Dans cette thèse, nous avons étudié plusieurs combinaisons de matériaux et quelques méthodes d’ingénierie des interfaces : introduction de barrières de Zr dans les multicouches Co/Mg ; pulvérisation réactive des multicouches Co/Ti ; incorporation de B et C dans les multicouches Cr/Ti and remplacement de Mo par Mo2C dans le système Mo/B4C. Les propriétés des interfaces enterrées ont pu être étudiées en combinant XRR, XPS, TEM, etc. De plus, un modèle pour analyser les empilements a été développé en se basant sur la fluorescence X induite par ondes stationnaires. Pour les multicouches à base de Co, nous avons effectué des mesures RMN pour comprendre le comportement des atomes de cobalt dans les empilements. Ces méthodes se révèle des outils puissants pour analyser les multicouches sans dommages. / In this thesis, we study several material combinations and some interface engineering methods...

Les lasers à électrons libres (LELs) à simple passage représentent actuellement la possibilité la plus prometteuse pour fournir des impulsions lumineuses de haute énergie (µJ à mJ) à des échelles de durée femtoseconde (1 fs = 10⁻¹⁵s) et des longueurs d’ondes ultra-courtes (résolution nanométrique i.e., jusqu’aux domaines de l’extrême-ultraviolet et des rayons X). Les LELs émettant dans l’extrême-ultraviolet sont une technologie encore jeune, si bien que de nombreuses questions restent ouvertes. Celles posées au sein de ce manuscrit concernent la configuration dite injectée, dans laquelle le processus est initié par une source externe cohérente (le “seed"). Nous nous concentrons particulièrement dans cette thèse sur les caractéristiques transverses et longitudinales de la lumière, sa cohérence, les propriétés de la phase temporelle et les liens directs entre le seed et l’émission LEL. La technique de génération dans un gaz noble d’harmoniques d’ordres élevés d’un laser femtoseconde (GHE) se montre à la fois complémentaire et en compétition avec les LELs. En compétition car les impulsions produites ont des qualités similaires à celles obtenues avec un LEL ; complémentaire car le rayonnement GHE peut être utilisé comme seed ou en combinaison avec la lumière LEL, par exemple pour effectuer des expériences mettant en jeu de multiples faisceaux. Bien que la GHE fournisse des impulsions moins puissantes, l’implémentation d’une telle source requiert un effort significativement moins important. Le taux de conversion harmonique, l’accordabilité et la qualité spatiale du faisceau généré, et la manière dont ces paramètres dépendent du laser générateur sont les problématiques traitées au sein de ce manuscrit. La volonté de la communauté scientifique d’effectuer des expériences novatrices demande des études profondes et l’optimisation des sources de GHE et des LELs. En particulier, sur la source LEL injectée FERMI@Elettra de Trieste, l’induction d’une dérive de fréquence dans le rayonnement a conduit à des résultats marquants. Entre autres, une méthode de génération d’impulsions scindées avec différentes longueurs d’ondes a été analysée et développée. Une telle possibilité ouvre la voie à l’utilisation des LELs injectés en tant que source autonome pour des installations de type pompe-sonde à deux couleurs. Plus généralement, l’étude des phénomènes mis en jeu dans les processus de GHE et du LEL ainsi que la caractérisation des propriétés de leur lumière sont des sujets intrinsèquement excitants, ayant des connexions directes avec de nombreux aspects fondamentaux de la physique. / Single-pass free-electron lasers (FELs) are currently the most promising facilities for providing light pulses with high energies (µJ to mJ) at femtosecond time scales (1 fs = 10⁻¹⁵s) and with ultrashort wavelengths (nanometer resolution i.e., down to extreme-ultraviolet and X-ray spectral regions). Extreme-ultraviolet FELs are still quite young so that many questions remain open. Those addressed within this manuscript concern the so-called seeded configuration, where an external coherent source (the “seed") initiates the process. In particular, we focus in this thesis on the transverse and longitudinal characteristics of the light, its coherence, the properties of the temporal phase and the direct correlations between the seed and the FEL emission. With regard to FELs, high-order harmonics of femtosecond laser pulses generated in noble gases (HHG technique) exhibit both competitive and complementary features. Competitive, because the produced pulses have similar assets as the ones provided by an FEL. Complementary, because the generated harmonics can be used as a seed or, in combination with FEL light, to perform multi-beam experiments. Even though less powerful pulses are produced by a HHG source, its implementation requires a significantly smaller effort. The efficiency of harmonic conversion, the tunability and spatial quality of the generated beam, and how these parameters depend on the driving laser are the issues discussed within this manuscript. The general will of the scientific community to perform novel experiments requires deep studies and optimization of FEL and HHG sources. In particular, on the seeded FEL facility FERMI@Elettra of Trieste, the induction of chirp in the radiation has led to remarkable results. Among others, a method of generation of split pulses with different wavelengths has been construed and developed. Such a possibility paves the way for the use of seeded FEL facilities as stand-alone sources for two-colour pump-probe setups. More generally, the study of phenomena involved in the FEL and HHG processes, together with the characterization of the light properties, are intrinsically exciting matters that have direct connections with fundamental aspects of physics. / Laser na proste elektrone (LPE, ang. free-electron laser - FEL) z enojnim prehodom je trenutno najbolj obetaven vir femtosekundnih (1 fs = 10⁻¹⁵ s) svetlobnih pulzov z visoko energijo (μJ do mJ) in ultra kratko valovno dolžino (nanometrska ločljivost, t.j., vse do spektralnega območja ekstremne ultravijolične in rentgenske svetlobe). LPE-ji, ki delujejo na področju ekstremne ultravijolične svetlobe, so razmeroma novi svetlobni viri, kar pomeni, da so glede njihovega delovanja odprta še mnoga vprašanja. V pričujočem doktorskem delu smo se ukvarjali predvsem z dvostopenjsko konfiguracijo, pri kateri LPE ojači zunanje (koherentno) elektromagnetno valovanje (seed). Osredotočili smo se na transverzalne in longitudinalne lastnosti proizvedene svetlobe, koherenco, lastnosti časovne faze ter na direktne korelacije med zunanjim virom (seed) in sevanjem LPE-ja. Poleg LPE-jev so v vzponu tudi svetlobni viri, ki temeljijo na generaciji visokih harmonikov (GVH, ang. high-order harmonic generation - HHG) v žlahtnih plinih. Ti svetlobni viri so zaradi podobnih lastnosti pulzov konkurenčni LPE-jem, po drugi strani pa predstavljajo komplementarne izvore svetlobe, ker jih je mogoče uporabiti v dvostopenjski LPE konfiguraciji kot vir zunanjega elektromagnetnega valovanja (seed) ali v kombinaciji z LPE-jem v eksperimentih z dvema ali več žarki. Kljub temu, da so ti svetlobni viri šibkejši v primerjavi z LPE-ji, je njihova izvedba bistveno lažja. V dizertaciji obravnavamo izkoristek harmonične pretvorbe virov, ki temeljijo na principu GVH, nastavljivost in prostorsko kakovost žarkov, ter odvisnost omenjenih parametrov od gonilnega laserja. Zaradi vse večje težnje po novih eksperimentih na vseh znanstvenih področjih sta ključna zelo natančno poznavanje delovanja in optimizacija LPE-jev in virov, ki temeljijo na GVH. Med bolj pomembne dosežke na LPE-ju FERMI@Elettra v Trstu spadajo možnost spreminjanja trenutne frekvence proizvedene svetlobe (ang. chirp) na podlagi katere je bila razvita metoda za generacijo razdeljenih pulzov z različnimi valovnimi dolžinami. S pomočjo te metode bo možno dvostopenjske LPE-je uporabljati kot samostojne vire svetlobe za poskuse v t.i. načinu « pump-probe ». V dizertaciji so predstavljene študije pojavov, ki so prisotni pri generaciji svetlobe v LPE-jih ter virih, ki temeljijo na GVH. Ti pojavi so, skupaj z metodami karakterizacije proizvedene svetlobe, tesno povezani s temeljnimi principi v fiziki.

Le domaine du rayonnement extrême ultraviolet (EUV) offre de grandes possibilités scientifiques et technologiques en photolithographie, en astrophysique, en spectrométrie de photoélectron, etc. Ainsi, de nombreux miroirs multicouches sont développés pour fonctionner dans ce domaine spectral, qui joue un rôle important pour les applications optiques. L'objectif de ce travail est de concevoir, réaliser, caractériser et proposer des multicouches (Mg/Co, Al/SiC, ...). Puis le but est d'appliquer une méthode capable de distinguer entre interdiffusion et rugosité géométrique afin de corréler les performances optiques de la multicouche à sa qualité structurale. Nous proposons de caractériser les miroirs multicouches en employant une méthodologie combinant plusieurs techniques (Spectroscopie d'émission X, Réflectométrie EUV, ...). La combinaison de ces méthodes permet d'obtenir une description chimique et structurale de l'empilement multicouche et de comprendre les phénomènes prenant place aux interfaces. Il est en effet important de connaître les phénomènes interfaciaux, comme la formation de composés ou le développement de la rugosité, car ils gouvernent les propriétés optiques des multicouches.