L'exposition humaine aux rayonnements ionisants d'origine naturelle est une préoccupation constante dans le plan de protection des sources d'eau potable au Canada. La protection de ces sources d'eau commence par l'implantation d'un suivi rigoureux du degré de contamination des différents aquifères composant le réseau hydrique canadien. Il importe donc de développer des techniques d'extraction et d'analyse efficaces, robustes et rapides afin de mettre en place un tel programme. Certains radiocontaminants provenant de la série de désintégration de l'uranium-238 sont particulièrement nocifs pour la santé des divers écosystèmes planétaires. Ce projet reposera sur le développement d'une technique d'extraction et d'analyse séquentielle du ²¹⁰Pb, du ²¹⁰Bi et du ²¹⁰Po contenus dans diverses matrices environnementales. L'extraction au point trouble séquentielle de ces différents radioisotopes sera donc au cœur des travaux réalisés au cours de ce projet de doctorat. Pour ce faire, il sera nécessaire de développer des systèmes micellaires efficaces, contenant un agent complexant spécifique à chacun de ces radioisotopes afin de les isoler les uns des autres. Contrairement à l'extraction liquide-liquide ou à l'extraction sur phase solide qui emploient de grandes quantités de consommable, cette technique d'extraction ne nécessite qu'une faible quantité de surfactant afin d'isoler et de pré-concentrer un analyte d'intérêt, minimisant ainsi son impact sur l'environnement. Malgré leur radiotoxicité, les concentrations en radiocontaminants dans les diverses matrices environnementales sont somme toute très faibles, nécessitant dès lors l'utilisation de bons facteurs de pré-concentration. Un avantage majeur de l'extraction au point trouble est d'offrir des facteurs de pré-concentration de l'ordre de 200 fois, permettant l'analyse des différents éléments cibles à l'état d'ultra-trace dans des matrices environnementales. Ces extractions menées de manière séquentielle, nécessiteront l'utilisation d'un échantillon unique, évitant ainsi de produire de grandes quantités de rejet lors d'analyses de routine. Une fois extraits, les radioisotopes d'intérêt seront analysés par différentes techniques d'analyse dépendamment de leurs natures chimique et physique (spectrométrie de masse, spectrométrie-α, spectrométrie-β, comptage à scintillation liquide), permettant une caractérisation ainsi qu'une quantification complètes du contenu de l'échantillon de par la complémentarité des techniques utilisées dans ce projet. / Human exposure to naturally occurring radionuclides (NORM) is an on going concern in the protection of Canadian drinking water sources. The protection of these water sources begins with the implementation of a rigorous monitoring of contamination of the various aquifers composing the Canadian water network. It is therefore important to develop efficient, robust and rapid extraction approaches and analysis techniques in order to carryout such program. Several radiocontaminants from the uranium-238 decay series are particularly harmful to the health of the various planetary ecosystems. This project aimed to develop a technique for the sequential extraction and analysis of ²¹⁰Pb, ²¹⁰Bi and ²¹⁰Po contained in various environmental matrices and will constitute the basis of the work carried out during this doctoral project. To do this, it will be necessary to develop effective micellar systems, containing a complexing agent specific for each of these radioisotopes, in order to isolate them individually. Unlike liquid-liquid extraction or solid phase extraction which use large quantities of consumable, cloud point extraction requires only a small amount of surfactant, in order to isolate and pre-concentrate an analyte of interest, thus minimizing its environmental impact. While radiotoxic, the concentrations of radiocontaminants in the various environmental matrices are typically very low, requiring sufficient pre-concentration factors to enable their detection. The coacervate-based extraction offers pre-concentration factors that can reach 200 times, thus allowing the analysis of the various target elements at the ultra-trace level. These sequential extractions will require the use of a single sample, thus avoiding producing large quantities of waste, during routine analyses. Once extracted, the radio isotopes of interest will be analyzed by different analysis techniques depending on their chemical and physical nature (mass spectrometry, α spectrometry, β spectrometry, liquid scintillation counting), thus bringing another dimension to this project.

Le développement méthodologique d’une approche simplifiée visant à extraire et à quantifier l’uranium et le plutonium à partir d’échantillons de poisson par l’ICP-MS est l’objectif principal de ces travaux de maîtrise. Pour ce faire, la méthode d’extraction au point trouble (CPE) est utilisée. Cette méthode permet de séparer les actinides de la matrice et de les préconcentrer dans un faible volume de surfactant. L’utilisation d’un agent d’extraction sélectif permet de former des complexes avec l’uranium et le plutonium puis de les incorporer à l’intérieur des micelles. L’agent d’extraction P, P-di (2-éthylhexyle) de l’acide méthanediphosphonique (H2DEH[MDP]) est utilisé car celui-ci a un potentiel d’extraction élevé pour les actinides. Puisque l’uranium et le plutonium ont de long temps de demi-vie, les analyses peuvent être effectuées par l’ICP-MS pour connaître les ratios isotopiques de ces derniers. Toutefois, avant de procéder à l’extraction au point trouble et de réaliser les analyses, les échantillons de poisson sont traités pour éliminer l’eau et la matière organique qui peuvent interférer avec la formation des micelles. Les diverses étapes nécessaires pour la mise en solution, leurs compatibilités avec l’approche CPE et la mesure par ICP-MS seront présentées pour l’analyse de larges quantités (˃ 500 g) de poissons frais. / The methodological development of a simplified approach to extract and quantify uranium and plutonium from fish samples by ICP-MS is the main goal of this master’s work. To do this, the cloud point extraction method (CPE) is used. This method allows the actinides to be separated from the matrix and preconcentrated in a small volume of surfactant. The use of a selective ligand makes it possible to form a complex with uranium and plutonium and then to transfer it inside the micelles. The ligand P, P-di (2-ethylhexyl) of methanediphosphonic acid (H2DEH[MDP]) is used because it has a high extraction potential for actinides. Since uranium and plutonium have a long-half-life, analyzes can be performed by ICP-MS, to know the isotopic ratios of the latter. However, prior to cloud point extraction and analysis, fish samples are processed to remove water and organic matter that can interfere with micelle formation. The various stages required for dissolution, their compatibility with the CPE approach and ICP-MS measurement will be presented for the analysis of large quantities (˃ 500 g) of fresh fishes