Thèse doctorat : Chimie-Physique : Strasbourg 1 : 2006. / Titre provenant de l'écran-titre. Bibliogr. 15 p.

Thèse (M.Sc.)--Université Laval, 2008. / Bibliogr.: f. 114-117. Publié aussi en version électronique dans la Collection Mémoires et thèses électroniques.

Th. doct.--Sci. appliquées--Montpellier 2, 1993. / Bibliogr. p. 181-187. Résumé en anglais et en français.

This thesis reports an investigation into methods of determining the long term deposition field for atmospheric aerosols in areas of complex topography using the soil inventories of atmospherically derived radionuclides. Measurements of the radionuclides ²¹⁰Pb, ¹³⁷Cs, ¹³⁴Cs and ⁷Be in vegetation and soil have been made at five mountain locations in northern Britain. A description of the field sampling procedure, sample processing and y-ray analysis is given. Loss-on-ignition experiments to determine the organic fraction of sampled soils were also conducted on selected samples. The presence of frequent low level cloud shrouding mountain tops in the uplands of northern and western Britain leads to enhanced precipitation and also deposition of the major acidic ions, eg SO₃²⁻ and N0₃, due to the washout of the low level cloud by falling rain ('seeder-feeder scavenging') and also the direct deposition of cloud droplets ('occult deposition'). It is important to quantify the inputs of acidic deposition in these acid sensitive regions and direct measurements present many logistical problems. The radionuclide ²¹⁰Pb is attached to the same sub-micron aerosol size range in the atmosphere as the major acidic ions and following deposition attaches very strongly to organic matter in soils. In this study the soil inventory of atmospherically derived ²¹⁰Pb is used as a tracer of the deposition of acidic ions. As the half-life of ²¹⁰Pb is 22.3 years the soil inventory of ²¹⁰Pb(atmos), at a site undisturbed for - 100 years, represents deposition integrated over several decades. Initial sampling took place at the Merrick, an isolated mountain close to the coast in southwest Scotland, to test and develop the technique. Measurements showed the ²¹⁰Pb(atmos) inventory to increase with altitude at a greater rate than precipitation. Sampling at Great Dun Fell in Cumbria enabled the measured radionuclide inventories to be compared with detailed measurements of the variation of the wet deposition pattern with altitude, and also with a model of sulphate deposition. Close correspondence was found between the ²¹⁰Pb deposition profile and the deposition pattern, with altitude, for the major acidic ions. The three mountains Ben Cruachan, Beinn Dorain and Ben Lawers lie along an 80 km transect running roughly west to east from the western coast into the central Highlands. Sampling at these three mountains has yielded information on the change in the wet deposition field with distance inland. The measurements suggest that deposition of ²¹⁰Pb decreases, with distance from the western coast, at a greater rate than does precipitation. The soil inventory of ²¹⁰Pb(atmos) increases with altitude at a greater rate than rainfall at 4 of the 5 mountains. The results show that, around summits, on average, the concentration of ²¹⁰Pb in low level cloud is a factor of - 2 greater than in the frontal ('seeder') rain falling from higher altitude. This finding is in good agreement with detailed wet deposition measurements. The ²¹⁰Pb measurements are important in themselves as they help define the global and UK ²¹⁰Pb budget. From measurements made at 65 individual sites the mean ²¹⁰Pb(atmos) inventory is 0.44 ± 0.03 Bq cm⁻², with the mean of the average annual rainfall being 2,060 ± 70 mm yr⁻¹. These figures correspond to a mean concentration of ²¹⁰Pb in rainfall of 66 mBql⁻¹. The ¹³⁷Cs inventory has been separated into the fraction originating from nuclear weapons testing, ¹³⁷Cs(bomb), and the fraction due to the Chernobyl accident, ¹³⁷Cs(Chern). The measured ¹³⁷Cs(bomb) inventory ranges from a mean of 3,300 Bq m⁻² at Ben Lawers to 5,200 Bq m⁻² at Beinn Dorain. The ¹³⁷Cs(Chern) inventory is highly variable between locations ranging from a mean of 440 Bq m⁻² at Great Dun Fell to 14,900 Bqm⁻² at Ben Lawers reflecting the patchy nature of deposition, due largely to convective storms, during the passage of the radioactive plume. The radionuclide ¹³⁷Cs is shown to be relatively mobile in the organic soils which characterise the study areas. The cosmogenic radionuclide ⁷Be was measured in samples collected from the Merrick on 26th Oct 1988. The mean inventory was 0.039 Bq cm⁻², being associated with vegetation and the top few cm of the soil profile.

Diss. (sammanfattning) Linköping : Univ., 2003. / Härtill 6 uppsatser.

L'exposition humaine aux rayonnements ionisants d'origine naturelle est une préoccupation constante dans le plan de protection des sources d'eau potable au Canada. La protection de ces sources d'eau commence par l'implantation d'un suivi rigoureux du degré de contamination des différents aquifères composant le réseau hydrique canadien. Il importe donc de développer des techniques d'extraction et d'analyse efficaces, robustes et rapides afin de mettre en place un tel programme. Certains radiocontaminants provenant de la série de désintégration de l'uranium-238 sont particulièrement nocifs pour la santé des divers écosystèmes planétaires. Ce projet reposera sur le développement d'une technique d'extraction et d'analyse séquentielle du ²¹⁰Pb, du ²¹⁰Bi et du ²¹⁰Po contenus dans diverses matrices environnementales. L'extraction au point trouble séquentielle de ces différents radioisotopes sera donc au cœur des travaux réalisés au cours de ce projet de doctorat. Pour ce faire, il sera nécessaire de développer des systèmes micellaires efficaces, contenant un agent complexant spécifique à chacun de ces radioisotopes afin de les isoler les uns des autres. Contrairement à l'extraction liquide-liquide ou à l'extraction sur phase solide qui emploient de grandes quantités de consommable, cette technique d'extraction ne nécessite qu'une faible quantité de surfactant afin d'isoler et de pré-concentrer un analyte d'intérêt, minimisant ainsi son impact sur l'environnement. Malgré leur radiotoxicité, les concentrations en radiocontaminants dans les diverses matrices environnementales sont somme toute très faibles, nécessitant dès lors l'utilisation de bons facteurs de pré-concentration. Un avantage majeur de l'extraction au point trouble est d'offrir des facteurs de pré-concentration de l'ordre de 200 fois, permettant l'analyse des différents éléments cibles à l'état d'ultra-trace dans des matrices environnementales. Ces extractions menées de manière séquentielle, nécessiteront l'utilisation d'un échantillon unique, évitant ainsi de produire de grandes quantités de rejet lors d'analyses de routine. Une fois extraits, les radioisotopes d'intérêt seront analysés par différentes techniques d'analyse dépendamment de leurs natures chimique et physique (spectrométrie de masse, spectrométrie-α, spectrométrie-β, comptage à scintillation liquide), permettant une caractérisation ainsi qu'une quantification complètes du contenu de l'échantillon de par la complémentarité des techniques utilisées dans ce projet. / Human exposure to naturally occurring radionuclides (NORM) is an on going concern in the protection of Canadian drinking water sources. The protection of these water sources begins with the implementation of a rigorous monitoring of contamination of the various aquifers composing the Canadian water network. It is therefore important to develop efficient, robust and rapid extraction approaches and analysis techniques in order to carryout such program. Several radiocontaminants from the uranium-238 decay series are particularly harmful to the health of the various planetary ecosystems. This project aimed to develop a technique for the sequential extraction and analysis of ²¹⁰Pb, ²¹⁰Bi and ²¹⁰Po contained in various environmental matrices and will constitute the basis of the work carried out during this doctoral project. To do this, it will be necessary to develop effective micellar systems, containing a complexing agent specific for each of these radioisotopes, in order to isolate them individually. Unlike liquid-liquid extraction or solid phase extraction which use large quantities of consumable, cloud point extraction requires only a small amount of surfactant, in order to isolate and pre-concentrate an analyte of interest, thus minimizing its environmental impact. While radiotoxic, the concentrations of radiocontaminants in the various environmental matrices are typically very low, requiring sufficient pre-concentration factors to enable their detection. The coacervate-based extraction offers pre-concentration factors that can reach 200 times, thus allowing the analysis of the various target elements at the ultra-trace level. These sequential extractions will require the use of a single sample, thus avoiding producing large quantities of waste, during routine analyses. Once extracted, the radio isotopes of interest will be analyzed by different analysis techniques depending on their chemical and physical nature (mass spectrometry, α spectrometry, β spectrometry, liquid scintillation counting), thus bringing another dimension to this project.

Pour évaluer l'impact environnemental de rejets industriels, des bio-indicateurs sont fréquemment utilisés. Dans le cas des rejets radioactifs aqueux d'une centrale nucléaire, les moules pourraient être de bons bio-indicateurs en raison des grands volumes d'eau qu'elles filtrent. Dans le cadre de ce projet, l'espèce de moules Elliptio complanata a été choisie pour étudier les rejets radioactifs aqueux de la centrale nucléaire Gentilly-2. Puisque cette centrale est de type CANDU et qu'elle rejette principalement du tritium et du carbone-14 dans l'environnement, ce sont ces deux radionucléides qui ont fait l'objet du suivi dans les moules. Pour cette étude, des centaines de moules ont été placées dans le panache des rejets aqueux de la centrale. Deux systèmes ont été utilisés : des cages positionnées à faibles distances de la source du rejet et un aquarium installé au début du rejet. Les concentrations de tritium et de carbone-14 ont été mesurées dans les moules après leur exposition, grâce à différents traitements physiques et chimiques préalables aux dosages. Les résultats des analyses montrent que les moules ayant séjourné dans les eaux de rejet de la centrale sont peu affectées par le tritium et par le carbone-14.

L'augmentation des besoins en énergie, causée entre autres choses par l'accroissement mondial de la population, fait augmenter l'intérêt pour les différentes sources d'énergie, dont l'énergie nucléaire. L'avantage de l'énergie nucléaire est de pouvoir produire une grande quantité de chaleur, et éventuellement d'électricité, à partir de très peu de matières premières. Malgré le fait que la production d'électricité à partir de la fission nucléaire soit vieille de plusieurs dizaines d'années, les études faites sur le sujet, sur ses impacts sur la population et l'environnement, traitent surtout des émetteurs P et des émetteurs y. Les impacts des émetteurs a sont très peu documentés. Bien sûr, la grande attention apportée aux émetteurs P et y s'explique par la plus grande proportion de ceux-ci dans l'environnement et aussi de leur plus grande radiotoxicité. Mais devrait-on accorder plus d'importance aux émetteurs a ? Ce projet vise donc à mieux évaluer le risque que représentent les émetteurs alpha dans l'environnement de la centrale nucléaire Gentilly-2. L'échantillonnage des actinides est très difficile. Les zones intéressantes à échantillonner, celles où les plus grandes concentrations se retrouvent, sont non-accessibles pour des raisons de radioprotection. Les risques radiologiques associés à ces prélèvements sont trop grands. Les échantillons disponibles proviennent donc d'un peu plus loin de la source. Ils proviennent des réservoirs de rejets liquides ou des piscines d'entreposage. Comme les concentrations mesurées sont faibles, les calculs de doses doivent se faire à l'aide de la modélisation. Les calculs de doses montrent que les émetteurs alpha, de par leur nature et leur concentration, ne présentent aucun risque radiologique pour l'environnement.

Les opérations courantes de la centrale nucléaire Gentilly-2 nécessitent l'utilisation d'une grande quantité d'eau pour le refroidissement. En effet, les activités de la centrale nucléaire utilisent environ trente mètres cubes d'eau brute du fleuve par seconde. De plus, il faut considérer le caloporteur et le modérateur. Ces deux systèmes utilisent de l'eau lourde (D₂O). La conception de ces systèmes prévoit des systèmes de récupération en cas de fuites qui peuvent provenir par exemple des garnitures des pompes. Les deux systèmes ont aussi des systèmes de purification pour maintenir le caloporteur et le modérateur à des niveaux très bas d'impuretés et limiter ainsi la formation de produits d'activation. Ces systèmes de purification ont des filtres pour les particules solides et des résines cationiques et anioniques pour éliminer les impuretés solubles. Une fois saturées, ces résines sont dédeutérisées et envoyées dans des fosses d'entreposage avec une certaine quantité d'eau légère (pour faciliter la manipulation des résines). Le surplus est envoyé périodiquement dans les réservoirs de rejets radioactifs qui sont vidangés au fleuve et mélangés aux trente mètres cubes d'eau rejetée au canal de rejet de la centrale nucléaire. Cette étude s'intéresse au devenir des contaminants à partir de leurs rejets dans le fleuve Saint-Laurent et plus particulièrement aux trois radionucléides les plus rejetés à l'effluent liquide par la centrale nucléaire Gentilly 2 c'est-à-dire le carbone-14, le tritium et le cobalt-60. Des modèles informatiques ont été choisis pour étudier tout le phénomène de dispersion, de dilution, de sédimentation et de concentration dans les espèces de ces trois principaux contaminants rejetés dans le fleuve Saint-Laurent. Ces modèles permettent de traiter un grand nombre de contaminants différents. De plus, à partir des résultats obtenus, il a été possible de calculer les doses aux organismes qui se situent dans le panache de rejet de la centrale. Ces calculs de doses peuvent êtres ensuite extrapolés pour un grand nombre de rejets différents. En parallèle avec ce projet, plusieurs échantillons ont été recueillis dans la région sur une espèce implantée artificiellement dans la région, l'Eliptio Complanata, pour valider les valeurs obtenues à l'aide des modèles.