Orientador: Prof. Dr. Marcos Abreu Avila / Tese (doutorado) - Universidade Federal do ABC, Programa de Pós-Graduação em Física, 2017. / The electronic correlations originated from the Coulomb interactions between electrons play a fundamental role in the establishment of the physical properties of a wide range of materials. For the case of weak correlations, the material can be described within a simplied non-interacting point of view, as in the case of standard metals. Unexpected and intriguing properties are revealed when strong correlations are involved, due to a large number of degrees of freedom in the electronic correlations. As a result of this electronic correlation, it is possible to go from conventional forms of magnetism, passing through superconducting systems and reaching heavy fermion behavior. Members within a single family of compounds can provide all those very dierent ground states, and the opportunity to study and try to understand some of the electronic and magnetic fundamental interactions involved. This thesis is a result of exploring these dierent behaviors that arise from electron-electron correlations, specically in the family of cage compounds RT2Zn20 (R=Y,Gd,Yb and T=Fe,Co). A detailed combination of quantitative macroscopic and microscopic descriptions of the electronic, thermodynamic and magnetic properties of some members of this family were developed. The rst part of this thesis presents a study on Gd3+- doped YCo2Zn20 single crystals (Y1..xGdxCo2Zn20: (0.002 . x 1.00) through a combination of temperature-dependent Electron Spin Resonance (ESR), heat capacity and dc magnetic susceptibility experiments, plus collaborative rst-principles Density Functional Theory (DFT) calculations. The combination of experimental and electronic structure data establish GdCo2Zn20 as a model Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida (RKKY) system by predicting a Curie-Weiss temperature C = ..1:2(2) K directly from microscopic parameters, in very good agreement with the bulk value from magnetization data. The second part involves an exploration of the unconventional ferromagnetic behaviors that have been found in GdFe2Zn20, which has a relatively high ferromagnetic ordering temperature (TC = 86 K) despite being a system with wide separation between Gd3+ ions in a matrix with strong electron-electron correlation. Taking into account those correlations and itinerant molecular eld eects, analysis of our ESR results indicate that the exchange interaction between the Gd3+ is processed via the d-type of electrons at the Fermi level and becomes an exchange interaction of covalent nature (J(0)fd < 0). Our results shows that the RKKY model cannot explain the ferromagnetic behavior of this compound, and a super-exchange-like mechanism is proposed for this magnetic interaction. Increasing a little bit the level of complexity, the third part of this thesis is on the tuning of the electronic properties of the heavy fermion compound YbFe2Zn20 by chemical substitution (Cd doping). With increasing amount of Cd, the hybridization between Yb 4f electrons and the conduction electrons is weakened, which should be accompanied by a valence shift of the Yb3+ due to the negative chemical pressure eect. The combined results demonstrate excellent complementarity between positive physical pressure and negative chemical pressure, and point to a rich playground for exploring the physics of strongly correlated electron systems. Finally, this thesis ends with a general set of conclusions of the explored quantum materials.

Orientador: Pascoal Jose Giglio Pagliuso / Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Fisica Gleb Wataghin / Made available in DSpace on 2018-08-15T21:09:50Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Bittar_EduardoMatzenbacher_D.pdf: 12237565 bytes, checksum: 74dcda9fcb1da9b6fc8d992b53297127 (MD5) Previous issue date: 2010 / Resumo: Séries de compostos que apresentam a ocorrência de fenômenos físicos interessantes em materiais estruturalmente simples constituem uma excelente oportunidade para se estudar sistematicamente a inter-relação entre tais fenômenos e suas origens microscópicas, sem se ater a efeitos associados com estruturas cristalinas complexas, de mais baixa simetria. Nesse sentido, esta Tese se propôs a estudar três temas de investigação: o sistema CeIn3-xSnx e o seu análogo não magnético LaIn3-xSnx, o sistema CeIn3-xCdx e o composto YbAl3 e o seu composto de referência LuAl3. O sistema CeIn3-xSnx apresenta um ponto crítico quântico (QCP) em x ? 0.7, onde a ordem antiferromagnética (TN = 10 K no CeIn3) é totalmente suprimida. Para 0.7 < x < 2 os compostos são líquidos de Fermi e a partir de x = 2 apresentam valência intermediária. Nesse sistema, dopado com Gd3+, medidas de ressonância de spin eletrônico (ESR) indicaram que o elétron 4f do Ce passa de um comportamento com momento localizado para itinerante com a dopagem de Sn. Os resultados de ESR do Gd3+ no sistema LaIn3-xSnx foram analisados com um modelo de uma única banda (tipo s) e sem dependência com a transferência de momento. Também investigamos o sistema CeIn3-xCdx através de medidas de susceptibilidade magnética, calor específico e resistividade elétrica. A substituição do In por Cd diminui a TN do CeIn3 e igualmente faz o coeficiente do calor específico eletrônico decrescer, indicando que o sistema não está na direção de um QCP. Os compostos YbAl3 e LuAl3, dopados com Gd3+, também foram estudados por ESR, porém, na análise, utilizou-se um modelo de múltiplas bandas para explicar os resultados. Medidas de calor específico e susceptibilidade magnética, nessas amostras, mostraram que interações de troca elétron-elétron estão presentes em ambos os compostos. Esses resultados microscópicos podem ser importantes em modelos teóricos mais realistas para materiais férmions pesados de valência intermedi'aria a base de Yb / Abstract: Series of compounds which have interesting physical phenomena, occurring in structurally simple materials, provide an excellent opportunity to systematically study the interrelationship between these phenomena and their microscopic origins, without worrying about effects associated with other complex crystal structures of lower symmetry. Thus, this thesis set out to study three research themes: the CeIn3-xSnx system and its nonmagnetic analogue LaIn3-xSnx, the CeIn3-xCdx system and the YbAl3 compound and its reference compound LuAl3. The CeIn3-xSnx system has a quantum critical point (QCP) at x ? 0.7, where the antiferromagnetic order (TN = 10 K in CeIn3) is totally suppressed. For 0.7 < x < 2 the compounds are Fermi liquids and from x = 2 the materials show intermediate valence behavior. In this system, doped with Gd3+, measurements of electron spin resonance (ESR) indicated that the Ce 4f electron presents a crossover between a localized to itinerant behavior with Sn doping. The ESR results of Gd3+ in the LaIn3-xSnx system were analyzed with a single band model (s type) and no q dependence. We also investigated the CeIn3-xCdx system by measuring magnetic susceptibility, specific heat and electrical resistivity proprieties. The substitution of In by Cd decreases the TN of CeIn3 and also decreases the electronic specific heat coefficient, indicating that the system is not being tuned to a QCP. The YbAl3 and LuAl3 compounds, doped with Gd3+, were also studied by ESR, but in the analysis, we used multiband model to explain the results. Specific heat and magnetic susceptibility measurements in these samples showed that electron-electron exchange interactions are present in both compounds. These ESR results may be relevant to construct more realistic models of the microscopic behavior of other heavy fermion-based intermediate valence Yb compounds / Doutorado / Física da Matéria Condensada / Doutor em Ciências

Neste trabalho estudamos o modelo da rede de Kondo em uma rede kagome, buscando uma maior compreensão dos efeitos da frustração geométrica em sistemas de férmions pesados. Para tanto, fizemos uma aproximação de campo médio no hamiltoniano do sistema que serve para todas as fases do sistema. Analisamos inicialmente o caso não magnético. Obtemos neste limite as energias eletrônicas e as funções de Green necessárias ao cálculo numérico autoconsistente das ocupações e do parâmetro de Kondo. Os resultados encontrados estão em concordância qualitativa com trabalhos publicados em outras geometrias. A seguir analisamos o caso magnético, onde introduzimos uma aproximação suplementar, a qual é compatível com a de campo médio já considerada e, em princípio, existente apenas em sistemas com frustração geométrica. Realizamos cálculos autoconsistentes através de somas sobre as frequências de Matsubara. Os resultados mostram que não há coexistência entre ordem magnética e efeito Kondo, além de haver a supressão do antiferromagnetismo com o aumento de temperatura e variações no preenchimento de bandas. / In this work we study the Kondo Lattice model for the kagome lattice, in order to understand better the effects of geometrical frustration in heavy-fermion systems. In this context, we consider a mean field scheme valid for all the system’s phases. Firstly, we analyzed the nonmagnetic case. In this approximation the electron energies and spectral functions are reachable, then we use the density of states to calculate the occupations selfconsistently. Our results are qualitatively compared with previous works in other geometries. In the second part we introduce an approximation for magnestism, which takes into account the mean field scheme considered and the presence of geometrical frustration. Self-consistent calculations are done through the frequencies summation method. Our results show that the magnetism is supressed when the temperature is increased or the band filling deviates from half-filling. Besides, the coexistence of magnetic order and Kondo effect is not observable.

Neste trabalho estudamos o modelo da rede de Kondo em uma rede kagome, buscando uma maior compreensão dos efeitos da frustração geométrica em sistemas de férmions pesados. Para tanto, fizemos uma aproximação de campo médio no hamiltoniano do sistema que serve para todas as fases do sistema. Analisamos inicialmente o caso não magnético. Obtemos neste limite as energias eletrônicas e as funções de Green necessárias ao cálculo numérico autoconsistente das ocupações e do parâmetro de Kondo. Os resultados encontrados estão em concordância qualitativa com trabalhos publicados em outras geometrias. A seguir analisamos o caso magnético, onde introduzimos uma aproximação suplementar, a qual é compatível com a de campo médio já considerada e, em princípio, existente apenas em sistemas com frustração geométrica. Realizamos cálculos autoconsistentes através de somas sobre as frequências de Matsubara. Os resultados mostram que não há coexistência entre ordem magnética e efeito Kondo, além de haver a supressão do antiferromagnetismo com o aumento de temperatura e variações no preenchimento de bandas. / In this work we study the Kondo Lattice model for the kagome lattice, in order to understand better the effects of geometrical frustration in heavy-fermion systems. In this context, we consider a mean field scheme valid for all the system’s phases. Firstly, we analyzed the nonmagnetic case. In this approximation the electron energies and spectral functions are reachable, then we use the density of states to calculate the occupations selfconsistently. Our results are qualitatively compared with previous works in other geometries. In the second part we introduce an approximation for magnestism, which takes into account the mean field scheme considered and the presence of geometrical frustration. Self-consistent calculations are done through the frequencies summation method. Our results show that the magnetism is supressed when the temperature is increased or the band filling deviates from half-filling. Besides, the coexistence of magnetic order and Kondo effect is not observable.

Neste trabalho estudamos o modelo da rede de Kondo em uma rede kagome, buscando uma maior compreensão dos efeitos da frustração geométrica em sistemas de férmions pesados. Para tanto, fizemos uma aproximação de campo médio no hamiltoniano do sistema que serve para todas as fases do sistema. Analisamos inicialmente o caso não magnético. Obtemos neste limite as energias eletrônicas e as funções de Green necessárias ao cálculo numérico autoconsistente das ocupações e do parâmetro de Kondo. Os resultados encontrados estão em concordância qualitativa com trabalhos publicados em outras geometrias. A seguir analisamos o caso magnético, onde introduzimos uma aproximação suplementar, a qual é compatível com a de campo médio já considerada e, em princípio, existente apenas em sistemas com frustração geométrica. Realizamos cálculos autoconsistentes através de somas sobre as frequências de Matsubara. Os resultados mostram que não há coexistência entre ordem magnética e efeito Kondo, além de haver a supressão do antiferromagnetismo com o aumento de temperatura e variações no preenchimento de bandas. / In this work we study the Kondo Lattice model for the kagome lattice, in order to understand better the effects of geometrical frustration in heavy-fermion systems. In this context, we consider a mean field scheme valid for all the system’s phases. Firstly, we analyzed the nonmagnetic case. In this approximation the electron energies and spectral functions are reachable, then we use the density of states to calculate the occupations selfconsistently. Our results are qualitatively compared with previous works in other geometries. In the second part we introduce an approximation for magnestism, which takes into account the mean field scheme considered and the presence of geometrical frustration. Self-consistent calculations are done through the frequencies summation method. Our results show that the magnetism is supressed when the temperature is increased or the band filling deviates from half-filling. Besides, the coexistence of magnetic order and Kondo effect is not observable.