La technique laser-induced breakdown spectroscopy (LIBS), qui consiste à exploiter le spectre du plasma induit par laser sur la surface de l'échantillon pour déterminer sa composition élémentaire, a été inventée il y a plus de 50 ans. Récemment, elle connaît un développement rapide, poussée par des besoins d'application dans différents domaines, citons par exemple, exploration océanique, détection de pollution environnementale, ou contrôle de procédés industriels. Cette technique utilise le plasma généré par ablation laser comme la source spectroscopique. La particularité de LIBS est que le plasma induit par laser présente un comportement transitoire et une distribution spatiale qui ne soit pas uniforme en général. Bien que la détection résolue en temps puisse améliorer considérablement la performance de LIBS, surtout pour le procédé de LIBS autocalibration avec une meilleure détermination de température, l'évolution temporelle du plasma est souvent corrélée avec sa morphologie et son inhomogénéité spatiale. L'étude de la morphologie ainsi que la structure interne du plasma avec l'évolution pendant l'expansion de celui-ci dans un gaz ambiant, représente donc un point crucial pour l'optimisation du plasma entant qu'une source spectroscopique. Suite à la thèse de Qianli Ma réalisée dans notre équipe et soutenue en décembre 2012, qui a été notamment consacrée à l'étude de l'effet de la longueur d'onde du laser d'ablation sur les propriétés et l'évolution du plasma dans un gaz ambiant d'argon, la présente thèse s'intéresse aux effets des autres paramètres, la fluence du laser d'ablation, la durée de l'impulsion, et les différents gaz ambiants (argon ou air), sur la morphologie et la structure du plasma. Par ailleurs, les mécanismes microscopiques conduisant à l'onde de détonation soutenue par laser dans argon ou dans l'air sont aussi étudiés. Lors du refroidissant du plasma dans l'air, des oxydes métalliques peuvent se former. L'étude de la formation de molécules, au-delà de l'intérêt pratique pour la LIBS, fournit également un aperçu de la cinétique chimique dans le plasma, ce qui est intéressant pour l'étude de la transformation du plasma en phase gazeuse à une phase recondensée de nanoparticules / Laser-induced breakdown spectroscopy (LIBS) has been invented for more than 50 years, which analyzes the spectrum of the laser-induced plasma to determine the elemental composition of the ablated sample. Recently, LIBS technique has been well developed and applied in different domains, for example oceanic exploration, pollution monitoring in the environment. LIBS uses the ablation plasma as a light source that contains the elemental composition information of the sample. However, the laser-induced plasma exhibits a transient behavior. Although time-resolved and gated detection can greatly improve the performance of the LIBS technique especially that of calibration-free LIBS (CF-LIBS) with a better determination of plasma temperature, the temporal evolution of the plasma is correlated to its morphology and its spatial inhomogeneity. The determination of the morphology as well as the internal structure of the plasma together with their evolution during plasma expansion into the ambient gas is therefore crucial for the optimization of the use of ablation plasma as a spectroscopic emission source. Evolutions of the morphology and the internal structure of the ablation plasma are considered as the consequence of its hydrodynamic expansion into the ambient gas. Following the thesis of Qianli Ma which has studied the effect of laser wavelength on the behavior of the plasma induced in an ambient gas of argon, the present thesis has used the same diagnostic techniques (time- and space-resolved emission spectroscopy and fast spectroscopic images) together with 1064 nm ns laser pulse ablation of a target of aluminum to investigate the effects of other parameters, such as the fluence and the duration of laser pulse, the effect of different ambient gases (argon and air), on the morphology and internal structure of the plasma. Furthermore, in order to understand the effects of these parameters on the properties of the plasma, the microscopic mechanisms during post ablation and the propagation of the plasma are also studied. While the plasma cools down in air, molecules are formed, AlO for instance. So the thesis also studied the condition for the formation of the molecules in the plasma. Beyond the practical interest of this study for LIBS, it provides also insights to the kinetics of the AlO molecule formation in laserinduced plasma

Ce travail de thèse a pour but d'étudier la structure et la dynamique du plasma induit par une impulsion laser nanoseconde d'éclairement d'une dizaine de GW cm-2, sur la surface d'une cible métallique plongée dans un gaz ambiant d'argon à pression atmosphérique. Comme source d'émission spectroscopique, un tel plasma constitue la base de l'approche laser-induced breakdown spectroscopy (LIBS), une technique d'analyse chimique en plein développement mais dont la maturation nécessite une compréhension approfondie des mécanismes mis en jeu dans la détente du plasma. Cependant la phase d'émission spectroscopique du plasma intéressante pour la technique LIBS n'occupe qu'un intervalle de temps limité dans la durée de vie de celui-ci, typiquement entre une centaine de nanosecondes et quelques microsecondes après l'impact de l'impulsion laser sur la cible. Au temps très courts, et notamment en présence de l'impulsion laser, la détente du plasma fait intervenir un grand nombre de processus physiques. Ces derniers sont largement partagés par des plasmas beaucoup plus énergétiques qui peuvent être soit produits artificiellement par des lasers hors norme, tels qu'un laser Mégajoule, soit présents dans des milieux difficilement accessibles, tels que le milieu interstellaire. L'étude du plasma à l'échelle du laboratoire peut donc fournir un système-modèle qui pourrait permettre des études fines et systématiques à moindre coût. Enfin, la phase de détente du plasma peut conduire à la formation de nanoparticules par recondensation ultrarapide. L'étude de la structure et la dynamique de la phase gazeuse facilitera ainsi la compréhension des mécanismes impliqués dans la condensation du plasma. Ce travail a été rendu possible avec l'utilisation des techniques de diagnostics reposant sur la spectroscopie d'émission et l'imagerie spectrale rapide du plasma. Cette approche expérimentale constitue aussi une des originalités de ce travail de thèse. Grâce à l'application de telles techniques, plutôt classiques, couplées avec un moyen de détection offrant une grande résolution temporelle et un montage expérimental à précision et à stabilité mécaniques extrêmement poussées, la structure d'un plasma a été révélée jusqu'à un degré de détail rarement atteint auparavant. La dynamique de la propagation du plasma dans un gaz ambiant a été ainsi étudiée en fonction du régime de l'onde d'absorption soutenue par laser. Un contrôle sur le régime de propagation a été notamment réalisé par ablations avec le fondamental et la troisième harmonique d'un laser Nd:YAG à 1064 nm et 355 nm / The purpose this PhD work is to study the structure and the dynamics of the plasma induced by a nanosecond laser pulse with irradiance in the range of 10 GW cm-2, on the surface of a metallic target surrounded by an ambient gas of argon at the atmospheric pressure. As a spectroscopic emission source, such plasma is the basis of laser-induced breakdown spectroscopy (LIBS), a rapidly developing analytical technique. The maturation of this technique requires today a deeper understanding of the mechanisms involved in the expansion of the plasma. However the spectroscopic emission phase of the plasma, interesting for LIBS, occupies only a limited time interval in the lifetime of the plume, typically between a few hundred nanoseconds and several microseconds after the impact of the laser pulse on the target. At very short delay, especially in the presence of the laser pulse, the plasma expansion involves physical processes which are often shared by plasmas with much higher energies which can be either artificially produced by unconventional lasers, such as a megajoule laser, or present in hostile environments such as interstellar media. The study of the plasma at the laboratory scale may therefore provide a model system that could allow detailed and systematic studies of the plasma with a modest cost. Finally, the condensation phase of the plasma could lead to the formation of nanoparticles. The study of the structure and the dynamics of the gas phase can facilitate the understanding of the mechanisms involved in the condensation of the plasma. This PhD thesis work has been made possible with the use of the diagnostics techniques based on emission spectroscopy and fast spectroscopic imaging of the plasma. Such experimental approach is also one of the originalities of this work. Thanks to the use of such techniques, rather classical in a general way, coupled with a detection providing high temporal resolution and an experimental setup with advanced mechanical precision and stability, the structure of the plasma has been revealed with a level of detail rarely achieved so far. The dynamics of the plasma during its expansion in an ambient gas has been thus studied as a function of the regime of the laser-supported absorption wave. A control of the propagation regime was achieved by ablations with the fundamental and the third harmonics of a Nd:YAG laser at 1064 nm and 355 nm respectively