Ce travail se place dans le cadre des réacteurs nucléaires de 4ème génération tels que les réacteurs à neutrons rapides et caloporteur gaz (RNR-G), pour lesquels des matériaux réfractaires comme le nitrure de titane (TiN) enroberont le combustible afin de permettre la rétention des produits de fission. Cette étude a porté sur le comportement thermique intragranulaire du xénon dans des échantillons de TiN obtenus par frittage à chaud sous charge. Le rôle de la microstructure sur le comportement thermique du xénon a été étudié. Plusieurs lots ont ainsi été synthétisés sous différentes conditions de température et de composition de la poudre initiale. Le xénon a été introduit par implantation ionique. Les échantillons ont ensuite subi des traitements thermiques entre 1300°C et 1600°C, soient les températures accidentelles envisagées. Un transport majoritaire du xénon vers la surface a été mis en évidence. Ce dernier est ralenti lorsque la température de frittage augmente. Des différences de comportement ont été observées selon les poudres mises en oeuvre dans la synthèse et selon l'orientation cristalline du grain considéré. Le relâchement du xénon a également été corrélé à l'oxydation de TiN. Des bulles de Xe dès 0,38 % atomique ont été observées. Leur taille est proportionnelle à la concentration en Xe et augmente avec la température de recuit, d'où une certaine mobilité du Xe au sein de TiN. Plusieurs mécanismes pouvant expliquer cette mobilité sont proposés. En complément, des calculs ab initio ont confirmé le caractère fortement insoluble du Xe dans TiN et révélé que les bilacunes sont les plus favorables à l'incorporation du xénon au sein de ce matériau.

Les réacteurs GEN IV (GFR) nécessitent l'emploi de matériaux d'enrobage ayant une bonne transparence aux neutrons, une conductivité thermique élevée et agissant comme barrière de diffusion pour les produits de fission. Le but de cette étude est de déterminer le rôle de la température et de l'irradiation sur le comportement du xénon implanté dans l'oxycarbure de zirconium (ZrCxOy). A cet effet, des poudres de deux stoechiométries ZrC0,95O0,05 et ZrC0,8O0,2 ont été synthétisées puis frittées par frittage flash, ou sous charge. Pour étudier le rôle de la fluence d'implantation sur la migration thermique du xénon dans le ZrC0.95O0.05, des ions 136Xe2+ ont été implantés à une énergie de 800 keV à trois fluences : 1015, 1016 et 1017 at/cm². Les échantillons ont ensuite été recuits sous vide secondaire dans une gamme de températures de 1500 à 1800°C. Les profils de distribution du xénon ont été mesurés par RBS ou par SIMS. Des analyses par MET, MEB, NBS et PAS-DBS ont été réalisées à chaque étape. Cette étude a montré qu'à 1015 et 1016 at/cm2 le xénon est piégé dans des bulles nanométriques dans les murs de dislocations. A 1017 at/cm2, la coalescence des bulles de plus grandes tailles conduit au relâchement du xénon aux joints de grains. Pour les échantillons de ZrC0,8O0,2, les recuits conduisent à une oxydation de surface corrélée à un important relâchement du xénon. Parallèlement, des expériences d'irradiation ont été effectuées sur la plateforme JANNUS et auprès du Tandem afin de déterminer le rôle respectif des dégâts balistiques et électroniques sur la migration du xénon. Nous avons observé que ces conditions d'irradiation n'entrainaient pas de migration du xénon

Depuis la fermeture de Phénix en 2010 le CEA ne possède plus de réacteur au sodium. Vus les enjeux énergétiques et le potentiel de la filière, le CEA a lancé un programme de démonstrateur industriel appelé ASTRID (Advanced Sodium Technological Reactor for Industrial Demonstration), réacteur d’une puissance de 600MW électriques (1500 MW thermiques). L’objectif du prototype est double, être une réponse aux contraintes environnementales et démontrer la viabilité industrielle :• De la filière RNR-Na, avec un niveau de sureté au moins équivalent aux réacteurs de 3ème génération, du type de l’EPR. ASTRID intégrera dès la conception le retour d’expérience de Fukushima ;• Du retraitement des déchets (transmutation d’actinide mineur) et de la filière qui lui serait liée.La sûreté de l’installation est prioritaire, aucun radioélément ne doit être rejeté dans l’environnement, et ce dans toutes les situations. Pour atteindre cet objectif, il est impératif d’anticiper l’impact des nombreuses sources d’incertitudes sur le comportement du réacteur et ce dès la phase de conception. C’est dans ce contexte que s’inscrit cette thèse dont l’ambition est le développement de nouvelles méthodes d’optimisation des cœurs des RNR-Na. L’objectif est d’améliorer la robustesse et la fiabilité des réacteurs en réponse à des incertitudes existantes. Une illustration sera proposée à partir des incertitudes associées à certains régimes transitoires dimensionnant. Nous utiliserons le modèle ASTRID comme référence pour évaluer l’intérêt des nouvelles méthodes et outils développés.L’impact des incertitudes multi-Physiques sur le calcul des performances d’un cœur de RNR-Na et l’utilisation de méthodes d’optimisation introduisent de nouvelles problématiques :• Comment optimiser des cœurs « complexes » (i.e associés à des espaces de conception de dimensions élevée avec plus de 20 paramètres variables) en prenant en compte les incertitudes ?• Comment se comportent les incertitudes sur les cœurs optimisés par rapport au cœur de référence ?• En prenant en compte les incertitudes, les réacteurs sont-Ils toujours considérés comme performants ?• Les gains des optimisations obtenus à l’issue d’optimisations complexes sont-Ils supérieurs aux marges d’incertitudes (qui elles-Mêmes dépendent de l’espace paramétrique) ?La thèse contribue au développement et à la mise en place des méthodes nécessaires à la prise en compte des incertitudes dans les outils de simulation de nouvelle génération. Des méthodes statistiques pour garantir la cohérence des schémas de calculs multi-Physiques complexes sont également détaillées.En proposant de premières images de cœur de RNR-Na innovants, cette thèse présente des méthodes et des outils permettant de réduire les incertitudes sur certaines performances des réacteurs tout en les optimisant. Ces gains sont obtenus grâce à l’utilisation d’algorithmes d’optimisation multi-Objectifs. Ces méthodes permettent d’obtenir tous les compromis possibles entre les différents critères d’optimisations comme, par exemple, les compromis entre performance économique et sûreté. / Since Phenix shutting down in 2010, CEA does not have Sodium Fast Reactor (SFR) in operating condition. According to global energetic challenge and fast reactor abilities, CEA launched a program of industrial demonstrator called ASTRID (Advanced Sodium Technological Reactor for Industrial Demonstration), a reactor with electric power capacity equal to 600MW. Objective of the prototype is, in first to be a response to environmental constraints, in second demonstrates the industrial viability of:• SFR reactor. The goal is to have a safety level at least equal to 3rd generation reactors. ASTRID design integrates Fukushima feedback;• Waste reprocessing (with minor actinide transmutation) and it linked industry.Installation safety is the priority. In all cases, no radionuclide should be released into environment. To achieve this objective, it is imperative to predict the impact of uncertainty sources on reactor behaviour. In this context, this thesis aims to develop new optimization methods for SFR cores. The goal is to improve the robustness and reliability of reactors in response to existing uncertainties. We will use ASTRID core as reference to estimate interest of new methods and tools developed.The impact of multi-Physics uncertainties in the calculation of the core performance and the use of optimization methods introduce new problems:• How to optimize “complex” cores (i.e. associated with design spaces of high dimensions with more than 20 variable parameters), taking into account the uncertainties?• What is uncertainties behaviour for optimization core compare to reference core?• Taking into account uncertainties, optimization core are they still competitive? Optimizations improvements are higher than uncertainty margins?The thesis helps to develop and implement methods necessary to take into account uncertainties in the new generation of simulation tools. Statistical methods to ensure consistency of complex multi-Physics simulation results are also detailed.By providing first images of innovative SFR core, this thesis presents methods and tools to reduce the uncertainties on some performance while optimizing them. These gains are achieved through the use of multi-Objective optimization algorithms. These methods provide all possible compromise between the different optimization criteria, such as the balance between economic performance and safety.

Ce travail se place dans le cadre des réacteurs nucléaires de 4ème génération tels que les réacteurs à neutrons rapides et caloporteur gaz (RNR-G), pour lesquels des matériaux réfractaires comme le nitrure de titane (TiN) enroberont le combustible afin de permettre la rétention des produits de fission. Cette étude a porté sur le comportement thermique intragranulaire du xénon dans des échantillons de TiN obtenus par frittage à chaud sous charge. Le rôle de la microstructure sur le comportement thermique du xénon a été étudié. Plusieurs lots ont ainsi été synthétisés sous différentes conditions de température et de composition de la poudre initiale. Le xénon a été introduit par implantation ionique. Les échantillons ont ensuite subi des traitements thermiques entre 1300°C et 1600°C, soient les températures accidentelles envisagées. Un transport majoritaire du xénon vers la surface a été mis en évidence. Ce dernier est ralenti lorsque la température de frittage augmente. Des différences de comportement ont été observées selon les poudres mises en oeuvre dans la synthèse et selon l'orientation cristalline du grain considéré. Le relâchement du xénon a également été corrélé à l’oxydation de TiN. Des bulles de Xe dès 0,38 % atomique ont été observées. Leur taille est proportionnelle à la concentration en Xe et augmente avec la température de recuit, d’où une certaine mobilité du Xe au sein de TiN. Plusieurs mécanismes pouvant expliquer cette mobilité sont proposés. En complément, des calculs ab initio ont confirmé le caractère fortement insoluble du Xe dans TiN et révélé que les bilacunes sont les plus favorables à l'incorporation du xénon au sein de ce matériau. / This work concerns the generation IV future nuclear reactors such as gas-cooled fast reactor (GFR) for which refractory materials as titanium nitride (TiN) are needed to surround fuel and act as a fission product diffusion barrier. This study is about Xe thermal behavior in sintered titanium nitride. Microstructure effects on Xe behavior have been studied. In this purpose, several syntheses have been performed using differents sintering temperatures and initial powder compositions. Xenon species have been introduced into samples by ionic implantation. Then, samples were annealed in temperature range from 1300°C to 1600°C, these temperatures being the accidental awaited temperature. A transport of xenon towards sample surface has been observed. Transport rate seems to be slow down when increasing sintering temperature. The composition of initial powder and the crystallographic orientation of each considered grain also influence xenon thermal behavior. Xenon release has been correlated with material oxidation during annealing. Xenon bubbles were observed. Their size is proportional with xenon concentration and increases with annealing temperature. Several mechanisms which could explain Xe intragranular mobility in TiN are proposed. In addition with experiments, very low Xe solubility in TiN has been confirmed by ab initio calculations. So, bivacancies were found to be the most favoured Xe incorporation sites in this material.

Les réacteurs GEN IV (GFR) nécessitent l’emploi de matériaux d’enrobage ayant une bonne transparence aux neutrons, une conductivité thermique élevée et agissant comme barrière de diffusion pour les produits de fission. Le but de cette étude est de déterminer le rôle de la température et de l’irradiation sur le comportement du xénon implanté dans l’oxycarbure de zirconium (ZrCxOy). A cet effet, des poudres de deux stoechiométries ZrC0,95O0,05 et ZrC0,8O0,2 ont été synthétisées puis frittées par frittage flash, ou sous charge. Pour étudier le rôle de la fluence d’implantation sur la migration thermique du xénon dans le ZrC0.95O0.05, des ions 136Xe2+ ont été implantés à une énergie de 800 keV à trois fluences : 1015, 1016 et 1017 at/cm². Les échantillons ont ensuite été recuits sous vide secondaire dans une gamme de températures de 1500 à 1800°C. Les profils de distribution du xénon ont été mesurés par RBS ou par SIMS. Des analyses par MET, MEB, NBS et PAS-DBS ont été réalisées à chaque étape. Cette étude a montré qu’à 1015 et 1016 at/cm2 le xénon est piégé dans des bulles nanométriques dans les murs de dislocations. A 1017 at/cm2, la coalescence des bulles de plus grandes tailles conduit au relâchement du xénon aux joints de grains. Pour les échantillons de ZrC0,8O0,2, les recuits conduisent à une oxydation de surface corrélée à un important relâchement du xénon. Parallèlement, des expériences d’irradiation ont été effectuées sur la plateforme JANNUS et auprès du Tandem afin de déterminer le rôle respectif des dégâts balistiques et électroniques sur la migration du xénon. Nous avons observé que ces conditions d’irradiation n’entrainaient pas de migration du xénon / Refractory ceramics are considered for the GEN IV reactors (GFR). Transition metal carbides, like ZrC, are candidates as components for fuel elements owing to their good thermal stability and their neutronic performance. An extensive study was carried out to elucidate the role of temperature on the diffusion of xenon, an abundant and volatile radionuclide, in zirconium oxycarbide. For that purpose, dense zirconium carbide samples ZrC0.8O0.2 and ZrC0.95O0.05 were synthesized using Spark Plasma Sintering and Hot Pressing. 136Xe2+ ions were implanted at three fluencies: 1015, 1016 and 1017 at/cm2, at an energy of 800 keV. Thermal annealing were carried out under vacuum in a temperature range of 1500°C to 1800°C. The Xe distribution profiles were measured either by Rutherford Backscattering Spectrometry or by Secondary Ion Mass Spectrometry before and after the different treatments. Our results show that the ZrC0.8O0.2 stoichiometry is not stable at high temperature and for the ZrC0.95O0.05 stoichiometry, the Xe migration behaviour depends on the implantation fluence. The role of the implantation defects, their evolution during annealing and the trapping of Xe into bubbles was evidenced using Positron Annihilation Lifetime Spectroscopy and Transmission Electron Microscopy. In order to simulate the effects due to neutron irradiation, irradiation experiments were carried out at the JANNUS irradiation platform at CEA Saclay and the Alto Tandem accelerator at Orsay taking into account the respective roles of the ballistic and electronic processes. We observed that no xenon migration occurred after irradiation