Os níveis de radioatividade natural do planeta e suas eventuais consequencias são objeto de estudo da radioproteção ambiental. Nos últimos anos, as agências internacionais ligadas à proteção radiológica têm debatido as práticas até então estipuladas, no que diz respeito à proteção da fauna e flora, cuja filosofia acreditava que as recomendações sugeridas para a proteção do homem asseguravam que outras espécies estariam também protegidas. Assim, são necessários estudos sobre as concentrações de atividade dos radionuclídeos dispersos no meio ambiente, assim como as doses absorvidas por organismos de diferentes ecossistemas, pela exposição interna e externa. O Brasil possui a segunda maior população de cães e gatos do mundo e produz anualmente mais de 2 milhões de toneladas de rações. O presente trabalho investigou os níveis de radioatividade presentes em rações comerciais para cães e gatos, por meio da espectrometria gama de alta resolução. Os resultados mostraram concentrações abaixo da MDA para radionuclídeos artificiais e baixas concentrações para radionuclídeos naturais, cujos valores variaram de 0,9 ± 0,3 Bq/kg a 5,1 ± 0,7 Bq/kg para o 226Ra, de 1,2 ± 0,4 Bq/kg a 11,1 ± 1,0 Bq/kg para o 232Th e de 156 ± 7 Bq/kg a 410 ± 19 Bq/kg para o 40K. Para verificar a composição de alguns minerais, foi empregada a técnica por EDXRF e, utilizando estatística multivariada, foi possível verificar as correlações entre os radionuclídeos e o conteúdo mineral encontrado. A boa correlação que foi observada entre as concentrações de 226Ra, 232Th e cálcio, pode estar associada ao uso de farinhas de carne e ossos na fabricação das rações. As doses internas para alguns órgãos foram inferidas pelo método de Monte Carlo, obtendo valores menores que 1 μGy/dia. Em síntese, os resultados mostraram que os níveis de atividade encontrados nas rações são baixos o suficiente para concluir que as marcas de ração canina avaliadas não fornecem riscos radiológicos para os animais que as consomem. / The levels of natural radioactivity throughout the planet and their eventual consequences are studied by Environmental Radioprotection. Over the past years, the international agencies concerned with radiation protection have debated over the practices conducted so far, regarding the protection of the fauna and flora, which believed that the recommendations implemented for human beings assured that other species were also protected. Thus, assessments of the activity concentration of different radionuclides in the environment, as well as the absorbed doses for species from different ecosystems, due to internal and external exposures, are needed. Brazil holds the second largest dog and cat population in the world and annually produces over 2 million tons of feed. The present work has investigated the radioactivity levels in commercial brands of dry dog and cat food, using high resolution gamma spectrometry. The results have shown activity concentrations for artificial radionuclides below the detector\'s Minimum Detectable Activity and also, low concentration levels for the natural radionuclides, varying from 0,9 ± 0,3 Bq/kg up to 5,1 ± 0,7 Bq/kg for 226Ra, from 1,2 ± 0,4 Bq/kg up to 11,1 ± 1,0 Bq/kg for 232Th and from 156 ± 7 Bq/kg up to 410 ± 19 Bq/kg for 40K. In order to verify the mineral content in pet food, EDXRF technique was applied and, using multivariate statistics, correlations between the mineral and radionuclide content were verifyied. The good correlation observed between concentrations of 226Ra, 232Th and calcium could be associated with meat and bone flour used in feed manufacturing. The internal dose for some organs were inferred by Monte Carlo method and the results were no higher than 1 μGy/day. In summary, results have shown that the activity levels found in the pet food are low enough to conclude that the brands evaluated carry no radiological risks for the animals that consume them.

Rejeitos radioativos são gerados em todas as etapas do ciclo do combustível nuclear e em instituições que fazem uso de elementos radioativos. No Brasil, para que possam atender a legislação vigente, eles devem ser devidamente gerenciados e tratados. A caracterização é a etapa do gerenciamento de rejeitos radioativos que certifica e complementa as informações presentes no documento de identificação fornecido pelo gerador dos rejeitos radioativos. O objetivo desse trabalho foi desenvolver uma metodologia para caracterização de tambores de rejeitos radioativos. Neste trabalho foi utilizada a técnica de espectrometria gama associada ao método de Monte Carlo para obter e estabelecer uma relação entre as eficiências de contagens teóricas e experimentais para quatro tambores de calibração com densidades diferentes, preparados com nove tubos de PVC em seu interior. O detector de HPGe utilizado foi posicionado em três diferentes distâncias em relação a extremidade do tambor de calibração. A utilização do método de Monte Carlo mostrou-se adequado a metodologia proposta neste trabalho. / Radioactive wastes are generated at all stages of the nuclear fuel cycle and institutions that make use of radioactive elements. In Brazil, so that they can meet the current legislation, they must be properly managed and treated. The characterization is the stage of radioactive waste management that certifies and complements the information in the identification document provided by the radioactive waste generator. The aim of this study was to develop a methodology for characterization of radioactive waste drums. In this work we used the gamma spectrometry technique associated with the Monte Carlo method to obtain and establish a relationship between the efficiencies of theoretical and experimental scores for four calibration drums with different densities prepared with nine PVC tubes inside. The HPGe detector used was positioned at three different distances from the end of the calibration drum. Using the Monte Carlo method was appropriate to the methodology proposed in this work.

Os níveis de radioatividade natural do planeta e suas eventuais consequencias são objeto de estudo da radioproteção ambiental. Nos últimos anos, as agências internacionais ligadas à proteção radiológica têm debatido as práticas até então estipuladas, no que diz respeito à proteção da fauna e flora, cuja filosofia acreditava que as recomendações sugeridas para a proteção do homem asseguravam que outras espécies estariam também protegidas. Assim, são necessários estudos sobre as concentrações de atividade dos radionuclídeos dispersos no meio ambiente, assim como as doses absorvidas por organismos de diferentes ecossistemas, pela exposição interna e externa. O Brasil possui a segunda maior população de cães e gatos do mundo e produz anualmente mais de 2 milhões de toneladas de rações. O presente trabalho investigou os níveis de radioatividade presentes em rações comerciais para cães e gatos, por meio da espectrometria gama de alta resolução. Os resultados mostraram concentrações abaixo da MDA para radionuclídeos artificiais e baixas concentrações para radionuclídeos naturais, cujos valores variaram de 0,9 ± 0,3 Bq/kg a 5,1 ± 0,7 Bq/kg para o 226Ra, de 1,2 ± 0,4 Bq/kg a 11,1 ± 1,0 Bq/kg para o 232Th e de 156 ± 7 Bq/kg a 410 ± 19 Bq/kg para o 40K. Para verificar a composição de alguns minerais, foi empregada a técnica por EDXRF e, utilizando estatística multivariada, foi possível verificar as correlações entre os radionuclídeos e o conteúdo mineral encontrado. A boa correlação que foi observada entre as concentrações de 226Ra, 232Th e cálcio, pode estar associada ao uso de farinhas de carne e ossos na fabricação das rações. As doses internas para alguns órgãos foram inferidas pelo método de Monte Carlo, obtendo valores menores que 1 μGy/dia. Em síntese, os resultados mostraram que os níveis de atividade encontrados nas rações são baixos o suficiente para concluir que as marcas de ração canina avaliadas não fornecem riscos radiológicos para os animais que as consomem. / The levels of natural radioactivity throughout the planet and their eventual consequences are studied by Environmental Radioprotection. Over the past years, the international agencies concerned with radiation protection have debated over the practices conducted so far, regarding the protection of the fauna and flora, which believed that the recommendations implemented for human beings assured that other species were also protected. Thus, assessments of the activity concentration of different radionuclides in the environment, as well as the absorbed doses for species from different ecosystems, due to internal and external exposures, are needed. Brazil holds the second largest dog and cat population in the world and annually produces over 2 million tons of feed. The present work has investigated the radioactivity levels in commercial brands of dry dog and cat food, using high resolution gamma spectrometry. The results have shown activity concentrations for artificial radionuclides below the detector\'s Minimum Detectable Activity and also, low concentration levels for the natural radionuclides, varying from 0,9 ± 0,3 Bq/kg up to 5,1 ± 0,7 Bq/kg for 226Ra, from 1,2 ± 0,4 Bq/kg up to 11,1 ± 1,0 Bq/kg for 232Th and from 156 ± 7 Bq/kg up to 410 ± 19 Bq/kg for 40K. In order to verify the mineral content in pet food, EDXRF technique was applied and, using multivariate statistics, correlations between the mineral and radionuclide content were verifyied. The good correlation observed between concentrations of 226Ra, 232Th and calcium could be associated with meat and bone flour used in feed manufacturing. The internal dose for some organs were inferred by Monte Carlo method and the results were no higher than 1 μGy/day. In summary, results have shown that the activity levels found in the pet food are low enough to conclude that the brands evaluated carry no radiological risks for the animals that consume them.

Neste trabalho foi desenvolvido um Espectrômetro de Correlação Angular Gama- Gama Perturbada Diferencial em Tempo (CAP) constituído por seis detectores cintiladores de BaF2, para realização de medidas de interações hiperfinas (campo hiperfino magnético e gradiente de campo elétrico) em diversos materiais e propiciar estudos na área da física da matéria condensada. O espectrômetro desenvolvido possui um sistema de aquisição não convencional em comparação aos demais equipamentos destinados a medidas de CAP. Ao invés do tradicional Analisador Multicanal (MCA), este espectrômetro utiliza um sistema de aquisição de dados constituído, basicamente, por um Conversor Analógico Digital (ADC) rápido, uma placa digital (I/O) convencional e um roteador construído no laboratório de Interações Hiperfinas (LIH) do IPEN. Este versátil e eficiente sistema, controlado por um software também criado no LIH em LabVIEW, permite a geração simultânea de 30 espectros de coincidências γ - γ atrasadas, número superior em comparação aos 12 espectros do antigo espectrômetro de quatro detectores. Além de medidas de linearidade, resolução em tempo e tempo morto, o funcionamento e o desempenho do espectrômetro foram comprovados através de medidas de CAP utilizando os núcleos de prova 111In -> 111Cd e 181Hf -> 181Ta, cujos resultados são bem conhecidos da literatura. Foram feitas medidas de interação quadrupolar do 181Ta em háfnio metálico e do 111Cd em cádmio metálico, e de campo hiperfino magnético do 111Cd e do 181Ta em níquel. Os resultados destas medidas se mostraram em concordância com a literatura. Adicionalmente foram realizadas medidas inéditas de interações hiperfinas magnéticas no composto intermetálico LaMnSi2 utilizando os núcleos de prova 111Cd e 140Ce. As medidas foram realizadas na faixa de temperatura de 10 K a 400K. No caso das medidas utilizando a sonda 111In -> 111Cd, os resultados mostram uma variação do campo magnético com a temperatura que segue a função de Brillouin. Já no caso das medidas com o núcleo de prova 140La -> 140Ce, o resultado apresentou um comportamento anômalo do campo hiperfino em função de temperatura. Os resultados evidenciam uma forte hibridização da banda 4f do Ce com a banda 3d do Mn, fato verificado e estudado em trabalhos anteriores com compostos semelhantes. / In this work a Perturbed gama-gama Angular Correlation (PAC) spectrometer was constructed consisting of six BaF2 scintillator detectors to perform measurements of hyperfine interactions (magnetic hyperfine field and electric field gradient) in different materials to study condensed matter physics. The spectrometer developed has an unconventional acquisition system compared to other equipment for PAC measurements. Instead of a traditional multichannel analyzer (MCA), the spectrometer utilizes a data acquisition system consisting of basically a fast analog to digital converter (ADC), a conventional digital card (I/O) and a router constructed in the hyperfine interactions laboratory (LIH) of IPEN. This versatile and efficient system, controlled by software, also developed in the LIH using LabVIEW, allows simultaneous generation of 30 delayed γ - γ coincidence spectra compared to 12 spectra in the old 4 detector spectrometer in our laboratory. In addition to the tests of system linearity, time resolution and dead time, the operational performance of this spectrometer was demonstrated by PAC measurements using 111In -> 111Cd and 181Hf -> 181Ta nuclear probes, for which the results are well known from the literature. The quadrupole interaction of 181Ta in metallic hafnium, and 111Cd in metallic cadmium, and magnetic hyperfine field of 111Cd in nickel, were measured and the results are in agreement with the literature. Additionally the measurements were carried out, with the new spectrometer, to study the hyperfine field in the intermetallic compound LaMnSi2 using 111Cd and 140Ce nuclear probes. The measurements were carried out in the temperature range from 10 K to 400 K. While the temperature dependence of hyperfine field measured with 111In -> 111Cd probe, follows the Brillouin function the behaviour of the hyperfine field measured with 140La -> 140Ce is anomalous. This behavior has been explained in terms of a strong hybridization of 4f band of Ce with the 3d band of Mn, a fact verified in previous studies with similar compounds.

Neste trabalho foi desenvolvido um Espectrômetro de Correlação Angular Gama- Gama Perturbada Diferencial em Tempo (CAP) constituído por seis detectores cintiladores de BaF2, para realização de medidas de interações hiperfinas (campo hiperfino magnético e gradiente de campo elétrico) em diversos materiais e propiciar estudos na área da física da matéria condensada. O espectrômetro desenvolvido possui um sistema de aquisição não convencional em comparação aos demais equipamentos destinados a medidas de CAP. Ao invés do tradicional Analisador Multicanal (MCA), este espectrômetro utiliza um sistema de aquisição de dados constituído, basicamente, por um Conversor Analógico Digital (ADC) rápido, uma placa digital (I/O) convencional e um roteador construído no laboratório de Interações Hiperfinas (LIH) do IPEN. Este versátil e eficiente sistema, controlado por um software também criado no LIH em LabVIEW, permite a geração simultânea de 30 espectros de coincidências γ - γ atrasadas, número superior em comparação aos 12 espectros do antigo espectrômetro de quatro detectores. Além de medidas de linearidade, resolução em tempo e tempo morto, o funcionamento e o desempenho do espectrômetro foram comprovados através de medidas de CAP utilizando os núcleos de prova 111In -> 111Cd e 181Hf -> 181Ta, cujos resultados são bem conhecidos da literatura. Foram feitas medidas de interação quadrupolar do 181Ta em háfnio metálico e do 111Cd em cádmio metálico, e de campo hiperfino magnético do 111Cd e do 181Ta em níquel. Os resultados destas medidas se mostraram em concordância com a literatura. Adicionalmente foram realizadas medidas inéditas de interações hiperfinas magnéticas no composto intermetálico LaMnSi2 utilizando os núcleos de prova 111Cd e 140Ce. As medidas foram realizadas na faixa de temperatura de 10 K a 400K. No caso das medidas utilizando a sonda 111In -> 111Cd, os resultados mostram uma variação do campo magnético com a temperatura que segue a função de Brillouin. Já no caso das medidas com o núcleo de prova 140La -> 140Ce, o resultado apresentou um comportamento anômalo do campo hiperfino em função de temperatura. Os resultados evidenciam uma forte hibridização da banda 4f do Ce com a banda 3d do Mn, fato verificado e estudado em trabalhos anteriores com compostos semelhantes. / In this work a Perturbed gama-gama Angular Correlation (PAC) spectrometer was constructed consisting of six BaF2 scintillator detectors to perform measurements of hyperfine interactions (magnetic hyperfine field and electric field gradient) in different materials to study condensed matter physics. The spectrometer developed has an unconventional acquisition system compared to other equipment for PAC measurements. Instead of a traditional multichannel analyzer (MCA), the spectrometer utilizes a data acquisition system consisting of basically a fast analog to digital converter (ADC), a conventional digital card (I/O) and a router constructed in the hyperfine interactions laboratory (LIH) of IPEN. This versatile and efficient system, controlled by software, also developed in the LIH using LabVIEW, allows simultaneous generation of 30 delayed γ - γ coincidence spectra compared to 12 spectra in the old 4 detector spectrometer in our laboratory. In addition to the tests of system linearity, time resolution and dead time, the operational performance of this spectrometer was demonstrated by PAC measurements using 111In -> 111Cd and 181Hf -> 181Ta nuclear probes, for which the results are well known from the literature. The quadrupole interaction of 181Ta in metallic hafnium, and 111Cd in metallic cadmium, and magnetic hyperfine field of 111Cd in nickel, were measured and the results are in agreement with the literature. Additionally the measurements were carried out, with the new spectrometer, to study the hyperfine field in the intermetallic compound LaMnSi2 using 111Cd and 140Ce nuclear probes. The measurements were carried out in the temperature range from 10 K to 400 K. While the temperature dependence of hyperfine field measured with 111In -> 111Cd probe, follows the Brillouin function the behaviour of the hyperfine field measured with 140La -> 140Ce is anomalous. This behavior has been explained in terms of a strong hybridization of 4f band of Ce with the 3d band of Mn, a fact verified in previous studies with similar compounds.

Rejeitos radioativos são gerados em todas as etapas do ciclo do combustível nuclear e em instituições que fazem uso de elementos radioativos. No Brasil, para que possam atender a legislação vigente, eles devem ser devidamente gerenciados e tratados. A caracterização é a etapa do gerenciamento de rejeitos radioativos que certifica e complementa as informações presentes no documento de identificação fornecido pelo gerador dos rejeitos radioativos. O objetivo desse trabalho foi desenvolver uma metodologia para caracterização de tambores de rejeitos radioativos. Neste trabalho foi utilizada a técnica de espectrometria gama associada ao método de Monte Carlo para obter e estabelecer uma relação entre as eficiências de contagens teóricas e experimentais para quatro tambores de calibração com densidades diferentes, preparados com nove tubos de PVC em seu interior. O detector de HPGe utilizado foi posicionado em três diferentes distâncias em relação a extremidade do tambor de calibração. A utilização do método de Monte Carlo mostrou-se adequado a metodologia proposta neste trabalho. / Radioactive wastes are generated at all stages of the nuclear fuel cycle and institutions that make use of radioactive elements. In Brazil, so that they can meet the current legislation, they must be properly managed and treated. The characterization is the stage of radioactive waste management that certifies and complements the information in the identification document provided by the radioactive waste generator. The aim of this study was to develop a methodology for characterization of radioactive waste drums. In this work we used the gamma spectrometry technique associated with the Monte Carlo method to obtain and establish a relationship between the efficiencies of theoretical and experimental scores for four calibration drums with different densities prepared with nine PVC tubes inside. The HPGe detector used was positioned at three different distances from the end of the calibration drum. Using the Monte Carlo method was appropriate to the methodology proposed in this work.

A exposição da população em geral à radiação ionizante surge principalmente a partir de fontes naturais. A principal contribuição é decorrente da inalação do radônio (Rn-222), um gás que ocorre naturalmente (UNSCEAR, 2000). A concentração de Rn-222 num ambiente é controlada por fatores como a permeabilidade do solo e teor de água, a variabilidade meteorológica, características de construção da fundação e da pressão diferencial positivo habitual entre o solo e o ambiente interno. Estudos indicam que a concentração de radônio, apresenta uma variação significativa no subsolo, térreo e andares superiores das edificações. O objetivo deste estudo é determinar os níveis de radônio, nos subsolos, térreos e andares acima do nível do solo, em uma universidade na cidade de São Paulo e um edifício residencial na cidade de Peruíbe. As medidas de Rn-222 foram realizadas através do método passivo com detectores de traços nucleares de estado sólido (CR-39). Os ambientes estudados apresentam concentrações de Rn-222 bastante inferiores aos valores recomendados pela Comissão Internacional de Proteção Radiológica, publicados no documento de 2009, de 300 Bq/m3 para residências e 1000 Bq/m3 para locais de trabalho. No edifício residencial na cidade de Peruíbe, analisaram-se ainda, as concentrações de Ra-266, Th-232 e K-40 em materiais de construção utilizados na construção do edifício, por meio de espectrometria gama. A dose efetiva total para o morador devido à exposição externa foi de 0,8 mSv a-1, inferior ao limite de dose anual para público em geral de 1 mSv a-1. / Exposure of the general population to ionizing radiation comes mainly from natural sources. The main contribution is due to inhalation of radon (Rn-222), a gas that occurs naturally (UNSCEAR, 2000). The Rn-222 concentration in the environment is controlled by factors such as soil permeability and water content, the weather variability, materials used in the foundation and the usual positive pressure differential between the soil and the internal environment. Studies indicate that the concentration of radon shows a wide variation in the basement, ground floor and upper floors of buildings. The objective of this study is to determine radon levels in basements, ground floor and floors above ground level, at a university in the city of São Paulo and in one residential building in the city of Peruíbe. Rn-222 measurements were performed using the method with nuclear track of solid state detectors (CR-39). The studied environments present Rn-222 concentration well below the values recommended by the International Commission on Radiological Protection, published in the 2009 document, of 300 Bq/m3 for homes and 1000 Bq/m3 for the workplace. In the residential building, the concentration of Ra-266, Th-232 and K-40 in the materials used in the building construction was also analyzed, by gamma spectrometry. The effective total dose for the resident due to external exposure was 0.8 mSv y-1, lower than the annual dose limit for the general public of 1 mSv y-1.

<p>Dissertation in Environmental Physics to be publicly examined in Häggsalen (Ångström Laboratory), Uppsala University, on Friday, November 8, 2002 at 10:00 am for the degree of doctor of philosophy in Physics. The examination will be conducted in English. </p><p>Gamma spectrometry is one of the tools commonly used for the measurement of various environmental radionuclides. Simultaneous determination of the absolute activity of gamma emitting radiotracers in a wide range of environmental matrices and fractions necessitates proper and accurate evaluation of the sample-to-detector efficiency. Several radiotracers require, in addition, the use of sub-routines for self-absorption corrections. </p><p>Gamma spectrometry is an important and elegant tool for assessing environmental changes. Optimisation of ultra low-level gamma spectrometry for reliable assessment of such changes requires harmonisation of laboratory needs with sampling and site conditions.</p><p>Different aspects of the calculation of sample-to-detector efficiencies using empirical and Monte Carlo approaches are discussed here, including the uncertainties related to the simulation of the performance of different HPGe detectors and the effects of the incomplete collection of charges in Ge-crystals. Various simulation codes for the computation of peak efficiencies in planar and well Ge-detectors have been developed from scratch. The results of the simulations have been tested against experimental data and compared to other simulation results obtained with the Monte Carlo N-Particle code (MCNP). The construction of calibration sources with improved absorption and collimation characteristics have been, also, described in this work. These sources have been especially designed for the efficiency calibration of Ge-detectors at energies below 100 keV. </p><p>Flexible, fully tested and prototype approaches for the evaluation of self-absorption corrections, based on Monte Carlo simulations, are described. Special consideration is given to the problems related to the sample's variability in size, density and composition. Several examples of the absolute and simultaneous determination of environmental multitracers which benefited from self-absorption corrections and the optimised efficiency calibration algorithms are, also, presented and discussed. These examples include, among other things, a comprehensive analysis of the gamma spectrometry of ²³⁴Th in a wide range of matrices and the speciation of several radionuclides in sediments from a hard-water lake.</p>

Dissertation in Environmental Physics to be publicly examined in Häggsalen (Ångström Laboratory), Uppsala University, on Friday, November 8, 2002 at 10:00 am for the degree of doctor of philosophy in Physics. The examination will be conducted in English. Gamma spectrometry is one of the tools commonly used for the measurement of various environmental radionuclides. Simultaneous determination of the absolute activity of gamma emitting radiotracers in a wide range of environmental matrices and fractions necessitates proper and accurate evaluation of the sample-to-detector efficiency. Several radiotracers require, in addition, the use of sub-routines for self-absorption corrections. Gamma spectrometry is an important and elegant tool for assessing environmental changes. Optimisation of ultra low-level gamma spectrometry for reliable assessment of such changes requires harmonisation of laboratory needs with sampling and site conditions. Different aspects of the calculation of sample-to-detector efficiencies using empirical and Monte Carlo approaches are discussed here, including the uncertainties related to the simulation of the performance of different HPGe detectors and the effects of the incomplete collection of charges in Ge-crystals. Various simulation codes for the computation of peak efficiencies in planar and well Ge-detectors have been developed from scratch. The results of the simulations have been tested against experimental data and compared to other simulation results obtained with the Monte Carlo N-Particle code (MCNP). The construction of calibration sources with improved absorption and collimation characteristics have been, also, described in this work. These sources have been especially designed for the efficiency calibration of Ge-detectors at energies below 100 keV. Flexible, fully tested and prototype approaches for the evaluation of self-absorption corrections, based on Monte Carlo simulations, are described. Special consideration is given to the problems related to the sample's variability in size, density and composition. Several examples of the absolute and simultaneous determination of environmental multitracers which benefited from self-absorption corrections and the optimised efficiency calibration algorithms are, also, presented and discussed. These examples include, among other things, a comprehensive analysis of the gamma spectrometry of 234Th in a wide range of matrices and the speciation of several radionuclides in sediments from a hard-water lake.

Parmi les techniques de mesure nucléaire non destructives utilisées par les instrumentistes du noyau atomique, la spectrométrie gamma est aujourd’hui une méthode d’identification et de quantification de radionucléides largement employée dans le cadre de la gestion d’objets nucléaires complexes tels que des déchets radioactifs, des fûts de déchets ou des boîtes à gants. Les caractéristiques physico-nucléaires non-reproductibles et variées de ces objets, telles que leurs compositions, la répartition des matériaux, leurs densités et formes géométriques, ou le nombre et la forme de leurs termes sources émetteurs, induisent une inaptitude des méthodes d’étalonnage traditionnel à permettre l’obtention de l’activité d’un matériau nucléaire donné. Cette thèse propose une méthode de quantification de radionucléides multi-émetteurs, limitant, voire supprimant, l’utilisation d’informations dites a priori issues de l’avis d’expert ou du retour d’expériences. Cette méthode utilise entre autres la métamodélisation pour construire une efficacité de détection gamma équivalente de la scène de mesure, le formalisme de résolution de problème inverse par Chaines de Markov Monte-Carlo (MCMC), le tout placé dans un cadre de travail probabiliste bayésien afin d’estimer les densités de probabilités des variables d’intérêt telle qu’une masse de radionucléide. Un protocole de validation expérimentale permet de vérifier la robustesse de la méthode à estimer une masse de 239Pu au sein d’objets similaires à ceux traités en routine par le laboratoire. Les perspectives de la méthode concernent la réduction des temps de calcul, des coûts financiers et humains par limitation de l’approche type expert, et la réduction des incertitudes associées. / Gamma spectrometry is a commonly passive nondestructive assay used to identify and quantify radionuclides present in more or less complex objects such as waste packages, waste drums or glove boxes. Basic methods using empirical calibration with a standard in order to quantify the activity of nuclear materials by determining the absolute calibration efficiency are useless on non-reproducible, complex and single nuclear objects such as waste packages. Package specifications as composition or geometry change from one package to another and involve a high variability of objects. Current quantification process uses numerical modeling of the measured scene with few available data such as geometry or composition. These data are density, material, screen, geometrical shape, matrix composition and source distribution. Some of them are strongly dependent on package data knowledge. The method developed in this thesis suggests combining a global stochastic approach which uses, among others, surrogate models available to simulate the gamma attenuation behaviour, a Bayesian approach which considers conditional probability density functions of problem inputs, and Markov Chains Monte Carlo algorithms (MCMC) which solve inverse problems, with gamma ray emission radionuclide spectrum and outside dimensions of interest objects. The methodology is testing to standard in terms of actinide masses, locations and distributions. Activity uncertainties are taken into account by this adjustment methodology. An experimental protocol is built to validate the quantification method in terms of robustness with the quantification of 239Pu. The perspectives of the method are to save time by improving the nuclear measurement process, to cut back on costs by avoiding as far as possible expert approaches, and to reduce the actinide mass uncertainties by increasing the precision of quantification process.