Tesis por compendio / [ES] La tesis tiene como objetivo principal el estudio del gas radón y sus descendientes. El radón es un gas radiactivo presente en la naturaleza que puede filtrarse en las viviendas y que se ha asociado con un mayor riesgo de cáncer de pulmón. A pesar de que existen regulaciones y recomendaciones para controlar la concentración de radón en el aire interior, es necesario hacer mediciones del factor de equilibrio, un parámetro esencial en la evaluación del riesgo de exposición al radón, y de las concentraciones de sus descendientes que pueden variar en diferentes situaciones y entornos. Por lo tanto, es fundamental comprender en profundidad el factor de equilibrio y las concentraciones de los descendientes y cómo pueden variar en diferentes ubicaciones y circunstancias. Esto implica, para el desarrollo de esta tesis, la toma de muestras de aire en el interior, la medición de la concentración de radón y de sus productos de desintegración, y la evaluación de factores ambientales, centrándose en la humedad relativa, y otros factores que podrían influir en la concentración del radón y sus descendientes en el ambiente interior. Con estos datos se desarrolla un modelo dosimétrico para el cálculo de la dosis por inhalación. Para comprender la variabilidad del factor de equilibrio en diferentes condiciones, se emplearán análisis estadísticos y se desarrollarán modelos matemáticos que integren los datos recopilados de las mediciones y los factores ambientales evaluados. Además, se considerará el uso de las mascarillas faciales como una posible medida factor que pueda influir en la reducción de la dosis por inhalación de los descendientes del radón. Se realizarán mediciones específicas con y sin mascarillas faciales para evaluar su impacto. / [CA] La tesi té com a objectiu principal l'estudi del gas radó i els seus descendents. El radó és un gas radiactiu present en la naturalesa que pot filtrar-se en les llars i que s'ha associat amb un major risc de càncer de pulmó. Tot i que existeixen regulacions i recomanacions per controlar la concentració de radó en l'aire interior, és necessari fer mesures del factor d'equilibri, un paràmetre essencial en l'avaluació del risc d'exposició al radó, i de les concentracions dels seus descendents que poden variar en diferents situacions i entorns. Per tant, és fonamental comprendre en profunditat el factor d'equilibri i les concentracions dels descendents i com poden variar en diferents ubicacions i circumstàncies. Això implica, per al desenvolupament d'aquesta tesi, la presa de mostres d'aire a l¿interior, la mesura de la concentració de radó i dels seus productes de decaïment, i l'avaluació de factors ambientals, centrant-se en la humitat relativa, i altres factors que podrien influir en la concentració del radó i els seus descendents en l'ambient interior. Amb aquestes dades es desenvolupa un model dosimètric per al càlcul de la dosi per inhalació. Per comprendre la variabilitat del factor d'equilibri en diferents condicions, s'emplearan anàlisis estadístics i es desenvoluparan models matemàtics que integren les dades recopilades de les mesures i els factors ambientals avaluats. A més, es considerarà l'ús de les mascaretes facials com una possible mesura que puga influir en la reducció de la dosi per inhalació dels descendents del radó. Es realitzaran mesures específiques amb i sense mascaretes facials per a avaluar el seu impacte. / [EN] The main objective of this thesis is the study of radon gas and its decay products. Radon is a radioactive gas present in nature that can seep into homes and has been associated with an increased risk of lung cancer. Although there are regulations and recommendations to control the concentration of radon in indoor air, measurements of the equilibrium factor, an essential parameter in the assessment of the risk of radon exposure, and of the concentrations of its decay products that can vary in different situations and environments, are necessary. Therefore, it is essential to thoroughly understand the equilibrium factor and the concentrations of the decay products and how they can vary in different locations and circumstances. To develop this thesis, it is necessary to take indoor air samples, measure the concentration of radon and its decay products, and evaluate environmental factors, focusing on relative humidity, and other factors that could influence the concentration of radon and its decay products in the indoor environment. With this data, a dosimetric model is developed for the calculation of inhalation doses. To understand the variability of the equilibrium factor in different conditions, statistical analyses will be used, and mathematical models that integrate the data collected from the measurements and the evaluated environmental factors will be developed. In addition, the use of face masks will be considered as a possible factor that may influence the reduction of inhalation doses of radon decay products. Specific measurements will be taken with and without face masks to evaluate their impact. / Martínez Ferri, JE. (2023). Estudio del factor de equilibrio y cálculo de dosis aplicados al gas radón [Tesis doctoral]. Universitat Politècnica de València. https://doi.org/10.4995/Thesis/10251/196830 / Compendio

O fertilizante é considerado um componente essencial para a agricultura, pois sua utilização aumenta e repõe os nutrientes naturais do solo, perdidos por desgaste ou erosão. No processo de obtenção dos fertilizantes fosfatados, o concentrado de rocha reage com ácido sulfúrico concentrado produzindo ácido fosfórico e sulfato de cálcio (fosfogesso), como subproduto. O ácido fosfórico é utilizado para a produção do superfosfato triplo (TSP), superfosfato simples (SSP), monoamônio fosfato (MAP) e diamônio fosfato (DAP). A rocha fosfatada usada como matéria prima apresenta em sua composição radionuclídeos das séries naturais do urânio e tório. Durante o ataque químico do concentrado de rocha, as espécies presentes na reação, estáveis e radioativas, são redistribuídas entre o ácido fosfórico (matéria prima dos fertilizantes), e o fosfogesso, de acordo com sua solubilidade e características químicas. Enquanto os fertilizantes são comercializados, o fosfogesso fica estocado em pilhas podendo impactar o meio ambiente. Com a finalidade de entender a distribuição dos elementos e dos radionuclídeos no processo industrial de produção de fertilizantes fosfatados, foram analisadas amostras de concentrado de rocha, de fertilizantes (SSP, TSP, MAP e DAP) e fosfogesso de três procedências nacionais denominadas indústrias A, B e C. A técnica utilizada para a análise elementar foi a análise por ativação com nêutrons, que permitiu analisar os elementos Ba, Co, Cr, Fe, Hf, Na, Sc, Ta, Th, U, Zn e Zr, e as terras raras, La, Ce, Nd, Sm, Eu, Tb, Yb e Lu. Os resultados obtidos permitiram concluir que em geral, as terras raras se distribuem de forma homogênea em todos os fertilizantes e no fosfogesso, exceto o Lu. Os fertilizantes SSP e TSP apresentaram concentrações de todos os elementos analisados da mesma ordem de grandeza da rocha de origem. O mesmo comportamento foi observado nos fertilizantes MAP e DAP, exceto para os elementos Co, Sc e U. Os elementos pertencentes à série radioativa natural do urânio (238U, 234U, 230Th, 226Ra e 210Pb), do tório (232Th, 228Ra e 228Th) e o K-40, foram determinados por meio da espectrometria gama e alfa. As amostras de fertilizantes MAP e DAP, que são diretamente derivadas do ácido fosfórico, apresentaram baixa concentração para o 226Ra, 228Ra e 210Pb, enquanto que para o U e Th as concentrações encontradas foram da mesma ordem de grandeza da rocha de origem. Os fertilizantes SSP e TSP, que são obtidos pela mistura de ácido fosfórico com concentrado de rocha, apresentaram concentrações mais elevadas para os radionuclídeos das séries naturais. Avaliou-se a exposição devido a sucessivas aplicações de fertilizantes e fosfogesso, calculando-se a dose interna devida à aplicação por 10, 50 e 100 anos. Os valores encontrados estão abaixo do limite de 2,4 mSv a-1, mostrando que esta prática é negligenciável. / Fertilizer is considered an essential component for agriculture, because its use increases the natural soil nutrients, which are lost slow waste or erosion. The Brazilian phosphate fertilizer is obtained by wet reaction of igneous phosphate rock with concentrated sulphuric acid, giving as final product, phosphoric acid and dihydrated calcium sulphate (phosphogypsum) as by-product. Phosphoric acid is the starting material for triple superphosphate (TSP), single superphosphate (SSP), monoammonium phosphate (MAP) and diammonium phosphate (DAP). The phosphate rock used as raw material presents in its composition, radionuclides of the U and Th natural series in. During the chemical attack of the phosphate rock, this equilibrium is disrupted and the radionuclides and the elements migrate to intermediate, final products and by-products, according to their solubility and chemical properties. While the fertilizers are commercialized, the phosphogypsum is disposed in stack piles and can cause an impact in the environment. In order to evaluate the radionuclides and the elements distribution in the industrial process of phosphate fertilizer production, samples of concentrated rock, fertilizers (SSP, TSP, MAP and DAP) and phosphogypsum from three national industries (A, B and C), were analyzed. The characterization of the elements Ba, Co, Cr, Fe, Hf, Na, Sc, Ta, Th, U, Zn and Zr, and the rare earths La, Ce, Nd, Sm, Eu, Tb, Yb and Lu, were performed by instrumental neutron activation analysis. The results obtained showed that, in general, the rare earth elements are distributed uniformly in the fertilizers and phosphogypsum, except for Lu. The elemental concentration present in the fertilizers SSP and TSP are of the same order of magnitude of the source rock. The same behavior was observed in the fertilizers MAP and DAP, except for the elements Co, Sc and U. The radionuclides of the U series (238U, 234U, 230Th, 226Ra, 210Pb) and of the Th series (232Th, 228Ra, 228Th) and 40K were determined by gamma and alpha spectrometry. The fertilizers samples, with are derived directly from phosphoric acid, MAP and DAP, presented in their composition low activity concentrations for 226Ra, 228Ra and 210Pb. For U and Th, the concentrations founded in MAP and DAP are more significant, similar to the source rock. SSP and TSP fertilizers, which are obtained by mixing phosphoric acid with different amounts of phosphate rock, presented higher concentrations of all radionuclides of the natural series. Long-term exposure due to successive fertilizer and phosphogypsum application was evaluated. Internal doses due to the application of phosphate fertilizer and phosphogypsum for 10, 50 and 100 years were below 2.4 mSv y-1, showing that the radiological impact of such practice is negligible.

O fertilizante é considerado um componente essencial para a agricultura, pois sua utilização aumenta e repõe os nutrientes naturais do solo, perdidos por desgaste ou erosão. No processo de obtenção dos fertilizantes fosfatados, o concentrado de rocha reage com ácido sulfúrico concentrado produzindo ácido fosfórico e sulfato de cálcio (fosfogesso), como subproduto. O ácido fosfórico é utilizado para a produção do superfosfato triplo (TSP), superfosfato simples (SSP), monoamônio fosfato (MAP) e diamônio fosfato (DAP). A rocha fosfatada usada como matéria prima apresenta em sua composição radionuclídeos das séries naturais do urânio e tório. Durante o ataque químico do concentrado de rocha, as espécies presentes na reação, estáveis e radioativas, são redistribuídas entre o ácido fosfórico (matéria prima dos fertilizantes), e o fosfogesso, de acordo com sua solubilidade e características químicas. Enquanto os fertilizantes são comercializados, o fosfogesso fica estocado em pilhas podendo impactar o meio ambiente. Com a finalidade de entender a distribuição dos elementos e dos radionuclídeos no processo industrial de produção de fertilizantes fosfatados, foram analisadas amostras de concentrado de rocha, de fertilizantes (SSP, TSP, MAP e DAP) e fosfogesso de três procedências nacionais denominadas indústrias A, B e C. A técnica utilizada para a análise elementar foi a análise por ativação com nêutrons, que permitiu analisar os elementos Ba, Co, Cr, Fe, Hf, Na, Sc, Ta, Th, U, Zn e Zr, e as terras raras, La, Ce, Nd, Sm, Eu, Tb, Yb e Lu. Os resultados obtidos permitiram concluir que em geral, as terras raras se distribuem de forma homogênea em todos os fertilizantes e no fosfogesso, exceto o Lu. Os fertilizantes SSP e TSP apresentaram concentrações de todos os elementos analisados da mesma ordem de grandeza da rocha de origem. O mesmo comportamento foi observado nos fertilizantes MAP e DAP, exceto para os elementos Co, Sc e U. Os elementos pertencentes à série radioativa natural do urânio (238U, 234U, 230Th, 226Ra e 210Pb), do tório (232Th, 228Ra e 228Th) e o K-40, foram determinados por meio da espectrometria gama e alfa. As amostras de fertilizantes MAP e DAP, que são diretamente derivadas do ácido fosfórico, apresentaram baixa concentração para o 226Ra, 228Ra e 210Pb, enquanto que para o U e Th as concentrações encontradas foram da mesma ordem de grandeza da rocha de origem. Os fertilizantes SSP e TSP, que são obtidos pela mistura de ácido fosfórico com concentrado de rocha, apresentaram concentrações mais elevadas para os radionuclídeos das séries naturais. Avaliou-se a exposição devido a sucessivas aplicações de fertilizantes e fosfogesso, calculando-se a dose interna devida à aplicação por 10, 50 e 100 anos. Os valores encontrados estão abaixo do limite de 2,4 mSv a-1, mostrando que esta prática é negligenciável. / Fertilizer is considered an essential component for agriculture, because its use increases the natural soil nutrients, which are lost slow waste or erosion. The Brazilian phosphate fertilizer is obtained by wet reaction of igneous phosphate rock with concentrated sulphuric acid, giving as final product, phosphoric acid and dihydrated calcium sulphate (phosphogypsum) as by-product. Phosphoric acid is the starting material for triple superphosphate (TSP), single superphosphate (SSP), monoammonium phosphate (MAP) and diammonium phosphate (DAP). The phosphate rock used as raw material presents in its composition, radionuclides of the U and Th natural series in. During the chemical attack of the phosphate rock, this equilibrium is disrupted and the radionuclides and the elements migrate to intermediate, final products and by-products, according to their solubility and chemical properties. While the fertilizers are commercialized, the phosphogypsum is disposed in stack piles and can cause an impact in the environment. In order to evaluate the radionuclides and the elements distribution in the industrial process of phosphate fertilizer production, samples of concentrated rock, fertilizers (SSP, TSP, MAP and DAP) and phosphogypsum from three national industries (A, B and C), were analyzed. The characterization of the elements Ba, Co, Cr, Fe, Hf, Na, Sc, Ta, Th, U, Zn and Zr, and the rare earths La, Ce, Nd, Sm, Eu, Tb, Yb and Lu, were performed by instrumental neutron activation analysis. The results obtained showed that, in general, the rare earth elements are distributed uniformly in the fertilizers and phosphogypsum, except for Lu. The elemental concentration present in the fertilizers SSP and TSP are of the same order of magnitude of the source rock. The same behavior was observed in the fertilizers MAP and DAP, except for the elements Co, Sc and U. The radionuclides of the U series (238U, 234U, 230Th, 226Ra, 210Pb) and of the Th series (232Th, 228Ra, 228Th) and 40K were determined by gamma and alpha spectrometry. The fertilizers samples, with are derived directly from phosphoric acid, MAP and DAP, presented in their composition low activity concentrations for 226Ra, 228Ra and 210Pb. For U and Th, the concentrations founded in MAP and DAP are more significant, similar to the source rock. SSP and TSP fertilizers, which are obtained by mixing phosphoric acid with different amounts of phosphate rock, presented higher concentrations of all radionuclides of the natural series. Long-term exposure due to successive fertilizer and phosphogypsum application was evaluated. Internal doses due to the application of phosphate fertilizer and phosphogypsum for 10, 50 and 100 years were below 2.4 mSv y-1, showing that the radiological impact of such practice is negligible.

Les activités nucléaires génèrent des déchets radioactifs classés selon leur niveau d’activité et la durée de vie des radioéléments présents. La garantie d’un classement et d’une gestion optimale nécessite une caractérisation précise. Les déchets de moyenne et haute activité, contenant des radioéléments à vie très longue, seront stockés en profondeur pendant plusieurs centaines de milliers d’années, à l’issue desquelles il est nécessaire de pouvoir garantir l’absence de risques pour l’homme et l’environnement, non seulement sur le plan radiologique, mais aussi en ce qui concerne des éléments stables, toxiques du point de vue chimique. Cette thèse concerne la caractérisation par activation neutronique de ces éléments toxiques, ainsi que celle des matières nucléaires présentes dans les colis. Elle a été réalisée dans le cadre d’une collaboration entre le Laboratoire de Mesures Nucléaires du CEA Cadarache, en France, et l’institut de Gestion des Déchets Radioactifs et de Sûreté des Réacteurs du centre de recherche FZJ (Forschungszentrum Jülich), en Allemagne. La première étude a consisté à valider le modèle numérique de la cellule d’activation neutronique MEDINA (FZJ) avec le code de transport Monte Carlo MCNP. Les rayonnements gamma prompts de capture radiative d’échantillons contenant des éléments d’intérêt (béryllium, aluminium, chlore, cuivre, sélénium, strontium et tantale) ont été mesurés et comparés aux simulations avec diverses bases de données nucléaires, permettant d’aboutir à un accord satisfaisant et validant le schéma de calcul en vue des études suivantes. Ensuite, la mesure des rayonnements gamma retardés de fissions induites sur les isotopes 235U et 239Pu a été étudiée pour des fûts de 225 L contenant des enrobés bitumineux ou une matrice béton, représentatifs de déchets produits en France et en Allemagne. Les rendements d’émission des rayonnements gamma retardés de fission d’intérêt, cohérents avec ceux publiés dans la littérature, ont été déterminés à partir des mesures d’échantillons métalliques d’uranium et de plutonium dans la cellule d’activation neutronique REGAIN du LMN. Le signal utile a ensuite été extrapolé par simulation MCNP pour une répartition homogène d’isotopes 239Pu ou 235U dans les matrices considérées, en utilisant le modèle numérique de MEDINA. Des signaux faibles, de l’ordre de 100 coups par gramme d’isotope 239Pu ou 235U, ont été obtenus. Pour le colis d’enrobés bitumineux, le niveau d’irradiation gamma très élevé, dû à une activité en 137Cs de l’ordre de 1 TBq par fût, nécessiterait l’utilisation d’une collimation et/ou d’écrans pour éviter la saturation de l’électronique de mesure, rendant indétectables les rayonnements gamma retardés de fission. Les colis de déchets bétonnés produits en Allemagne présentant un niveau d’activité plus faible, il a été possible d’estimer des limites de détection allant de 10 à 290 g d’isotope fissile 235U ou 239Pu, selon la raie gamma considérée, suite à la mesure du bruit de fond actif dans MEDINA avec une matrice béton maquette. Afin d’améliorer ces performances, le blindage du détecteur germanium de MEDINA a été optimisé à l’aide de simulations MCNP, montrant la possibilité de réduire les bruits de fond gamma et neutron d’un facteur 4 et 5, respectivement. La validation expérimentale de l’efficacité du blindage a été effectuée à partir de configuration simples à implémenter dans MEDINA, confirmant les facteurs de réduction attendus. Un blindage du détecteur optimal permettrait d’améliorer les limites de détection et aussi d’utiliser une source de neutrons d’intensité supérieure, comme un générateur de neutron à haut flux ou un accélérateur linéaire d’électrons avec une cible de conversion appropriée. / Nuclear activities produce radioactive wastes classified following their radioactive level and decay time. An accurate characterization is necessary for efficient classification and management. Medium and high level wastes containing long lived radioactive isotopes will be stored in deep geological storage for hundreds of thousands years. At the end of this period, it is essential to ensure that the wastes do not represent any risk for humans and environment, not only from radioactive point of view, but also from stable toxic chemicals. This PhD thesis concerns the characterization of toxic chemicals and nuclear material in radioactive waste, by using neutron activation analysis, in the frame of collaboration between the Nuclear Measurement Laboratory of CEA Cadarache, France, and the Institute of Nuclear Waste Management and Reactor Safety of the research center, FZJ (Forschungszentrum Jülich GmbH), Germany. The first study is about the validation of the numerical model of the neutron activation cell MEDINA (FZJ), using MCNP Monte Carlo transport code. Simulations and measurements of prompt capture gamma rays from small samples measured in MEDINA have been compared for a number of elements of interest (beryllium, aluminum, chlorine, copper, selenium, strontium, and tantalum). The comparison was performed using different nuclear databases, resulting in satisfactory agreement and validating simulation in view of following studies. Then, the feasibility of fission delayed gamma-ray measurements of 239Pu and 235U in 225 L waste drums has been studied, considering bituminized or concrete matrixes representative of wastes produced in France and Germany. The delayed gamma emission yields were first determined from uranium and plutonium metallic samples measurements in REGAIN, the neutron activation cell of LMN, showing satisfactory consistency with published data. The useful delayed gamma signals of 239Pu and 235U, homogeneously distributed in the 225 L matrixes, were then determined by MCNP simulations using MEDINA numerical model. Weak signals of about one hundred counts per gram of 239Pu or 235U after 7200 s irradiation were obtained. Because of the high gamma emission in the bituminized waste produced in France (about 1 TBq of 137Cs per drum), the use of collimator and/or shielding is mandatory to avoid electronic saturation, making fission delayed gamma rays undetectable. However, German concrete drums being of lower activity, their corresponding active background was measured in MEDINA with a concrete mock-up, leading to detection limits between 10 and 290 g of 235U or239Pu, depending on the delayed gamma line. In order to improve these performances, the shielding of MEDINA germanium detector was optimized using MCNP calculations, resulting in gamma and neutron background reduction factors of 4 and 5, respectively. The experimental validation of the shielding efficiency was performed by implementing easy-to-build configurations in MEDINA, which confirmed the expected background reduction factors predicted by MCNP. Thanks to an optimized detector shielding, it will also be possible to use a higher neutron emission source, like a high flux neutron generator or an electron LINAC with appropriate conversion targets, in view to further reduce detection limits.

Submitted by Claudinei Pracidelli (cpracide@ipen.br) on 2016-06-22T14:26:41Z No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2016-06-22T14:26:41Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Dissertação (Mestrado em Tecnologia Nuclear) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

Submitted by Claudinei Pracidelli (cpracide@ipen.br) on 2016-06-22T14:26:41Z No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2016-06-22T14:26:41Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / O 99mTc é o radionuclídeo mais utilizado em medicina nuclear. No Brasil os geradores de 99Mo/99mTc são produzidos exclusivamente pelo Centro de Radiofarmácia do IPEN-CNEN/SP, com 99Mo importado de diferentes fornecedores. O 99Mo (t1/2 = 66 h), por ser um produto de fissão do 235U, pode conter impurezas radionuclídicas prejudiciais à saúde humana. Dessa forma, para que o gerador seja utilizado de forma segura, é necessário que o 99Mo seja avaliado por ensaios de controle de qualidade e atenda à alguma especificação descrita em farmacopeia. A Farmacopeia Europeia (FE) apresenta monografia, com parâmetros (identificação, pureza radioquímica e pureza radionuclídica), métodos de análise, e limites, para avaliação da qualidade da solução de [99Mo] na forma de molibdato de sódio, que é utilizada como matéria-prima no preparo dos geradores de 99Mo/99mTc. No entanto, observa-se uma dificuldade na implementação e execução dos métodos por parte dos produtores de geradores, com pouca literatura sobre o assunto, provavelmente devido à falta de praticidade dos métodos propostos e à extensa lista de reagentes utilizados. Nesse trabalho foram avaliados vários parâmetros de qualidade do 99Mo descritos na monografia da FE. Foram estudados métodos de separação do 99Mo de suas impurezas radionuclídicas por extração em fase sólida (SPE) e por TLC. Após separação por SPE, foi proposta a quantificação de metais por ICP-OES para avaliar a porcentagem de retenção de Mo e a porcentagem de recuperação de Ru e Te e Sr em diversos tipos de cartuchos, em substituição ao uso de radiotraçadores. Observou-se que a marca de cartucho de SPE para separação do 99Mo recomendada pela FE apresentou baixa recuperação para Ru, quando comparado aos outros cartuchos de troca aniônica disponíveis no mercado. Amostras de 99Mo de diferentes fornecedores mundiais foram analisadas. Observou-se que é possível realizar a quantificação de 103Ru em amostras de 99Mo mesmo com tempos de decaimento acima de 4 semanas. Um método alternativo de separação do 99Mo do 131I por TLC apresentou resultados promissores. Não foi feita a quantificação das impurezas radionuclídicas emissoras beta e alfa. Todas as amostras analisadas apresentaram resultados dentro das especificações da FE para pureza radioquímica (>95%) e pureza radionuclídica. / Dissertação (Mestrado em Tecnologia Nuclear) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

Submitted by Marco Antonio Oliveira da Silva (maosilva@ipen.br) on 2016-12-21T15:11:54Z No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2016-12-21T15:11:54Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / A Terapia por Captura de Nêutrons, NCT (Neutron Capture Therapy) é uma técnica radioterápica em que a energia útil do tratamento vem da energia liberada em uma reação nuclear e não do feixe primário, como comumente utilizado em outros procedimentos radioterápicos. O Boro, por constituir-se em um elemento de baixa toxicidade e por apresentar um isótopo (10B) com alta seção de choque para a reação 10B(n,α)7Li tem sido o elemento mais utilizado nas pesquisas que visam o aprimoramento e a promoção desta técnica, derivando daí o termo BNCT (Boron Neutron Capture Therapy). Para fins de pesquisa em BNCT foi construída ao longo de um dos extratores de feixes (BH - Beam Hole) do reator IEA-R1 uma instalação, onde filtros e moderadores são posicionados entre o núcleo do reator e a posição de irradiação com o objetivo de modular o feixe de irradiação, otimizando a componente útil do feixe, os nêutrons térmicos, e reduzindo os contaminantes, raios gama e nêutrons em outras faixas energéticas. Tem-se realizado estudos visando a implementação de melhorias na caracterização e otimização do feixe obtido nesse arranjo instalado no BH-3. Atualmente a monitoração dos nêutrons é feita através de folhas de ativação, e a componente gama pelo TLD-400. Uma nova metodologia de monitoração tem sido estudada pelo grupo. A referida técnica consiste em usar TLDs de tipos diferentes, ou seja, que possuam sensibilidades distintas aos nêutrons térmicos, em virtude de diferenças na concentração dos isótopos de Lítio. No estudo dessa nova metodologia têm sido usados os TLD-600 e TLD-700. Este trabalho propõe uma metodologia usando o par TLD-100 e TLD-700. Inicialmente foi verificada a reprodutibilidade das respostas dos TLDs 700, 400 e 100 frente a campos gama puro e campos mistos, gama e nêutron. Campos estes obtidos em arranjos usando fontes de 60Co e 241AmBe. A partir de simulações usando o VI MCNP5 foi projetado e construído um Irradiador de campos mistos, que permitiu expor os dosímetros em campos mistos com diferentes espectros energéticos. As condições criadas no irradiador permitiram verificar, como a resposta do TLD é modificada pelas mudanças no espectro energético de um campo misto gama e nêutrons de baixo fluxo. O irradiador de campo misto permitiu condições para estabelecer uma relação entre o formato da curva termoluminescente e a composição do campo misto. A relação estabelecida relaciona o fluxo relativo e a razão entre a resposta das duas regiões de interesse dos TLDs 700 e 100. A partir de campos mistos com condições controladas, esse trabalho permitiu verificar a viabilidade do uso do par de TLD-100 e TLD-700 para monitoração de nêutrons térmicos na instalação de BNCT. / Dissertação (Mestrado em Tecnologia Nuclear) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

<p>U ovoj disertaciji su prikazani rezultati kompleksnih istraživanja uticaja<br />kosmičkog zračenja na nuklearne spektre na nivou mora.<br />Utvrđivanje specifičnih vremenskih intervala u vremenskom spektru,<br />kojima odgovaraju tačno određene grupe događaja indukovane<br />kosmičkim mionima, omogućava adekvatno odbacivanje ometajućih<br />događaja u željenim energetskim oblastima detektovanih spektara, pri<br />antikoincidentnom režimu rada ultraniskofonskih sistema. U prvom<br />eksperimentu prikazanom u ovoj disertaciji,&nbsp; istraživana je mogućnost<br />vremenskog razlaganja detektovanih događaja,&nbsp; pomoću koincidentnog<br />sistema u čijem sklopu se nalazi HPGe detektor i&nbsp; plastični scintilator, u<br />povr&scaron;inskoj laboratoriji. Ustanovljeno je da se promptni i zakasneli<br />koincidentni događaji između plastičnog &ldquo;veto&rdquo; detektora i<br />germanijumskog detektora mogu jasno razdvojiti u dve grupe, za oko<br />100 ns. Dodatno, zakočno zračenje i&nbsp; anihilacioni događaji mogu se<br />razdvojiti u vremenu od (n,n&rsquo;) događaja, iako svi ovi događaji pripadaju<br />grupi zakasnelih događaja. Takođe, registrovani su&nbsp; i&nbsp; značajno zakasneli<br />anihilacioni događaji, koji nastaju usled raspada zaustavljenih pozitivnih<br />miona.<br />Drugi eksperiment prikazan u ovoj disertaciji baziran je na ultra-niskofonskom HPGe spektrometru relativne efikasnosti 100%.<br />Dodatkom dva plastična scintilatora i brzo-sporog koincidentnog kola,<br />istraživani su koincidentni događaji između plastičnih scintilatora i<br />HPGe spektrometra. Ovaj spektrometarski sistem MIREDO <em>(Muon<br />Induced Rare Event Dynamic Observatory</em>) prvenstveno je namenjen<br />proučavanju procesa indukovanih kosmičkim mionima u različitim<br />materijalima. Analiza ovakvih interakcija može biti od značaja za ultra-niskofonske eksperimente. Rezultati dobijeni za tri ispitivana materijala,<br />pakovana u<em> Marinelli</em> sud, prezentovani su i diskutovani.<br />U trećem eksperimentu prikazanom u ovoj disertaciji ispitan je<br />potencijalni uticaj solarnih&nbsp; neutrina&nbsp; na izmerenu brzinu&nbsp; radioaktivnog<br />raspada,&nbsp; merenjem varijacija u brzini brojanja<br />³H&nbsp; metodom tečnog&nbsp;scintilacionog brojanja. Kori&scaron;ćenjem sofisticiranog tečnog scintilacionog&nbsp;spektrometra&nbsp;<em> Quantulus</em>&nbsp; ustanovljeno je da na merenje<br />visokoenergetskog dela&nbsp;³H spektra može značajno uticati nestabilnost<br />instrumenta. Oscilatorni karakter izmerenog visokoenergetskog dela<br />³H&nbsp;spektra&nbsp; je registrovan, ali sa veoma malom amplitudom (manjom od<br />0.5%), koja se ne može jednostavno objasniti samo nestabilno&scaron;ću<br />instrumenta.&nbsp; Kada je meren ukupan&nbsp;³H spektar, nisu nađene značajne<br />varijacije u brzini brojanja.<br />Već duže vreme je poznato da je niskoenergetsko gama zračenje<br />kontinualne distribucije prisutno na otvorenom prostoru, u vazduhu na<br />povr&scaron;ini Zemlje. U prethodnim istraživanjima pretpostavljano je da&nbsp; ovo<br />zračenje potiče skoro isključivo od gama fotona koji su emitovani usled<br />prirodne radioaktivnosti i potom rasejani u nazad od strane vazduha<br />iznad zemlje. U četvrtom eksperimentu prikazanom u ovoj disertaciji<br />pokazano je da&nbsp; je&nbsp; ovo zračenje (u energetskom regionu 30 keV-300<br />keV), sa maksimumom na oko&nbsp; 90 keV, u značajnoj meri&nbsp; proizvedeno<br />kosmičkim zračenjem, sa fluksom fotona od oko 3000 m^-2s^-1. Takođe,<br />ustanovljeno je da dozama op&scaron;te populacije doprinosi ovo sveprisutno<br />niskoenergetsko gama zračenja kosmičkog porekla, zajedno sa<br />odgovarajućim fluksom niskoenergetskih elektrona i da ove komponente<br />ukupnih doza indukovanih kosmičkim zračenjem na nivou mora nisu<br />zanemarljive.</p> / <p>In this dissertation results of complex research on cosmic-ray impact on&nbsp;nuclear spectra at sea level are shown.&nbsp; The appropriate selection of&nbsp;coincidence time interval &nbsp;in low-background experiments that are based&nbsp;on the rejection of anticoincidence background events is very important&nbsp;for reducing the influence of cosmic-ray muons on acquired spectral&nbsp;data. In&nbsp; the first&nbsp; experiment&nbsp; presented in this dissertation,&nbsp; performed by&nbsp;the coincidence system of an HPGe detector and a plastic detect or&nbsp; in a&nbsp;surface laboratory, the time resolution of the detected events is explored.&nbsp;It is&nbsp; found that the prompt and delayed coincidence events between a&nbsp;plastic veto detector and a &nbsp;Ge detector can be sharply divided for&nbsp;approximately 100 ns in two groups. In addition, the bremsstrahlung&nbsp;and annihilation events can&nbsp; be time-resolved from the (n,n&rsquo;) events,&nbsp;although all of these events belong to the group of delayed events. Also,&nbsp;substantially delayed annihilation events, which are caused by the&nbsp;<br />decays of stopped positive muons, were detected.<br />The second experiment shown in this dissertation is based on the 100%&nbsp;relative efficiency ultra-low-background HPGe spectrometer. With the&nbsp;addition of two plastic scintillators and a fast-slow coincidence circuit,&nbsp;the coincidence events between the plastic detectors and the HPGe&nbsp;spectrometer have been investigated. This&nbsp; MIREDO (Muon Induced&nbsp;Rare Event Dynamic Observatory) spectrometer system is primarily&nbsp;<br />developed for the study of cosmic muon induced processes in different&nbsp;materials. Exploration of such interactions can be important for ultra-low&nbsp;background experiments. Results derived for three samples, placed in a&nbsp;Marinelli beaker, are presented and discussed.<br />In third experiment shown in this dissertation,&nbsp; the potential influence of&nbsp;solar neutrinos on measured decay rate is investigated by&nbsp; the liquid&nbsp;scintillation measurement of the count rate variations of&nbsp;³H. Making use of the sophisticated Quantulus liquid scintillation spectrometer, it is&nbsp;found that the&nbsp; measurement of the high-energy tail of&nbsp;³H spectrum may be significantly influenced by instrumental&nbsp; instability.&nbsp; The oscillatory behavior of measured high-energy tail of ³H spectrum&nbsp; is registered, but&nbsp;with very small amplitude (less than 0.5%), which cannot&nbsp; be easily&nbsp;<br />explained only by instrumental instability. When the total&nbsp;³H spectrum was measured, no significant variations in the count rate were found.&nbsp;<br />For a long time, it has been known that low-energy continuous gamma&nbsp;radiation is present in open air at the Earth&rsquo;s surface. In previous&nbsp;investigations it was assumed that this radiation is produced almost&nbsp;exclusively by gamma photons emitted due to the natural radioactivity,&nbsp;which are backscattered by air above ground.&nbsp; In the fourth experiment&nbsp;presented in this dissertation, it is&nbsp; shown&nbsp; that significant amount of this&nbsp;<br />radiation (related to energy region 30&nbsp; keV-300&nbsp; keV) that peaks at about&nbsp;90 keV, is produced by cosmic-rays, with the photon flux of about 3000&nbsp;m^-2s^-1.&nbsp; Also, it is found&nbsp; that the contribution of this omnipresent low&nbsp;energy gamma radiation of cosmic-ray origin, including the&nbsp;corresponding low-energy electron flux, to the doses of general&nbsp;<br />population are non-negligible components of overall doses induced by&nbsp;cosmic rays near sea level.</p>

Les symétries géométriques jouent un rôle important dans la compréhension de la stabilité de tout système physique. En structure nucléaire, elles sont reliées à la forme du champ moyen utilisé pour décrire les propriétés des noyaux atomiques. Dans le cadre de cette thèse, nous avons utilisé les prédictions obtenues avec l'aide du Hamiltonien du champ moyen nucléaire avec le potentiel de Woods-Saxon Universel pour étudier les effets des symétries dites de « Haut-Rang ». Ces symétries ponctuelles mènent à des dégénérescences des états nucléaires d’ordre 4. Il est prédit que la symétrie tétraédrique influence la stabilité des noyaux proches des nombres magiques tétraédriques [Z,N]=[32,40,56,64,70,90-94,136]. Nous avons sélectionné la région des Terres-Rares proche du noyau doublement magique tétraédrique 154Gd pour notre étude. Dans cette région, il existe des structures de parité négative qui sont mal comprises. Or la symétrie tétraédrique, en tant que déformation octupolaire non-axiale, brise la symétrie par réflexion et doit produire des états de parité négative. Après une étude systématique des propriétés expérimentales des noyaux de la région, nous avons sélectionné le 156Gd comme objet de notre étude des modes d’excitation octupolaire. Nous avons utilisé les probabilités réduites de transition gamma pour discerner ces différents modes. Pour atteindre cet objectif, nous avons réalisé trois expériences de spectroscopie gamma à l’ILL de Grenoble avec les détecteurs EXILL et GAMS afin de mesurer les durées de vie et les intensités des transitions gamma des états candidats. L'analyse de nos résultats montre que notamment la forme tétraédrique aide à comprendre les probabilités des transitions dipolaires. Ce résultat ouvre de nouvelles perspectives expérimentales et théoriques. / Geometrical symmetries play an important role in the understanding of all physical systems. In nuclear structure they are linked to the shape of the mean-field used to describe the atomic nuclei properties. In the framework of this thesis, we have used the predictions obtained with the help of the nuclear mean-field Hamiltonian with the Universal Woods-Saxon potential to study the effects of the so-called “High-Rank” symmetries. These point-group symmetries lead to a nuclear state degeneracy of the order of 4. It is predicted that the tetrahedral symmetry affects the stability of nuclei close to the tetrahedral magic numbers [Z,N]=[32,40,56,64,70,90-94,136]. We have selected the Rare-Earth region close to the tetrahedral doubly magic nucleus 154Gd for our study. In this region, there exists negative parity structures poorly understood. Yet the tetrahedral symmetry, as related to a non-axial octupole deformation, breaks the reflection symmetry and leads to the negative parity states. Following a systematics of experimental properties of the nuclei in this region, we have selected 156Gd as the object of our study for the octupole excitation modes. We have used the reduced transitions probabilities to discriminate between these modes. To achieve this goal, we have performed three gamma spectroscopy experiments at the ILL in Grenoble with the EXILL and GAMS detectors to measure the lifetimes and the gamma transition intensities from the candidate states. The analysis of our results shows that including the tetrahedral shape helps to understand the dipole transition probabilities. This result will open new experimental and theoretical perspectives.