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京都大学 / 0048 / 新制・課程博士 / 博士(エネルギー科学) / 甲第18664号 / エネ博第309号 / 新制||エネ||63(附属図書館) / 31578 / 京都大学大学院エネルギー科学研究科エネルギー応用科学専攻 / (主査)教授 大垣 英明, 教授 白井 康之, 教授 松田 一成 / 学位規則第4条第1項該当 / Doctor of Energy Science / Kyoto University / DFAM

La curiethérapie par diffusion d’émetteurs alpha (DaRT) est un nouveau type de grain interstitiel dont le potentiel thérapeutique pour les tumeurs solides est élevé en raison de l’utilisation de particules alpha. Cette modalité se distingue de la curiethérapie conventionnelle par une contamination des tissus à un niveau thérapeutique. Les radionucléides filles pénètrent la tumeur grâce à l’énergie de recul acquise lors de l’émission d’une particule alpha, puis ils se dispersent par diffusion dans les tissus avoisinants créant un nuage d’émetteurs alpha. Présentement, le \(^{224}\)Ra est la source radioactive utilisée par la modalité car la synergie de ses descendants de courte demi-vie permettent de produire une zone où la mort cellulaire est élevée. De plus, sa longue demie-vie permet de produire des sources thérapeutiques de faible activité. Le modèle de planification dosimétrique Diffusion-Leakage ne permet pas de déterminer la dose livrée à une zone qui seraient étanche aux radionucléides diffusants. Les particules possédant une longue portée, comme les particules beta et gamma, ne sont pas évaluées par le modèle. Pourtant, ces particules secondaires sont les seules qui déposent de l’énergie dans les zones non-traitées par les particules alpha. Le projet cadre est de simuler la distribution de la dose livrée par ces particules à l’aide de la méthode Monte Carlo. Deux distributions sont recherchées. Une première est la dose associée aux descendants du \(^{224}\)Ra qui se sont dispersés autour du grain et la deuxième est associée au \(^{224}\)Ra et à ses descendants distribués quelques nanomètres sous la surface du grain. Ce mémoire présente une méthode permettant de modéliser la distribution interne de la source de \(^{224}\)Ra sous la surface d’un grain DaRT. Des mesures de spectrométrie alpha ont permis de tester le diagramme de flux de travail et de confirmer la faisabilité de l’extraction de la distribution interne pour trois émetteurs alpha. Les distributions permettront d’évaluer la dose provenant exclusivement du grain en plus d’aider à concevoir des simulations du taux de désorption par recul atomique. Ce travail pourrait permettre d’aider à la conception de nouveaux grains et à l’évaluation de la dose beta et gamma entourant un grain DaRT au \(^{224}\)Ra. / Diffusion alpha-emitter Radiation Therapy (DaRT) is a new type of interstitial brachytherapy seed with high therapeutic potential for solid tumors due to the use of alpha particles. This modality differs from conventional brachytherapy by contaminating tissues to a therapeutic level. The daughters penetrate the tumor using the recoil energy acquired when an alpha particle is emitted and they then scatter by diffusion into the surrounding tissue, creating a cloud of alpha emitters. Currently, \(^{224}\)Ra is the radioactive source used by the modality because the synergy of its short half-life progeny allow to produce a zone where cell death is significant. In addition, its long half-life allows the production of therapeutic sources of low activity. The dosimetric planning model Diffusion-Leakage does not allow the determination of the dose delivered to an area that would be impenetrable by diffusing radionuclides. Particles with a long range, such as beta and gamma particles, are not evaluated by the model. However, these secondary particles are the only ones that deposit energy in areas not treated by alpha particles. The framework project is to simulate the dose distribution delivered by these particles using the Monte Carlo method. Two distributions are pursued. The first is the dose associated with the \(^{224}\)Ra progeny that are dispersed around the seed and the second is associated with radium and its progeny distributed a few nanometers below the surface of the seed. This thesis presents a method enabling the modelisation of the internal distribution of the \(^{224}\)Ra source below the surface of a DaRT seed. Alpha spectrometry measurements were used to test the workflow diagram and confirm the feasibility of extracting the internal distribution for three alpha emitters. The distributions will enable an assessment of the dose coming exclusively from the seed, in addition to helping in designing simulations of the desorption rate by atomic recoil. This work could assist in the design of new seeds and in the evaluation of the beta and gamma dose surrounding a \(^{224}\)Ra DaRT seed.

Ce travail, réalisé dans le cadre du projet Geant4-DNA, consiste à concevoir un prototype pour la simulation des effets chimiques précoces des rayonnements ionisants. Le modèle de simulation étudié repose sur la représentation particule-continuum où toutes les molécules sont explicitement simulées et où le solvant est traité comme un continuum. La méthode proposée par cette thèse a pour but d'améliorer les performances de ce type de simulation. Elle se base sur (1) la combinaison d'une méthode de pas en temps dynamiques avec un processus de pont Brownien pour la prise en compte des réactions chimiques et afin d'éviter une simulation à pas en temps fixe, coûteuse en temps de calcul, et (2) sur la structure de données k-d tree pour la recherche du voisin le plus proche permettant, pour une molécule donnée, une localisation rapide du réactif le plus proche. La précision de l'algorithme est démontrée par la comparaison des rendements radiochimiques en fonction du temps et en fonction du transfert d'énergie linéaire avec des résultats d'autres codes Monte-Carlo et des données expérimentales. A partir de ce prototype, une tentative de prédiction du nombre et du type d'interactions radicaux-ADN a été entreprise basée sur d'une description simplifiée du noyau cellulaire. / The purpose of this work, performed under the Geant4-DNA project, is to design a prototype for simulating early chemical effects of ionizing radiation. The studied simulation model is based on the particle-continuum representation where all the molecules are explicitly simulated, and where the solvent is treated as a continuum. The method proposed by this thesis aims at improving the performance of this type of simulation. It is based on (1) a dynamical time steps method with a Brownian bridge process, to account for chemical reactions, which avoids the costly fixed time-step simulations, and (2) on the k-d tree data structure for quickly locating, for a given molecule, its closest reactants. The accuracy of the algorithm is demonstrated by comparing radiochemical yields over time and depending on the linear energy transfer with results obtained from other Monte Carlo codes and experimental data. Using this prototype, an attempt to predict the number and type of radical attacks on DNA has been performed using a simplified description of the cell nucleus.

233 U est le noyau fissile produit dans le cycle du combustible 232 T h/233 U qui a été proposé comme une alternative plus sûre et plus propre du cycle 238 U/239 P u. La connaissance précise de la section efficace de capture de neutrons de cet isotope est requise avec une haute précision pour la conception et le développement de réacteurs utilisant ce cycle du combustible. Les deux seuls jeux de données expérimentales fiables pour la section efficace de capture de l’233 U montrent des écarts important allant jusqu’à 20%. Ces différences peuvent être dues à desincertitudes systématiques associées à l'efficacité du détecteur, la correction du temps mort, la soustraction du bruit de fond et le phénomène d’empilement de signaux causé par la forteactivité α de l’échantillon. Un dispositif expérimental dédié a la mesure simultanée des sections efficaces de fission et de capture des noyaux fissiles radioactifs a été conçu, assemblé et optimiséau CENBG dans le cadre de ce travail. La mesure sera effectuée à l’installation de temps de vol de neutrons Gelina de l’IRMM, où les sections efficaces neutroniques peuvent être mesurées sur une large gamme d’énergie avec une haute résolution énergétique. Le détecteur de fission se compose d’une chambre à ionisation (CI) multi-plaque de haute efficacité. Les rayons γ produits dans les réactions de capture sont détectés par un ensemble de six scintillateurs C6 D6entourant la CI. Dans ces mesures, les rayons γ de la capture radiative sont masqués parle grand nombre de rayons γ de fission, ce qui représente le problème le plus délicat. Ces γ parasites doivent être soustraits par la détection des événements de fission avec une efficacité très bien connue (méthode de VETO). Une détermination précise de cette efficacité est assezdifficile. Dans ce travail, nous avons soigneusement étudié la méthode des neutrons prompts de fission pour la mesure de l'efficacité de la CI, apportant un éclairage nouveau sur la méthode, ce qui a permi d’obtenir une excellente précision sur l'efficacité de détection des fission d’une sourcede 252 Cf. Avec cette même source, plusieurs paramètres (pression du gaz, haute tension et la distance entre les électrodes) ont été étudiés afin de déterminer le comportement de la CI et detrouver le point de fonctionnement idéal : une bonne séparation énergétique entre les particulesα et les fragments de fission (FF) et une bonne résolution temporelle. Une bonne séparationα-FF a également été obtenue avec une cible d’233 U très radioactive. De plus, l’analyse deforme de signaux entre les rayons γ et les neutrons dans les détecteurs C6 D6 a été observée àGelina dans des conditions expérimentales réalistes. Pour conclure, le dispositif expérimentalet la méthode de VETO ont été soigneusement vérifiés et validés, ouvrant la voie à la mesure future des sections efficaces de capture et fission d’233 U . / 233U is the fissile nucleus produced in 232T h/233U fuel cycle which has been proposed as asafer and cleaner alternative to the 238U/239P u cycle. The accurate knowledge of the neutroncapture cross-section of this isotope is needed with high-precision for design and developmentof this fuel cycle. The only two reliable experimental data for the capture cross-section of233U show discrepancies up to 10%. These differences may be due to systematic uncertaintiesassociated with the detector efficiency, dead-time effects, background subtraction and signalpile-up caused by the α-activity of the sample. A special experimental set-up for simultaneousmeasurement of fission and capture cross sections of radioactive fissile nuclei was designed,assembled and optimized at CENBG in the frame of this work. The measurement will be per-formed at the Gelina neutron time-of-flight facility at IRMM, where neutron cross sectionscan be measured over a wide energy range with high energy resolution. The fission detectorconsists of a multi-plate high-efficiency ionization chamber (IC). The γ-rays produced in cap-ture reactions are detected by an array of six C6 D6 scintillators surrounding the IC. In thesemeasurements the radiative capture γ-rays are hidden in large background of fission γ-rays thatrepresents a challenging issue. The latter has then to be subtracted by detecting fission eventswith a very well known efficiency (VETO method). An accurate determination of this efficiencyis rather difficult. In this work we have thoroughly investigated the prompt-fission-neutronsmethod for the IC efficiency measurement, providing new insights on this method. Thanks tothis study the IC efficiency was determined with a very low uncertainty. Using a 252Cf source,several parameters (gas pressure, high voltage and the distance between the electrodes) havebeen studied to determine the behaviour of the IC in order to find the ideal operation point:a good energy separation between α-particles and fission fragments (FF) and a good timingresolution. A good α-FF separation has been obtained with a highly radioactive 233U target.Also, the pulse-shape discrimination between γ-rays and neutrons in the C6D6 detectors wasobserved at Gelina under realistic experimental conditions. To conclude, the experimentalset-up and the VETO method have been carefully checked and validated, opening the way tofuture measurements of the capture and fission cross sections of 233U.

Les lasers de puissance permettent depuis une dizaine d'années de produire des faisceaux de particules accélérées dans lesquels quelques 1012 électrons, protons sont accélérés en quelques ps. Nous avons simulé et développé des diagnostiques, utilisant l'activation nucléaire, pour qualifier les distributions angulaire et en énergie des faisceaux de particules générés. Les techniques de caractérisation sont présentées et illustrées à l'aide des résultats obtenus dans différentes expériences réalisées auprès des lasers de puissance. Nous envisageons d'utiliser ces faisceaux pour exciter des états nucléaires dans des environnements plasma. Celui-ci peut en effet influencer des caractéristiques intrinsèques du noyau comme la durée de vie de certains états isomériques. Dans le cadre de la préparation de telles expériences, nous avons mesuré la section efficace de la réaction (g,n) permettant de produire l'état isomérique du 84Rb à 463 keV d'énergie d'excitation, à l'aide de l'accélérateur ELSA du CEA/DIF de Bruyères-le-Châtel.

Fundação Carlos Chagas Filho de Amparo a Pesquisa do Estado do Rio de Janeiro / Nessa tese foi feito um estudo preliminar, destinado à elaboração do programa experimental inicial para a primeira instalação da tomografia com prótons (pCT) brasileira por meio de modelagem computacional. A terapia com feixe de prótons é uma forma bastante precisa de tratamento de câncer. Atualmente, o planejamento de tratamento é baseado na tomografia computadorizada com raios X, alternativamente, a tomografia com prótons pode ser usada. Algumas questões importantes, como efeito de escala e a Curva de Calibração (fonte de dados iniciais para planejamento de terapia com prótons), foram estudados neste trabalho. A passagem de prótons com energias iniciais de 19,68MeV; 23MeV; 25MeV; 49,10MeV e 230MeV pelas camadas de materiais variados (água, alumínio, polietileno, ouro) foi simulada usando códigos Monte Carlo populares como SRIM e GEANT4. Os resultados das simulações foram comparados com a previsão teórica (baseada na solução aproximada da equação de transporte de Boltzmann) e com resultados das simulações feitas com outro popular código Monte Carlo MCNPX. Análise comparativa dos resultados das simulações com dados experimentais publicados na literatura científica para alvos grossos e na faixa de energias de prótons usada em medidas em pCT foi feita. Foi observado que apesar de que todos os códigos mostram os resultados parecidos alguns deslocamentos não sistemáticos podem ser observados. Foram feitas observações importantes sobre a precisão dos códigos e uma necessidade em medidas sistemáticas de frenagem de prótons em alvos grossos foi declarada. / In the present work a preliminary research via computer simulations was made in order to elaborate a prior program for the first experimental pCT setup in Brazil. Proton therapy is a high precise form of a cancer treatment. Treatment planning nowadays is performed basing on X ray Computer Tomography data (CT), alternatively the same procedure could be performed using proton Computer Tomography (pCT). Some important questions, as a scale effect and so called Calibration Curve (as a source of primary data for pCT treatment planning) were studied in this work. The 19.68MeV; 23MeV; 25MeV; 49.10MeV e 230MeV protons passage through varied absorbers (water, aluminum, polyethylene, gold) were simulated by such popular Monte Carlo packages as SRIM and GEANT4. The simulation results were compared with a theoretic prevision based on approximate solution of the Boltzmann transport equation and with simulation results of the other popular Monte Carlo code MCNPX. The comparative analysis of the simulations results with the experimental data published in scientific literature for thick absorbers and within the energy range used in the pCT measurements was made. It was noted in spite of the fact that all codes showed similar results some nonsystematic displacements can be observed. Some important observations about the codes precision were made and a necessity of the systematic measurements of the proton stopping power in thick absorbers was declared.

Fundação Carlos Chagas Filho de Amparo a Pesquisa do Estado do Rio de Janeiro / Nessa tese foi feito um estudo preliminar, destinado à elaboração do programa experimental inicial para a primeira instalação da tomografia com prótons (pCT) brasileira por meio de modelagem computacional. A terapia com feixe de prótons é uma forma bastante precisa de tratamento de câncer. Atualmente, o planejamento de tratamento é baseado na tomografia computadorizada com raios X, alternativamente, a tomografia com prótons pode ser usada. Algumas questões importantes, como efeito de escala e a Curva de Calibração (fonte de dados iniciais para planejamento de terapia com prótons), foram estudados neste trabalho. A passagem de prótons com energias iniciais de 19,68MeV; 23MeV; 25MeV; 49,10MeV e 230MeV pelas camadas de materiais variados (água, alumínio, polietileno, ouro) foi simulada usando códigos Monte Carlo populares como SRIM e GEANT4. Os resultados das simulações foram comparados com a previsão teórica (baseada na solução aproximada da equação de transporte de Boltzmann) e com resultados das simulações feitas com outro popular código Monte Carlo MCNPX. Análise comparativa dos resultados das simulações com dados experimentais publicados na literatura científica para alvos grossos e na faixa de energias de prótons usada em medidas em pCT foi feita. Foi observado que apesar de que todos os códigos mostram os resultados parecidos alguns deslocamentos não sistemáticos podem ser observados. Foram feitas observações importantes sobre a precisão dos códigos e uma necessidade em medidas sistemáticas de frenagem de prótons em alvos grossos foi declarada. / In the present work a preliminary research via computer simulations was made in order to elaborate a prior program for the first experimental pCT setup in Brazil. Proton therapy is a high precise form of a cancer treatment. Treatment planning nowadays is performed basing on X ray Computer Tomography data (CT), alternatively the same procedure could be performed using proton Computer Tomography (pCT). Some important questions, as a scale effect and so called Calibration Curve (as a source of primary data for pCT treatment planning) were studied in this work. The 19.68MeV; 23MeV; 25MeV; 49.10MeV e 230MeV protons passage through varied absorbers (water, aluminum, polyethylene, gold) were simulated by such popular Monte Carlo packages as SRIM and GEANT4. The simulation results were compared with a theoretic prevision based on approximate solution of the Boltzmann transport equation and with simulation results of the other popular Monte Carlo code MCNPX. The comparative analysis of the simulations results with the experimental data published in scientific literature for thick absorbers and within the energy range used in the pCT measurements was made. It was noted in spite of the fact that all codes showed similar results some nonsystematic displacements can be observed. Some important observations about the codes precision were made and a necessity of the systematic measurements of the proton stopping power in thick absorbers was declared.

Les lasers de puissance permettent depuis une dizaine d'années de produire des faisceaux de particules accélérées dans lesquels quelques 1012 électrons, protons sont accélérés en quelques ps. Nous avons simulé et développé des diagnostiques, utilisant l'activation nucléaire, pour qualifier les distributions angulaire et en énergie des faisceaux de particules générés. Les techniques de caractérisation sont présentées et illustrées à l'aide des résultats obtenus dans différentes expériences réalisées auprès des lasers de puissance. Nous envisageons d'utiliser ces faisceaux pour exciter des états nucléaires dans des environnements plasma. Celui-ci peut en effet influencer des caractéristiques intrinsèques du noyau comme la durée de vie de certains états isomériques. Dans le cadre de la préparation de telles expériences, nous avons mesuré la section efficace de la réaction (g,n) permettant de produire l'état isomérique du 84Rb à 463 keV d'énergie d'excitation, à l'aide de l'accélérateur ELSA du CEA/DIF de Bruyères-le-Châtel. / Since the laser tens years, the Ultra High Intensity Laser offer the opportunities to produce accelerated particle beams with contain more than 1012 electrons, protons accelerated into few ps. We have simulated and developed some diagnostics based on the nuclear activation to characterize both the angular and the energy distribution of the particle beams produced with intense lasers. The characterization methods which are presented and illustrated by the means of results obtained in different experiments. We would use the particle beams produced to excite nuclear state in a plasma environment. It can modify intrinsic characteristics of the nuclei such as the half-life of some isomeric state. To prepare this kind of experiments, we have measured the nuclear reaction cross section (g,n) to produce the isomeric state of the 84Rb, which has an excitation energy around 463 keV, with the electron accelerator ELSA of CEA/DIF in Bruyères-le-Châtel.

Les Distributions de Partons Généralisées (GPDs) sont des fonctions de structure riches qui contiennent des informations sur les corrélations de quark/ anti-quark, et sur les corrélations entre l'impulsion longitudinale et la position transversale des partons. Ces GPDs sont accessibles via des réactions exclusives durs tels que la Diffusion Compton Profondément Virtuelle (DVCS pour Deeply Virtual Compton Scattering), à savoir la leptoproduction d'un photon réel où le photon est émis par la cible. La DVCS nucléaire ouvre une nouvelle voie pour explorer la nature des modifications moyennes des hadrons dans le milieu nucléaire. Dans ce travail, nous présentons la première mesure exclusive du processus DVCS sur l'hélium-4 avec un faisceau d'électrons polarisés longitudinalement de 6 GeV et le détecteur CLAS dans le Hall B au Jefferson Lab, États-Unis. L'hélium-4 est d'un intérêt particulier il n'a qu'une seul GPD, en raison de son spin 0. Le but de cette étude est de comprendre les modifications nucléaires de distributions de partons. Dans notre expérience, le détecteur CLAS a été amélioré avec une Chambre à Projection Temporelle Radiale (RTPC pour Radial Time Projection Chamber) pour détecter les noyaux de recul de faible énergie, et un calorimètre intérieur (IC) pour détecter les photons produit à petits angles. Les détails de la structure, de l'étalonnage et du fonctionnement de la RTPC sont présentés. Ensuite, l'analyse des données et la mesure des asymétries faisceau-spin du processus DVCS sont présentés. / The Generalized Parton Distributions (GPDs) are rich structure functions that contain information on quark/anti-quark correlations, and on correlation between longitudinal momentum and the transverse spatial position of partons. These GPDs are accessible via hard exclusive reactions such as Deeply Virtual Compton Scattering (DVCS), i.e. the leptoproduction of a real photon where the photon is emitted by the target hadron. Nuclear DVCS opens a new avenue to explore the nature of medium modifications at the partonic level. In this work, we present the first exclusive measurement of the DVCS process off helium-4 with a longitudinally polarized electron beam of 6 GeV using the CLAS detector in the experimental Hall-B at Jefferson Lab, USA. The helium-4 is of particular interest since the number of GPDs is reduced to one, because of its spin zero. The aim of this study is to understand the nuclear medium modifications of parton distributions. In our experiment, the CLAS detector was upgraded with a Radial Time Projection Chamber (RTPC) to detect the low-energy recoil nuclei, and an Inner Calorimeter (IC) to detect the forward going photons. The details of the structure, calibration and working principle of the RTPC will be presented. Then, the measurement of the beam-spin asymmetries in the DVCS channel will be presented.