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Structure et dynamique des ions moléculaires froids : processus de formation et de destruction / Structure and dynamics of cold molecular ions : formation and destruction processesSilva Jr., Humberto da 10 July 2017 (has links)
Ce travail concerne les mécanismes de formation, de destruction et de relaxation interne des ions moléculaires formes au cours de collisions inélastiques ultra-froides. Ces collisions sont étudiées expérimentalement dans des pièges hybrides mêlant un piège d'atomes ultra-froids et un piège d’ions refroidis par laser. Nous avons effectué une analyse théorique systématique des collisions binaires, assistées par la lumière, impliquant plusieurs sortes de paires atome/ion. Leur interaction mutuelle est décrite par des calculs de chimie quantique basés sur l'utilisation de potentiels de cœur effectifs très précis. La formation d’ions moléculaires par 'association radiative est prédite efficace pour tous les systèmes étudiés, avec une section efficace deux à dix fois plus grande que le processus concurrent, le transfert de charge radiatif. Les constantes de vitesse partielles et totales sont aussi calculées et comparées aux valeurs expérimentales disponibles. Des résonances de forme sont attendues avec une largeur très faible, et pourraient être observées avec la meilleure résolution expérimentale atteinte aujourd'hui. Les distributions vibrationnelles ont aussi été calculées. Elles montrent que les ions moléculaires formés ne sont pas créés dans leur état vibrationnel fondamental. Nous avons ensuite montré que ces ions moléculaires pouvaient être photodissociés par les lasers utilisés dans l’expérience pour le refroidissement et le piégeage. Par ailleurs nous avons étudié la relaxation vibrationnelle des ions formés. Dans les échelles de temps des différentes expériences, nous avons montré que celle-ci ne résulte pas d'une relaxation radiative associée au moment dipolaire permanent de l'ion, mais plutôt à des collisions avec les atomes ultra-froids environnants. Nous avons ainsi étudié cette relaxation interne pour les ions H₂⁺ (resp. Rb₂⁺) lors d'une collision avec des atomes ultra-froids de He (resp. Rb). Ces deux cas sont importants pour des expériences en cours. Nous avons décrit le calcul du potentiel d'interaction nécessaire pour l'obtention de la matrice de couplage qui intervient dans la résolution deséquations couplées multi-voies. En particulier il a été montré, dans le cas He-H₂⁺, que les interactions spin-rotation, du fait de la structure doublet de l'ion, n'ont qu'une faible influence sur la somme des sections efficaces d'état à état (avec ou sans effet vibrationnel). Ces calculs peuvent être donc simplifiés en traitant l'ion à un électron actif comme étant dans un état de spin nul. Dans le cas Rb-Rb₂⁺, l'étude de la relaxation vibrationnelle de l'ion Rb₂⁺ suite à des collisions froides avec des atomes de Rb se heurte à des difficultés supplémentaires: (i) l'échange des atomes identiques conduisant à des collisions réactives qui induisent des pertes dans le piège. (ii) la forte densité d'états internes due à la lourde masse du système. (iii) les interactions inter-voies encore présentes à très longues distances du fait cette forte densité. Néanmoins, nos calculs montrent que la forte anisotropie observée dans les surfaces d'énergie potentielle conduit à la relaxation efficace de l'ion Rb₂⁺ par collision avec des atomes de Rb. Cette tendance pourrait être très générale pour les ions moléculaires triatomiques présentant une forte anisotropie à courte distances et qui sont couramment utilisés dans les pièges hybrides. / The work sheds light on the mechanisms, and their efficiency, for (i) formation, (ii) destruction and (iii) internal cooling of cold molecular ions by inelastic ultracold collisions, such as those studied in hybrid setups merging an ultracold atom trap and a laser-cooled ion trap. We have carried out a systematic and consistent analysis of light assisted binary collisions of many relevant atom/ion pairs using accurate effective core potential based quantum chemistry calculations. Radiative association is predicted to occur for all systems with a cross section two to ten times larger than the competitive channel of radiative charge transfer. Partial and total rate constants are also calculated and compared to available experiments. Narrow shape resonances are expected, which could be detectable at low temperature with an experimental resolution at the limit of the present standards. Vibrational distributions are also calculated, showing that the final molecular ions are not created in their internal ground state level. Once light-assisted formation of molecular ions is probed, we have checked their effective radiative lifetime due to the presence of several lasers in the experiments, which turns out to efficiently photodissociate the created ions. Moreover, besides an extremely slow internal relaxation due to the presence of a permanent electric dipole moment, at reasonably time scales, we have found evidences for the population of molecular levels being strongly influenced by collisions with surrounding ultracold atoms. We have further investigated the internal cooling of both H₂⁺ and Rb₂⁺ (with the respective isotopologues) in collisions with ultracold He and Rb atoms, respectively, due to their relevance for experimental implementations. We have described the calculation of the interaction potentials needed to obtain the coupling potential matrix elements used in a multichannel close coupling formalism. In particular, it is shown that the sum of the He-H₂⁺ state-to-state cross sections (with and without vibrational effects) accounting for the coupling between electronic spin and molecular rotation is dynamically equivalent to directly treating the collision problem of a molecular ion as a structureless spherical rotor interacting with the He atom. The additional difficulties of a close-coupling treatment for an effective internal cooling of sympathetically cold Rb₂⁺ ions in collisions with Rb atoms are discussed along the following lines: (i) the homonuclear nature of the problem, inducing trap losses from reactive collisions; (ii) the higher density of internal states due to the heaviness of the system; and, (iii) its long-range neutral-charged interaction. Nevertheless, strong evidence of an efficient internal cooling by inelastic collisions with Rb atoms is found, and may indicate a general trend for all similar heavy species currently found in hybrid trap experiments.
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Designing and building an ultracold Dysprosium experiment : a new framework for light-spin interaction / Conception et construction d’une expérience de dysprosium ultrafroid : un nouveau cadre pour l’interaction lumière-spinDreon, Davide 12 July 2017 (has links)
Dans ce travail de thèse, je présente la construction d’une nouvelle expérience pour la production de gaz ultra froids de dysprosium. En tirant parti de la structure électronique à couche incomplète de ces atomes, nous visons à la réalisation de champs de jauge synthétiques, qui pourront conduire à l’observation de nouvelles phases (topologiques) de la matière. Le couplage du spin atomique avec le champ lumineux, plus efficace que pour des atomes alcalins, permettra d’atteindre des régimes d’interactions fortes qui restent, jusqu’à présent, hors de portée expérimentale. J’adapte des protocoles existants pour la réalisation de champs de jauge dans le cas de Dysprosium, en tenant compte de son grand spin électronique (J = 8 dans l’état fondamental). En outre, le dysprosium a le plus grand moment magnétique parmi les éléments stables, et il est donc le meilleur candidat pour l’étude des gaz dipolaires. Je détaille le dispositif expérimental que nous avons construit et comment nous effectuons le piégeage et le refroidissement du dysprosium. Nous étudions en détail le comportement du piège magnéto-optique, qui est réalisé sur la transition d’intercombinaison ¹S₀ ↔ ³P₁. La raie étroite et le grand spin rendent l’opération du piège très complexe. Néanmoins, je montre que sa compréhension devient assez simple dans le régime où le nuage se polarise spontanément en conséquence de la combinaison des forces optiques et gravitationnelles. Enfin, je décris les dernières étapes du transport optique et de l’évaporation, ce qui conduira à la production d’un gaz dégénéré. / In this thesis I present the construction of a new experiment producing ultra cold gases of Dysprosium. Using the favourable electronic structure of open-shell lanthanide atoms, we aim at the realisation of laser-induced synthetic gauge fields, which could lead to the observation of novel (topological) phases of matter. The coupling of the atomic spin with the light field, improved with respect to alkali atoms, opens the possibility to explore strongly interacting regimes that were up to now out of experimental reach. I adapt existing protocols for the implementation of gauge fields to the case of Dysprosium, taking into account its large electronic spin (J = 8 in the ground state). Moreover, Dysprosium has the largest magnetic moment among the stable elements, and is the best candidate for the study of dipolar gases. I describe the experimental setup that we built and how we perform the trapping and cooling of Dysprosium. We study in detail the behaviour of the magneto-optical trap, which is performed on the ¹S₀ ↔ ³P₁ intercombination line. The narrow linewidth and the large spin make the trap operation quite challenging. Nevertheless, I show that its understanding becomes quite simple in the regime where the cloud spontaneously polarises due to the interplay of optical and gravitational forces. Finally, I describe the last steps of optical transport and evaporation, which will lead to the production of a degenerate gas.
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