Les minéralisations uranifères de type roll-front du bassin de Chu-Sarysu (Kazakhstan) affectent des formations silico-clastiques continentales d'âge début paléogène. Les formations sont constituées d'une alternance de sables arkosiques et d'argiles provenant de l'altération de granites peralumineux et de roches volcaniques calco-alcalines, mais aussi de roches paléozoïques du Massif du Karatau. Toutes les formations ont une fraction argileuse dominée par les smectites, associées à de la palygorskite, ce qui pourrait indiquer des alternances de périodes humides et chaudes et de périodes sèches. L'ensemble des séries a été soumis à un enfouissement faible qui n'a pas beaucoup évolué depuis les derniers dépôts, comme l'indique, le caractère immature des matières organiques (MO), la présence smectite néoformées automorphes non interstratifiées et la présence pérenne de pyrites framboïdales liée à une activité bactérienne qui est attestée par les extrêmes fluctuations de [delta]34S des pyrites. La cimentation des sables minéralisés par la calcite est locale et est à mettre en relation avec la percolation de fluides météoriques de basse température. La minéralisation est fortement corrélée aux MO, et aux pyrites, notamment dans les faciès de levées en sommet de séquence de chenal, et en association avec les macro-débris végétaux disséminés au sein des sables de chenaux. Les phosphocoffinites sont plus tardives. Ces gisements ressemblent à ceux analogues du Wyoming, mais en différent par la taille des front redox, l'hétérogénéité de la répartition des minéralisations à petite échelle, et l'existence probable d'une préconcentration non négligeable liée aux matières organiques / Roll front ore U-ore deposits in the Chu-Sarysu basin (Kazakhstan) occur in paleogene, continental silicoclastic formations. Sedimentary sequences include unconsolidated arkosic sands and clay lenses, formed by detrital minerals issued from granites and calkalcaline volcanites but also from paleozoïc series from Karatau. All formations are characterized by a fine grain clay fraction dominated by smectites, associated with palygorskite which could be the result of alternated humid and dry periods. All series underwent a rather shallow burial which is indicated by the immature feature of the organic matter, the presence of newly formed unaltered smectites, and the presence of pyrite framboïds which are formed by bacterial sulphate reduction, indicated by the wide range of delta34S of pyrites. Sands are locally cemented by calcite which precipitated from meteoric fluids at low temperature. U-ores are spatially and genetically related to sulphides and organic matter, especially in levee facies at the top of the sedimentary sequence and in association with organic macro-clasts disseminated within the sand channels. Phospho-coffinites occur latter on. These deposits show similarities with those of Wyoming but differ by the size of the roll fronts front redox, the heterogeneity of the U-ores at small scale, and a probable significant pre-concentration associated with organic matter

Le caractère souvent polyphasé de la formation des minéralisations uranifères exige de disposer d'une méthode analytique localisée et sensible à de faibles concentrations. L'ablation laser coupIée à un système d'analyse par ICP-MS est un instrument de choix permettant l'analyse in-situ de concentrations élémentaires inférieures à 10 ppm, à l'échelle de la dizaine de micromètres. Un double objectif concernant l'utilisation d'un système LA-ICP-MS est présenté dans cette thèse. Un développement méthodologique permettant l'analyse localisée des éléments de terres rares (ETR) par LA-ICP-MS aussi bien dans les oxydes d'uranium que dans d'autres matrices minérales associées aux dépôts, couplé à des datations isotopiques par microsonde ionique fait l'objet d'une première partie de ce travail. L'application de la méthode sur 21 cibles naturelles représentatives de 4 types de gisement d'uranium est présentée dans une seconde partie. Ainsi, les oxydes d'uranium des gisements associés aux discordances du bassin Athabasca montrent des signatures en ETR caractéristiques quelles que soient leur âge et leurs localisations. Des analyses similaires de la zone d'End Grid (bassin du Thelon) permettent de supposer des conditions et des âges de formations similaires aux gisements de type discordance. La teneur en ETR des uraninites magmatiques s'explique par la température élevée de leur incorporation. Les signatures des oxydes d'uranium des gisements de type filonien montrent un équilibrage entre les fluides minéralisateurs et certains minéraux porteurs d'ETR des roches encaissantes. Enfin, les différentes signatures en ETR des oxydes d'uranium des gisements de type Breccia pipe reflètent des fortes variations dans les conditions de dépôt dans ces gisements a priori génétiquement semblables / The ore deposits often display complex stages of formation leading to multiphase mineral crystallizations. The study of these minerals needs to use a sensitive and localized analytical method. Laser ablation coupled to ICP-MS is a good tool for in-situ measurements of low element concentrations (<10 ppm) at a small scale in minerals (around 10 ?m diameter). Two major objectives concerning the use of LAICP-MS have been carried out in this thesis. First part is focused on the determination of the best analytical conditions for rare earth element (REE) quantification with LA-ICP-MS in uranium oxides and associated minerals (carbonate, fluorite). This approach has been coupled to isotopic analysis using ionic microprobe. The second part is dedicated to the application of the methodology on 21 uranium ore bodies typical of four different types of deposits. The uranium oxides from unconformity-related uranium deposits (Athabasca Basin) show typical REE signature whatever their age and location. Data on End Grid U mineralization (Thelon basin) suggest similar conditions of formation and ages as in Athbasca unconformity related uranium deposits. High temperature during magmatic uraninite formation induced strong incorporation of REE in their structures. REE signatures of uranium oxides related to vein type deposits suggest a control of the host rocks. Finally, the different REE signatures obtained on uranium oxides from breccia pipe-related deposit show a strong variation in the conditions of formation in these supposed similar deposits

Cette étude présente les travaux menés sur trois grands groupes de minéraux argileux (kaolins, illite, sudoite (chlorite di-trioctaédrique)) caractéristiques des halos d'altération entourant les gisements d'uranium de type discordance, dans le but de révéler les paléocirculations d'uranium dans les bassins intracratoniques d'âge méso-Protérozoïque (1,2-1,6 Ga). Grâce à la Spectrométrie de Résonance Paramagnétique Electronique (RPE), nous avons pu mettre en évidence la persistance des défauts structuraux au sein des kaolins contemporains de la diagenèse du bassin, et démontrer l'existence inédite de défauts relativement stables au sein des illites et des sudoites contemporaines de la mise en place des gisements uranifères. Ainsi, le défaut principal de l'illite (centre Ai) et le défaut principal de la sudoite (centre As) se caractérisent par un signal anisotrope avec, respectivement, des composantes gt = 2,003 et g// = 2,051, et gt = 2,005 et g// = 2,051. Comme pour les kaolins (kaolinite/dickite), les défauts principaux de l'illite et de la sudoite sont orientés perpendiculairement au plan (ab), situés au niveau de la liaison Si-O tétraédrique. Cependant, leurs stabilités thermiques semblent différentes. L'observation d'échantillons issus de différentes zones (stériles, anomales ou minéralisées) du bassin de l'Athabasca (Canada) a permis d'identifier une évolution parallèle entre la concentration en défauts actuellement mesurée dans les différents minéraux argileux et la proximité de zones minéralisées. Ainsi, les argiles apparaissent comme des traceurs potentiels des zones où ont circulé les solutions riches en uranium.

Les granites peralumineux sont les acteurs principaux de la différentiation de la croûte continentale et représentent un enjeu sociétal important car ils sont associés à de nombreux gisements métallifères. Dans la chaîne hercynienne européenne, la majorité des gisements hydrothermaux d'uranium (filons ou épisyenites) sont associés à des leucogranites peralumineux d'âge tardi-carbonifère. Ainsi dans le Massif armoricain, 20000 t d'uranium (U) (~20% de la production historique française), ont été extraites des gisements associés aux leucogranites de Mortagne, Pontivy et Guérande. L'objectif de ce travail est de mieux comprendre le cycle de l'uranium dans la chaîne hercynienne armoricaine depuis la source des leucogranites, leur évolution et leur mise en place dans la croûte supérieure jusqu'à leur lessivage par des fluides, la formation des gisements puis leur exhumation en sub-surface. Dans ce but, des données pétro-géochimiques, géochronologiques et thermochronologiques ont été obtenues sur les leucogranites de Guérande, Pontivy et leurs gisements d'uranium associés. Les leucogranites de Guérande et de Pontivy se sont mis en place, respectivement, à ca. 310 Ma dans une zone de déformation extensive dans le domaine interne de la chaîne et ca. 315 Ma dans le domaine externe le long du cisaillement sud armoricain (CSA), une faille décrochante d'échelle lithosphérique. Les deux leucogranites sont issus d'un faible taux de fusion partielle de métasédiments détritiques et d'orthogneiss peralumineux, la fusion de ces derniers ayant vraisemblablement joué un rôle majeur dans la richesse en uranium des leucogranites. La fusion de la croûte continentale dans la zone interne de la chaîne a été induite par l'extension tardi-orogénique alors que la fusion de la croûte mais aussi du manteau dans la zone externe était probablement contrôlée par une déformation décrochante diffuse. La cristallisation d'oxydes d'uranium magmatiques dans les facies les plus évolués des leucogranites au moment de leur mise en place a été vraisemblablement rendue possible grâce à l'action combinée de la cristallisation fractionnée et d'une activité magmatique-hydrothermale diffuse. De ca. 300 Ma à 270 Ma, une activité tectonique fragile le long du CSA et des détachements a permis l'infiltration de fluides météoriques oxydants en profondeur induisant la mise en solution des oxydes d'uranium des leucogranites. Ensuite, les fluides ont précipité leur U dans des failles ou des fentes de tension à proximité du contact avec des lithologies sédimentaires avec un caractère réducteur variable. Les leucogranites étaient toujours en profondeur à des températures supérieures à 120°C au moment de la formation des gisements et leur exhumation en sub-surface n'est pas enregistrée avant le Trias ou le Jurassique. Ce modèle métallogénique n'est probablement pas exclusif au Massif armoricain car la période de formation des gisements d'U dans la région entre 300 et 270 Ma est la même que dans l'ensemble de la chaîne hercynienne européenne. / Peraluminous leucogranites are the principal actors for the differentiation of the continental crust and play an important economic role because they are commonly associated with significant metalliferous deposits. Most hydrothermal uranium (U) deposits (vein or episyenite types) from the European Hercynian belt are spatially associated with Carboniferous peraluminous leucogranites and in the French Armorican Massif (western part of the European Hercynian belt) 20000 t of U (~20 % of the French production) were extracted from the deposits associated with the Mortagne, Pontivy and Guérande leucogranites. The objective of this work is to improve our knowledge about the U cycle in the Armorican Hercynian Belt from the leucogranites sources, their evolution and emplacement in the upper crust to U leaching, deposit formation and leucogranites exhumation at the subsurface level. For that purpose, petro-geochemical, geochronological and thermochronological data were obtained on the Guérande and Pontivy leucogranites as well as their spatially associated U deposits. The Guérande leucogranite was emplaced ca. 310 Ma ago in an extensional deformation zone in the internal domain of the belt whereas the Pontivy leucogranite was emplaced ca. 315 Ma ago in the external domain along the South Armorican Shear Zone (SASZ), a lithospheric scale wrench fault. Both leucogranites were formed by a low degree of partial melting of detrital metasediments and peraluminous orthogneisses; the fusion of the latter probably played a major role in the generation of U rich leucogranites. Partial melting of the crust in the internal zone of the belt was triggered by late orogenic extension whereas partial melting of the crust but also the mantle in the external zone was likely controlled by pervasive wrenching. The crystallization of magmatic uranium oxides in the most evolved leucogranitic facies was induced by fractional crystallization and probably enhanced by magmatic-hydrothermal processes. From ca. 300 to 270 Ma, a fragile tectonic activity along detachments and the SASZ, allowed for the infiltration at depth of meteoric oxidizing fluids, able to dissolve magmatic uranium oxides in the leucogranites. These fluids have then precipitated their U in faults or tension gashes close to the contact with sediments having a variable reducing character. The leucogranites were at depth above 120°c during the formation of U deposits and the exhumation of these intrusions did not occur before the Trias or the Jurassic. The proposed metallogenic model is likely not exclusive to the Armorican Massif as the timing of U deposits formation in the region from ca. 300 to 270 Ma is similar to the main U mineralizing event in the whole European Hercynian belt.

Dans cette thèse, nous développons le modèle phénoménologique optimisé de lessivage chimique in situ (ISL) de l'uranium par l'injection d'acide sulfurique, en prenant en compte la précipitation des espèces non-solubles telles que le gypse, qui réduisent la récupération de l'uranium. Le modèle proposé décrit le transport de masse avec des réactions chimiques hétérogènes entre le liquide et les roches solides, qui mènent à la dissolution des oxydes d'uranium et à la récupération de l'uranium sous forme liquide. Ce modèle comprend à la fois des réactions utiles, qui décrivent la dissolution de divers types d'oxydes d'uranium, et les réactions néfastes qui conduisent à la précipitation des sédiments solides (gypse), dont les flocons couvrent la surface de canaux poreux et réduisent l'efficacité des réactions utiles. Parmi les résultats qualitatifs, nous avons révélé l'existence d'un taux critique de sédimentation de gypse, en dessous duquel la récupération ultime de l'uranium est complète. En revanche, elle tend à une valeur limite inférieure à 100% lorsque le taux de sédimentation est supérieur à la valeur critique. Ce taux de récupération limite dépend de divers paramètres du processus. La théorie et la méthodologie développées dans ce travail peuvent être facilement étendues et appliquées aux autres types de minerais qui sont récupérés par la méthode de lessivage in situ, et autres types de solvant / In the present thesis we develop the optimized phenomenological model of in-situ chemical leaching (ISL) of uranium by the injection of sulfuric acid, with special account for the precipitation of non-soluble species as gypsum, which reduces the uranium recovery. The suggested model describes the mass transport with heterogeneous chemical reactions between liquid and solid rocks, leading to dissolve uranium oxides and recover uranium in liquid form. It includes both useful reactions, describing the dissolution of various kinds of uranium oxides, and detrimental reactions, leading to the precipitation of solid sediments (gypsum), whose flakes cover the surface of porous channels and reduce the efficiency of useful reactions. Among the qualitative results we revealed the existence of a critical rate of gypsum sedimentation, below which the ultimate uranium recovery is complete. In contrast, it tends to a limit value lower than 100% when the sedimentation rate is higher than the critical value. This limit recovery depends on various parameters of the process. The theory and the methodology developed in this work can be easily extended and applied on other type of ores that are recovered by in-situ leaching method and other types of solvents