Les nuages sont essentiels dans le cycle de l'eau et dans le budget climatique mais certains aspects de leur formation sont encore incompris. La théorie de Köhler prédit que les surfactants devraient favoriser l'activation des particules en goutte de nuage alors que les modèles actuels les considèrent comme négligeables. Au début de ce travail de thèse, quelques études commençaient à démontrer le contraire mais des preuves du rôle de ces composés dans l'atmosphère étaient encore manquantes, d'où l'objectif de ce travail de thèse. Le développement d'une méthode pour déterminer la concentration en surfactants dans les aérosols a conduit aux premières courbes de tension de surface de surfactants atmosphériques dans des aérosols PM2.5 côtiers (Suède), et à l'identification du ratio C/CMC comme paramètre clé contrôlant l'efficacité des aérosols à former des nuages. Une seconde étude a révélé des corrélations fortes entre la présence de nuages et les propriétés intrinsèques des surfactants dans des aérosols PM1 boréaux (Finlande), démontrant pour la première fois le rôle des surfactants dans la formation des gouttes de nuage à partir d'observations directes dans l'atmosphère. Les résultats prédisent un nombre de noyaux de condensation en moyenne quatre fois plus important que lorsque les effets des surfactants étaient négligés, montrant l‘importance d'inclure l'effet des surfactants dans les modèles prédictifs. Cette importance a été confirmée en laboratoire par des expériences sur des gouttes individuelles microniques par l'augmentation de leur taille en présence de surfactants. Enfin, les observations à partir des différentes études indiquent une origine biologique des surfactants dans les aérosols atmosphériques / Clouds are essential components of the Earth’s hydrological system and climate but some aspects of their formation are still not completely understood. In particular, although Köhler theory predicts that surfactants should enhance cloud droplet activation, current models consider this role negligible. At the time of this PhD work, a few studies had started to demonstrate the contrary but atmospheric evidence for the role of these compounds was still missing and very little was known about their atmospheric concentrations, sources, and mechanism of action. The objective of this PhD work was to investigate these aspects. A method was developed to quantify surfactant concentrations in aerosols. Its application led to the first absolute atmospheric surfactants’ surface tension curves, in coastal PM2.5 aerosols in Sweden, and to the identification of the ratio C/CMC as the key parameter controlling the cloud-forming efficiency of aerosols. A second study revealed strong correlations between cloud occurrence and intrinsic surfactant properties in boreal PM1 aerosols in Finland, demonstrating for the first time the role of surfactants in cloud formation from direct atmospheric observations. The results predicted Cloud Condensation Nuclei numbers four times larger on average than when neglecting surfactant effects, showing the importance of including surfactant effects in cloud predictions models. The role of surfactants inferred from macroscopic measurements was confirmed by laboratory experiments on individual micron-sized droplets showing an increase of droplet growth in the presence of surfactants. Finally, observations from the different field studies indicated a biological origin for the surfactants present in atmospheric aerosols