Orientador: Celso Valentim Santilli / Banca: Leila Aparecida Chiavacci / Banca: Luiz Antonio Pessan / Resumo: Híbridos Siloxano-PPO obtidos pela síntese sol-gel foram utilizados como matrizes carreadoras do fármaco cloridrato de propranolol com interesse de se aumentar a disponibilidade do fármaco em meio aquoso. Foram preparados amostras contendo teores de 5 e 30% do fármaco. A eficiência na formação da rede híbrida foi confirmada por análises FTIR, RMN e SAXS. A cinética de liberação mostrou que ela ocorre de forma prolongada (superior a 1200 h) com regimes intermitentes de aceleração e desaceleração da taxa de liberação. Foram aplicados ajustes matemáticos a cada regime utilizando a equação de Korsmayer-Peppas que demonstraram que a saída do fármaco ocorre por diferentes mecanismos. Observou-se que o acesso da água na amostra durante a liberação não é homogêneo, mas sim gradual da superfície ao centro. Devido a esses fenômenos as caracterizações foram feitas em diferentes regiões da amostra (periferia e centro) e em diferentes períodos da liberação, visando acompanhar a difusão da água para o interior da amostra e a cinética de saída do fármaco. As análises estruturais de DRX e as térmicas por TGA e DSC mostraram que o fármaco é incorporado na matriz híbrida na forma solubilizada e na forma cristalina. As medias realizadas em função do tempo mostraram que a velocidade de saída do fármaco e de entrada da água na matriz híbrida é maior na superfície em relação ao volume, confirmando o acesso gradual da água. Essas análises indicam a correlação entre as fases crista... (Resumo completo, clicar acesso eletrônico abaixo) / Abstract: Siloxane-PPO hybrids obtained by sol-gel synthesis have been used as drug delivery systems for propranolol hydrochloride with the intent to increase the drug availability in the aqueous medium. Samples with 5% and 30% of drug have been prepared. The efficiency related to the formation of the hybrid network has been confirmed by means of FTIR, RMN and SAXS analyses. The drug delivery kinetics showed that it occurs in a prolonged form (more that 1200h) with increasing and decreasing intermediate release rates. The Korsmayer-Peppas equation has been used for each release rate with mathematical adjustments that displayed how the drug release occurred through different mechanisms. It has been observed that the water intake inside the sample during the drug release was not homogeneous but gradual, from the surface to the centre. Due to these phenomena, the characterizations have been carried out in different regions of the samples (exterior and interior) and at different drug delivery periods, aiming at accompanying the water diffusion to the sample centre and the drug release kinetics. The XRD structural analyses and the thermal analyses by means of TGA and DSC showed that the drug is incorporated in the hybrid matrix in a solubilized form and in a crystalline form. The tests done as function of time displayed that the drug release velocity and water intake inside the hybrid matrix is greater at the surface in relation to its volume, confirming the gradual access... (Complete abstract click electronic access below) / Mestre

Submitted by Maria Medeiros (maria.dilva1@ufcg.edu.br) on 2018-10-05T11:15:00Z No. of bitstreams: 1 CRISTIANE MIRANDA FURTADO - TESE (PPGEP) 2013.pdf: 8542186 bytes, checksum: dd770c02b3fb0777b254739165ed99da (MD5) / Made available in DSpace on 2018-10-05T11:15:00Z (GMT). No. of bitstreams: 1 CRISTIANE MIRANDA FURTADO - TESE (PPGEP) 2013.pdf: 8542186 bytes, checksum: dd770c02b3fb0777b254739165ed99da (MD5) Previous issue date: 2013-07-11 / CNPq / A utilização de nanopartículas inorgânicas contendo propriedades luminescentes (NPLs) tem recebido uma atenção especial devido a sua utilização para aplicações biológica, tais como marcadores ópticos in vitro e in vivo, em diagnósticos clínicos e como carreadores de fármacos. No entanto, para tais aplicações biotecnológicas as nanopartículas inorgânicas devem ser funcionalizadas com materiais orgânicos que forneçam grupos de ligações com o meio biológico tornando estas nanopartículas biocompatíveis. Neste sentido, este trabalho teve como objetivo sintetizar por reação de combustão o ZnAl1,95(Yb:Er)0,05O4, modificar a superfície com o agente silano 3- amonipropiltrimetoxisilano, e avaliar o efeito da funcionalização destas NPLs com quitosana e glutaraldeído, de forma a se obter um material híbrido que possa ser utilizado em aplicações biotecnológicas, como possíveis marcadores ópticos. As NPLs e o material híbrido foram caracterizados por difração de raio-X, distribuição granulométrica, espectroscopia na região do infravermelho com transformada de Fourrier, microscopia eletrônica de transmissão, microscopia eletrônica de varredura, tensão superficial, teste de solubilidade, análise termogravimétrica e análise térmica diferencial, espectroscopia de excitação e de emissão e citotoxicidade. Os resultados morfológicos demonstram que antes e após a funcionalização com quitosana e com glutaraldeído os tamanhos das partícula foram de 12, 13,2 e 12,8 nm, respectivamente. Bandas de absorção abaixo de 1000 cm-1, característica da estrutura em espinelio e bandas múltiplas em torno de 1100 cm-1 e 1040 cm-1 correspondente ao alongamento assimétrico Si-O, confirmaram a funcionalização das nanopartículas. Os resultados de luminescência indicam a presença das transições características dos íons Yb3+ e Er3+, com um aumento da luminescência observada quando a amostra foi funcionalizada com a quitosana. Pelo teste de citotoxicidade foi observado que as NPLs não funcionalizadas apresentam uma viabilidade celular de 50%, sendo este valor limitante para que se considere este material como não tóxico, contudo ao utilizar a quitosana como agente funcionalizante esta viabilidade celular aumentou para 72%, confirmando um considerável aumento na biocompatibilidade do material. Para o híbrido funcionalizado com glutaraldeído, observou-se que houve diminuição da viabilidade celular para 48%, tornando este material citotóxico. Dessa forma, para obtenção de um marcador óptico as NPLs funcionalizadas com quitosana são mais promissoras devido a sua característica luminescente mais pronunciada, além de que, não é considerado um material citotóxico, o que pode confirmar uma possível aplicação biotecnológica. / The use of inorganic nanoparticles containing luminescent properties (NPLs) has received a special attention because of their use for biological applications, such as optical markers in vitro and in vivo, in clinical diagnostics and as drug carriers. However, for such biotechnological applications inorganic nanoparticles must be functionalized with organic materials that provide groups of connections with the biological environment making these nanoparticles biocompatible. Therefore, this study aimed to synthesize the combustion reaction ZnAl1,95(Yb:Er)0,05O4, modify the surface with silane agent 3-amonipropyltrimethoxysilane, and to evaluate the functionalization effect of these NPLs with chitosan and glutaraldehyde, in order to obtain a hybrid material that can be used in biotechnological applications as possible optical markers. The NPLs and hybrid materials were characterized by X-ray diffraction, particle size distribution, spectroscopy in infrared zone with Fourier transform, transmission electron microscopy, scanning electron microscopy, surface tension, solubility test, thermogravimetric analysis and differential thermal analysis, excitation and emission spectroscopy and cytotoxicity. Morphology results show that before and after functionalization with chitosan and glutaraldehyde particle sizes were of 12.0, 13.2 and 12.8 nm, respectively. Absorption bands below 1000 cm-1, characteristic of the spinel structure and multiple bands around 1100 cm-1 and 1040 cm-1 corresponding to the asymmetric stretching Si-O confirmed the functionalization of the nanoparticles. The luminescence results demonstrate the presence of transitions characteristic of the ions Er3+ and Yb3+, with an increase of luminescence observed when the sample was functionalized with chitosan. By the cytotoxicity test it was observed that the non functionalized NPLs have a cell viability of 50% and this is limiting value to considerate that material as non toxic, but when using chitosan as the functionalizing agent that cell viability increased to 72%, confirming a considerable increase in biocompatibility of the material. For hybrid functionalized with glutaraldehyde, it is observed that there was a decreased cell viability to 48%, which makes this material cytotoxic. Thus, for an optical marker obtaining the NPLs functionalized with chitosan are more promising because of its luminescence characteristic more pronounced, and is not considered a cytotoxic material which can confirm a possible biotechnological application.

Orientador: Sidney José Lima Ribeiro / Resumo: Este trabalho descreve o desenvolvimento de membranas de cellulose bacterianas (BCM), econômicas e ecologicamente amigáveis com propriedades funcionais. Nanopartículas de sílica esféricas com tamanho de partícula de cerca de 51 ± 4 nm, obtidas pelo método sol-gel e nanopartículas de sílica com tamanho de partículas heterogêneo, extraídas da casca de arroz, foram preparadas e funcionalizadas pelas metodologias in situ e post-grafting, respectivamente, com alcoxisilanos com propriedades easy-cleaning e curcuma. Nanocompósito de anatase SiO2@TiO2 preparado pelo método sol-gel, também foi desenvolvido. Posteriormente, estes nanomateriais funcionais e os organosilanos 1,4 – bis(trietoxissilil)benzeno (BTEB), Bis(trietoxisililpropil)disulfeto (BTPD) and 1,2-Bis(trietoxissilil)etano (BTSE), foram imobilizados com sucesso na BCM, segundo as metodologias in situ e post-grafting. Na BCM funcionalizada com os organosilanos BTEB, BTPD e BTSE, nanopartículas de sílica esféricas com estrutura porosa e distribuição de tamanho de partícula heterogêneo, foram formados nas fibras de celulose. A repelência da BCM funcionalizado com nanopartículas de sílica contendo propriedades de limpeza facilmente melhorada notavelmente. BCM apresenta fobicidade à água, tolueno, cicloexano e solução de suor artificial. Especificamente, a BCM funcionalizada com a amostra SiO2@F13TES segundo as metodologias in situ e post-grafting, apresentam uma superfície quase superhidrofóbica (> 150°). As medições de decomp... (Resumo completo, clicar acesso eletrônico abaixo) / Abstract: This work reports the development of economic and environmentally friendly Bacterial Cellulose Membrane (BCM) with functional properties. The spherical mesoporous silica nanoparticles with average particle size around 51 ± 4 nm, obtained by sol-gel method and spherical silica nanoparticles with heterogeneous particles size distribution (20-40 nm) obtained through agro-industrial waste were prepared and functionalized by in situ and post-grafting methodology, respectively, with alkoxysilanes with easy-cleaning properties and natural dye obtained through natural extracts, namely curcuma. Anatase TiO2@SiO2 spherical nanocomposites prepared by the sol-gel method, have also been developed. Subsequently, these functional nanomaterials and the organosilanes 1,4 – bis(triethoxysilyl)benzene (BTEB), Bis(triethoxysilylpropyl)disulfide (BTPD) and 1,2-Bis(triethoxysilyl)ethane (BTSE), were successfully incorporated into BCM, by in situ and post-grafting methodologies. In the BCM functionalized with BTEB, BTPD and BTSE, spherical silica nanoparticles with porous structure and heterogeneous particle size, were formed on the cellulose fibers. The surface repellency of the functionalized BCM with silica nanoparticles containing easy-cleaning properties was remarkably enhanced. This BCM displaying phobicity to water, toluene, cyclohexane and artificial sweat. Specifically, the BCM functionalized by in situ and post-grafting with SiO2@F13TES, displayed a surface almost superhydrophobic (> 150°... (Complete abstract click electronic access below) / Doutor