A indústria produtora de estanho e chumbo metálicos localizada em Pirapora do Bom Jesus, estado de São Paulo é responsável pela produção anual de cerca de 7000 toneladas de estanho e 350 toneladas de chumbo. A matéria prima utilizada nesse processamento é a cassiterita a qual apresenta em sua composição concentrações de radionuclídeos naturais de urânio e tório de 660 kBq kg-1 e 450 kBq kg-1 respectivamente. O processamento metalúrgico de redução e refino permite que esses radioanuclídeos fiquem concentrados principalmente no material particulado gerado pelas chaminés e pela dispersão da escória gerada que é estocada a céu aberto. A quantidade dessa escória rejeito atualmente estocada é estimada em 600000 toneladas. Esse trabalho pretende estudar o impacto radiológico ambiental da operação desse processamento e estabelecer seu Programa de Monitoramento Radiológico Ambiental (PMRA). Visando à realização desse trabalho, os contaminantes radioativos foram determinados na matéria prima, produtos, subprodutos, resíduo, lagoas e sistemas de exaustão. Na matéria prima os radionuclídeos provenientes da série de decaimento do urânio e do tório, apresentam-se praticamente em equilíbrio; durante o processamento esse equilíbrio é quebrado e os radionuclídeos migram de acordo com suas propriedades químicas. Concentrações de 31 kBq kg-1 para 238U, 69 kBq kg-1 para 226Ra, 2.5 kBq kg-1 para 210Pb, 130 kBq kg-1 para 232Th e 120 kBq kg-1 para 228Ra foram obtidas para escória rejeito. O impacto radiológico ambiental foi estabelecido pelo monitoramento dos radionuclídeos nos compartimentos críticos os quais podem causar doses de exposições ao público. Se a pilha de escória rejeito for considerada, os caminhos críticos são a exposição interna devido à inalação da poeira e a ingestão de água, decorrentes da re-suspensão e dispersão da pilha e da contaminação do lençol freático, respectivamente. Exposições externas se devem à imersão na nuvem radioativa e aos solos contaminados. Para a emissão de efluentes gasosos e materiais particulados das chaminés, os caminhos críticos são a exposição interna oriunda da inalação do radônio e exposição externa devido à imersão na nuvem radioativa e ao solo contaminado. As matrizes ambientais críticas definidas foram: águas subterrâneas, solo e ar, e os radionuclídeos U, Th, 226Ra, 228Ra e 210Pb. / The tin and lead industry located in Pirapora do Bom Jesus in the state of São Paulo, Brazil, is responsible for the production of about 7000 ton year-1 of tin and 350 ton year-1 of lead. The raw material used in this facility is cassiterite, which presents in its composition concentrations of natural radionuclides from the uranium and thorium series up to 660 kBq kg-1 and 450 kBq kg-1, respectively. The smelting and refining processes may lead to concentrations of these radionuclides, mainly in the precipitated dust and in slag. In the operational process, intermediate refining and final slag are obtained and are stored in piles in open air. It is estimated that the amount of waste stored is about 600000 ton. This work aims to study the environmental radiological impact of the operation of this facility and to establish its Environmental Radiological Monitoring Program. In order to accomplish this task the content of radioactivity was determined in the raw material, products, byproducts, residue, deposition pond and exhausting systems. Although in the raw material the radionuclides from the uranium and thorium series are almost in equilibrium, during the processing this equilibrium is disrupted and the radionuclides migrate according to their chemical properties. Concentrations up to 31 kBq kg-1 for 238U, 69 kBq kg-1 for 226Ra, 2.5 kBq kg-1 for 210Pb, 130 kBq kg-1 for 232Th and 120 kBq kg-1 for 228Ra were obtained in the slag. The environmental radiological impact was established by measuring the radionuclides in the critical compartments that is the ones that may cause exposure to the public. If the residue pile is considered, the critical pathways are the internal exposition from the dust inhalation and the water ingestion, due to re suspension and dispersion of the pile dust and groundwater contamination, respectively; and external exposure due to immersion in the radioactive cloud and soil contamination. For the emission of gaseous and particulate effluents from the chimneys, the critical pathways are the internal exposition from the radon inhalation and external exposure due to immersion in the radioactive cloud and due to soil contamination. The environmental matrices defined as critical were: ground water, soil and air; and the critical radionuclides were U, Th, 226Ra, 228Ra and 210Pb.

A indústria produtora de estanho e chumbo metálicos localizada em Pirapora do Bom Jesus, estado de São Paulo é responsável pela produção anual de cerca de 7000 toneladas de estanho e 350 toneladas de chumbo. A matéria prima utilizada nesse processamento é a cassiterita a qual apresenta em sua composição concentrações de radionuclídeos naturais de urânio e tório de 660 kBq kg-1 e 450 kBq kg-1 respectivamente. O processamento metalúrgico de redução e refino permite que esses radioanuclídeos fiquem concentrados principalmente no material particulado gerado pelas chaminés e pela dispersão da escória gerada que é estocada a céu aberto. A quantidade dessa escória rejeito atualmente estocada é estimada em 600000 toneladas. Esse trabalho pretende estudar o impacto radiológico ambiental da operação desse processamento e estabelecer seu Programa de Monitoramento Radiológico Ambiental (PMRA). Visando à realização desse trabalho, os contaminantes radioativos foram determinados na matéria prima, produtos, subprodutos, resíduo, lagoas e sistemas de exaustão. Na matéria prima os radionuclídeos provenientes da série de decaimento do urânio e do tório, apresentam-se praticamente em equilíbrio; durante o processamento esse equilíbrio é quebrado e os radionuclídeos migram de acordo com suas propriedades químicas. Concentrações de 31 kBq kg-1 para 238U, 69 kBq kg-1 para 226Ra, 2.5 kBq kg-1 para 210Pb, 130 kBq kg-1 para 232Th e 120 kBq kg-1 para 228Ra foram obtidas para escória rejeito. O impacto radiológico ambiental foi estabelecido pelo monitoramento dos radionuclídeos nos compartimentos críticos os quais podem causar doses de exposições ao público. Se a pilha de escória rejeito for considerada, os caminhos críticos são a exposição interna devido à inalação da poeira e a ingestão de água, decorrentes da re-suspensão e dispersão da pilha e da contaminação do lençol freático, respectivamente. Exposições externas se devem à imersão na nuvem radioativa e aos solos contaminados. Para a emissão de efluentes gasosos e materiais particulados das chaminés, os caminhos críticos são a exposição interna oriunda da inalação do radônio e exposição externa devido à imersão na nuvem radioativa e ao solo contaminado. As matrizes ambientais críticas definidas foram: águas subterrâneas, solo e ar, e os radionuclídeos U, Th, 226Ra, 228Ra e 210Pb. / The tin and lead industry located in Pirapora do Bom Jesus in the state of São Paulo, Brazil, is responsible for the production of about 7000 ton year-1 of tin and 350 ton year-1 of lead. The raw material used in this facility is cassiterite, which presents in its composition concentrations of natural radionuclides from the uranium and thorium series up to 660 kBq kg-1 and 450 kBq kg-1, respectively. The smelting and refining processes may lead to concentrations of these radionuclides, mainly in the precipitated dust and in slag. In the operational process, intermediate refining and final slag are obtained and are stored in piles in open air. It is estimated that the amount of waste stored is about 600000 ton. This work aims to study the environmental radiological impact of the operation of this facility and to establish its Environmental Radiological Monitoring Program. In order to accomplish this task the content of radioactivity was determined in the raw material, products, byproducts, residue, deposition pond and exhausting systems. Although in the raw material the radionuclides from the uranium and thorium series are almost in equilibrium, during the processing this equilibrium is disrupted and the radionuclides migrate according to their chemical properties. Concentrations up to 31 kBq kg-1 for 238U, 69 kBq kg-1 for 226Ra, 2.5 kBq kg-1 for 210Pb, 130 kBq kg-1 for 232Th and 120 kBq kg-1 for 228Ra were obtained in the slag. The environmental radiological impact was established by measuring the radionuclides in the critical compartments that is the ones that may cause exposure to the public. If the residue pile is considered, the critical pathways are the internal exposition from the dust inhalation and the water ingestion, due to re suspension and dispersion of the pile dust and groundwater contamination, respectively; and external exposure due to immersion in the radioactive cloud and soil contamination. For the emission of gaseous and particulate effluents from the chimneys, the critical pathways are the internal exposition from the radon inhalation and external exposure due to immersion in the radioactive cloud and due to soil contamination. The environmental matrices defined as critical were: ground water, soil and air; and the critical radionuclides were U, Th, 226Ra, 228Ra and 210Pb.

Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior - CAPES / The frequent incorporation of radionuclides through ingestion of water and/or food is able to raise the levels of radiation within the body above the tolerable limit. Thus, foods grown on high radioactive background soils, such as in the vicinity of uranium mines, may be potential risk agents. The consumption of these products has the possibility to induce damages that, when accumulated, may evolve into carcinogenesis. In this work, we sought to evaluate the potential of low concentrations of radionuclides to promote radio-induced mutations. Emphasis was placed on the radionuclides 238U, 232Th and 40K, since these species contribute most to the increase of the levels of exposure to natural radioactivity. For the first time, plant bioindicators exposed to different concentrations of sterile uranium (0,25 g, 0,50 g, 0,75 g, and 1,00 g) were used. Seeds of lettuce (Lactuca sativa) and seeds of onion (Allium cepa) were used, cultivated in Petri dish for 3 and 7 days, respectively, in the presence of sterile uranium. This is the intrinsic time for germination for each of these plants and consequently, the period which its cells were exposed to the background radioactive while its tissues (roots) developed. Onion cells are considered as a universal bioindicator since they report a concordance of 71% to 91.5% with the tests performed with mammalian cells, besides maintaining a good agreement with the observed effects in human peripheral blood cells. The activities of the investigated radionuclides were obtained by means of high resolution gamma spectrometry, the 40K being the only one that was directly estimated. Since the 238U and 232Th are pure alpha emitters, their activities were indirectly obtained by emitting gamma radiation members of their series. Because it is a rock, it is possible to consider that these radionuclides are immobilized in the geological time scale of the sample. Thus, when establishing the condition of radioactive equilibrium, it was considered that the activities of the daughters were those of the respective progenitors of the series. Fourier Transform Infrared Spectroscopy analyzes were performed on the roots of both bioindicators to detect structural changes/degradations due to exposure to ionizing radiation or a possible incorporation of radionuclides. Cell damages were evaluated by means of the micronucleus test, a technique recommended by IAEA for the evaluation of radioinduced mutation. The results indicated activity values compatible with those from regions with low levels of background radioactivity. However, for both bioindicators, an incidence of damage greater than the limit recommended by the IAEA was observed. Infrared spectra do not indicate incorporation of uranium or some other element by plants. It has been demonstrated that it is possible to verify the effect of low concentrations of radionuclides in inducing damages to the cells of these species, making possible the use of these plants as bioindicators for the analysis of radiation effects. This study concludes that even at low concentrations, frequent exposure to investigated radionuclides may trigger local damage, whose carcinogenic potential may be associated mainly with the high LET of the alpha radiation emitters. / A incorporação frequente de radionuclídeos através de ingestão de água e/ou alimentos é capaz de elevar os níveis de radiação dentro do corpo acima do limite tolerável. Assim, alimentos cultivados em solos de alto background radioativo, como por exemplo, no entorno de minas de urânio, podem ser potenciais agentes de risco. O consumo desses produtos tem a possibilidade de induzir danos que, quando acumulados, podem evoluir para uma carcinogênese. Neste trabalho, buscou-se avaliar o potencial de baixas concentrações de radionuclídeos promoverem mutações radioinduzidas. Foi dado ênfase aos radionuclídeos 238U, 232Th e 40K, pois essas espécies são as que mais contribuem para o aumento dos níveis de exposição à radioatividade natural. Pela primeira vez foram utilizados bioindicadores vegetais expostos à diferentes concentrações de estéril de urânio (0,25 g, 0,50 g, 0,75 g e 1,00 g). Foram usadas sementes de alface (Lactuca sativa) e sementes de cebola (Allium cepa), cultivadas em placa de Petri por 3 e 7 dias, respectivamente, na presença de estéril de urânio. Esse é o tempo intrínseco para germinação de cada uma dessas plantas e consequentemente, o período em que as suas células ficaram expostas ao background radioativo, enquanto os seus tecidos (raízes) se desenvolviam. As células de cebola são consideradas como um bioindicador universal pois reportam uma concordância de 71% a 91,5% com os testes realizados com células de mamíferos, além de conservarem uma boa concordância com os efeitos observados em células de sangue periférico humano. As atividades dos radionuclídeos investigados foram obtidas por meio de espectrometria gama de alta resolução, sendo a do 40K a única que foi estimada diretamente. Como o 238U e o 232Th são emissores alfa puros, as suas atividades foram obtidas indiretamente por meio de membros emissores de radiação gama de suas séries. Por se tratar de uma rocha, é possível fazer a consideração de que esses radionuclídeos estão imobilizados na escala geológica de tempo da amostra. Assim, ao estabelecer a condição de equilíbrio radioativo, as atividades dos filhos foram consideradas como sendo a dos respectivos progenitores das séries. Análises por Espectroscopia no Infravermelho com Transformada de Fourier foram feitas nas raízes de ambos os bioindicadores para detectar alterações/ degradações estruturais decorrentes da exposição à radiação ionizante e/ou de uma possível incorporação de radionuclídeos. Os danos celulares foram investigados por meio do teste de micronúcleo, técnica recomendada pela IAEA para avaliar mutação radioinduzida. Os resultados indicaram valores de atividades compatíveis com àqueles de regiões de baixos níveis de radioatividade de fundo. No entanto, para ambos os bioindicadores observou-se uma incidência de danos superior ao limite recomendado pela IAEA. Os espectros de infravermelho não indicam incorporação de urânio ou de algum outro elemento pelas plantas. Demonstrou-se que é possível verificar o efeito de baixas concentrações de radionuclídeos em induzir danos às células dessas espécies, possibilitando o uso dessas plantas como bioindicadores para análise de efeitos da radiação. Este estudo conclui que mesmo para baixas concentrações, a exposição frequente aos radionuclídeos investigados pode desencadear danos locais, cujo potencial carcinogênico pode estar associado principalmente a alta LET dos emissores de radiação alfa. / São Cristóvão, SE

Este trabalho teve como objetivo avaliar o impacto radiológico atmosférico da Unidade de Concentrado de Urânio URA, Caetité, BA, através da modelagem da dispersão de radionuclídeos e a estimativa da dose efetiva anual (em mSv.ano-1). Para tal, utilizou-se o programa MILDOS-AREA que foi desenvolvido pelo Argonne National Laboratory (ANL) em conjunto com a U.S. Nuclear Regulatory Commission (USNRC), para avaliar impacto radiológico ambiental atmosférico nas instalações de mineração e beneficiamento de urânio. O incremento de dose efetiva anual para três grupos críticos hipotéticos e oito grupos populacionais reais foi estimado com base na medida de fluxos de radônio e na estimativa das concentrações de radionuclídeos em particulados no ar dos principais termos fontes da URA (cava da mina, depósito de estéril e britador). Paralelamente, as medidas de concentração de radônio e taxa de kerma no ar, reportadas nos relatórios dos programas de monitoração ambiental pré-operacional (PMAPO) e operacional (PMAO) da URA, foram avaliadas. Os valores de dose efetiva anual estimados para os grupos críticos hipotéticos variaram de 1,78E-02 a 2,10E-02 mSv.ano-1, enquanto que para os grupos populacionais, variaram de 7,49E-05 a 1,56E-02 mSv.ano-1. A maior contribuição para o incremento da dose foi devida a inalação do radônio, sendo responsável por quase a totalidade da dose efetiva anual estimada. A média da concentração de atividade de radônio no entorno da URA foi 137,21 Bq m-3 e não sendo observada diferenças significativas entre as concentrações de radônio reportadas nos programas de monitoramento ambiental pré-operacional (valores de background) e operacional. Os valores médios de taxa de kerma no ar no entorno da URA foram de 0,136 μGy h-1. No entanto, em todos os pontos de monitoramento, os valores reportados no programa operacional foram inferiores aos valores reportados no programa pré-operacional (background), o que sugere problemas de medidas ou de coleta de dados durante a realização deste programa. O operador da URA utilizou para avaliação de impacto radiológico atmosférico, resultados apresentados em seus relatórios finais de análise de segurança (RFAS), um modelo próprio de simulação de dispersão, denominado Impacto Ambiental Radiológico (IAR7). Uma comparação entre o MILDOS-AREA e o IAR7, utilizando os mesmos parâmetros de entrada reportados no RFAS sugere que o IAR7 subestimou as concentrações de radônio no ar para os grupos críticos hipotéticos. Os resultados de simulação com o MILDOS-AREA mostram que as doses efetivas estimadas para os grupos críticos hipotéticos são inferiores a 0,3 mSv.ano-1 que é a restrição de dose estabelecida pela Comissão Nacional de Energia Nuclear. Recomenda-se que o código MILDOS-AREA seja utilizado no Brasil, para fins de licenciamento e controle, tendo em vista que o mesmo é um código validado e já utilizado em outros países para avaliar impacto radiológico ambiental atmosférico em instalações de mineração e beneficiamento de urânio / This work aimed to evaluate the atmospheric radiological impact of the Uranium Concentration Unit - URA, Caetité, BA, by modeling the dispersion of radionuclides and estimating the annual effective dose (in mSv.year-1). For this purpose, we used the MILDOS-AREA program that was developed by Argonne National Laboratory (ANL) jointly with the US Nuclear Regulatory Commission (USNRC) specifically to evaluate the atmospheric radiological impact of uranium mining and processing facilities. Taking into account estimative of particulate radionuclide concentration and radon flux measurements performed in the main source-terms of URA (open pit, heap leaching and tailing deposit), we estimated the increase of annual effective dose for three hypothetical critical groups and eight population groups. In addition, we evaluated results of radon activity concentration and kerma rate concentration in air reported in the pre-operational environmental monitoring program (PMAPO) and in the operational environmental monitoring programs (PMAO) from URA. The estimated annual effective dose to the hypothetical critical groups ranged from 1,78E-02 a 2,10E-02 mSv.year-1. For real populations, effective doses ranged from 7,49E-05 to 1,56E-02 mSv.year-1. The largest contribution to the total dose was due to inhalation of radon, accounting for almost the entire estimated annual effective dose. The average radon activity concentration in the vicinity of the URA was 137.21 Bq m-3 and there was no apparent difference between the radon concentrations reported in the pre-operational environmental monitoring program (background values) and post-operational. The average values of kerma rate in air surrounding the URA were 0.136 μGy h-1. However, for all the monitoring points, the values reported in operational environmental monitoring program were lower than the values reported in pre-operational environmental monitoring program (background), suggesting measurements or data collection problems during the pre-operational program. The miner industry used in their final report of safety analysis (RFAS), a proper dispersion model simulation, called Environmental Impact Radiological (IAR7). A comparison between the MILDOS-AREA and the IAR7 using the same input parameters in IAR7 suggested that IAR7 underestimated the radon concentrations in the air to the hypothetical critical groups. In conclusion, MILDOS-AREA simulation showed that the estimated effective doses for the hypothetical critical groups are less than 0.3 mSv.year-1, which is the operational dose limit to the public established by the National Nuclear Energy Commission. It is recommended that the MILDOS-AREA code should be used in Brazil, considering that it is a validated code and already used in other countries to assess atmospheric radiological impact on mining and uranium processing facilities

Este trabalho teve como objetivo avaliar o impacto radiológico atmosférico da Unidade de Concentrado de Urânio URA, Caetité, BA, através da modelagem da dispersão de radionuclídeos e a estimativa da dose efetiva anual (em mSv.ano-1). Para tal, utilizou-se o programa MILDOS-AREA que foi desenvolvido pelo Argonne National Laboratory (ANL) em conjunto com a U.S. Nuclear Regulatory Commission (USNRC), para avaliar impacto radiológico ambiental atmosférico nas instalações de mineração e beneficiamento de urânio. O incremento de dose efetiva anual para três grupos críticos hipotéticos e oito grupos populacionais reais foi estimado com base na medida de fluxos de radônio e na estimativa das concentrações de radionuclídeos em particulados no ar dos principais termos fontes da URA (cava da mina, depósito de estéril e britador). Paralelamente, as medidas de concentração de radônio e taxa de kerma no ar, reportadas nos relatórios dos programas de monitoração ambiental pré-operacional (PMAPO) e operacional (PMAO) da URA, foram avaliadas. Os valores de dose efetiva anual estimados para os grupos críticos hipotéticos variaram de 1,78E-02 a 2,10E-02 mSv.ano-1, enquanto que para os grupos populacionais, variaram de 7,49E-05 a 1,56E-02 mSv.ano-1. A maior contribuição para o incremento da dose foi devida a inalação do radônio, sendo responsável por quase a totalidade da dose efetiva anual estimada. A média da concentração de atividade de radônio no entorno da URA foi 137,21 Bq m-3 e não sendo observada diferenças significativas entre as concentrações de radônio reportadas nos programas de monitoramento ambiental pré-operacional (valores de background) e operacional. Os valores médios de taxa de kerma no ar no entorno da URA foram de 0,136 μGy h-1. No entanto, em todos os pontos de monitoramento, os valores reportados no programa operacional foram inferiores aos valores reportados no programa pré-operacional (background), o que sugere problemas de medidas ou de coleta de dados durante a realização deste programa. O operador da URA utilizou para avaliação de impacto radiológico atmosférico, resultados apresentados em seus relatórios finais de análise de segurança (RFAS), um modelo próprio de simulação de dispersão, denominado Impacto Ambiental Radiológico (IAR7). Uma comparação entre o MILDOS-AREA e o IAR7, utilizando os mesmos parâmetros de entrada reportados no RFAS sugere que o IAR7 subestimou as concentrações de radônio no ar para os grupos críticos hipotéticos. Os resultados de simulação com o MILDOS-AREA mostram que as doses efetivas estimadas para os grupos críticos hipotéticos são inferiores a 0,3 mSv.ano-1 que é a restrição de dose estabelecida pela Comissão Nacional de Energia Nuclear. Recomenda-se que o código MILDOS-AREA seja utilizado no Brasil, para fins de licenciamento e controle, tendo em vista que o mesmo é um código validado e já utilizado em outros países para avaliar impacto radiológico ambiental atmosférico em instalações de mineração e beneficiamento de urânio / This work aimed to evaluate the atmospheric radiological impact of the Uranium Concentration Unit - URA, Caetité, BA, by modeling the dispersion of radionuclides and estimating the annual effective dose (in mSv.year-1). For this purpose, we used the MILDOS-AREA program that was developed by Argonne National Laboratory (ANL) jointly with the US Nuclear Regulatory Commission (USNRC) specifically to evaluate the atmospheric radiological impact of uranium mining and processing facilities. Taking into account estimative of particulate radionuclide concentration and radon flux measurements performed in the main source-terms of URA (open pit, heap leaching and tailing deposit), we estimated the increase of annual effective dose for three hypothetical critical groups and eight population groups. In addition, we evaluated results of radon activity concentration and kerma rate concentration in air reported in the pre-operational environmental monitoring program (PMAPO) and in the operational environmental monitoring programs (PMAO) from URA. The estimated annual effective dose to the hypothetical critical groups ranged from 1,78E-02 a 2,10E-02 mSv.year-1. For real populations, effective doses ranged from 7,49E-05 to 1,56E-02 mSv.year-1. The largest contribution to the total dose was due to inhalation of radon, accounting for almost the entire estimated annual effective dose. The average radon activity concentration in the vicinity of the URA was 137.21 Bq m-3 and there was no apparent difference between the radon concentrations reported in the pre-operational environmental monitoring program (background values) and post-operational. The average values of kerma rate in air surrounding the URA were 0.136 μGy h-1. However, for all the monitoring points, the values reported in operational environmental monitoring program were lower than the values reported in pre-operational environmental monitoring program (background), suggesting measurements or data collection problems during the pre-operational program. The miner industry used in their final report of safety analysis (RFAS), a proper dispersion model simulation, called Environmental Impact Radiological (IAR7). A comparison between the MILDOS-AREA and the IAR7 using the same input parameters in IAR7 suggested that IAR7 underestimated the radon concentrations in the air to the hypothetical critical groups. In conclusion, MILDOS-AREA simulation showed that the estimated effective doses for the hypothetical critical groups are less than 0.3 mSv.year-1, which is the operational dose limit to the public established by the National Nuclear Energy Commission. It is recommended that the MILDOS-AREA code should be used in Brazil, considering that it is a validated code and already used in other countries to assess atmospheric radiological impact on mining and uranium processing facilities