La génération efficace de sources attosecondes requiert l'utilisation de lasers femtosecondes dont les impulsions doivent pouvoir être contrôlées et manipulées afin d'obtenir le meilleur flux possible. L'amplification paramétrique optique (OPA) et la compression des impulsions, à travers une fibre creuse, une cellule de gaz ou des lames de verre minces, sont parmi les moyens le permettant. Ainsi, un étage d'amplification suivant un OPA commercial a été mis en place, permettant de fournir 1.5 mJ à 1.4 µm. Il a aussi été possible de mettre en opération deux solutions simples et peu coûteuses pour comprimer à moins de 20 fs des impulsions de 4.2 mJ dans une cellule d'argon, avec une efficacité de 52% et des impulsions de 0.6 mJ dans une série de lames minces de borosilicate avec une efficacité de 80%. Dans un deuxième temps, une nouvelle technique d'élargissement spectral dans une fibre creuse (HCF) a été développée. Basée sur l'effet Raman dans des gaz moléculaires, elle est particulièrement adaptée aux sources laser ytterbium de haute puissance, permettant une compression à moins de deux cycles optiques, tout en offrant un décalage dans l'infrarouge. Avec une efficacité de transmission de 50% et une efficacité de conversion de photons près de 80%, tout en ne nécessitant pas de miroirs chirpés, elle permet de proposer dans un montage compact et accessible, une solution offrant des perspectives particulièrement intéressantes, autant pour l'accroissement du flux des sources XUV lors de la génération d'harmoniques d'ordres élevés que pour les applications spectroscopiques en chimie et biologie.

In order to generate high harmonics (multi-keV regime) from which a coherent X-ray source can be made, ultrashort mid-infrared laser pulses are necessary. This document presents the basics of the generation of IR pulses using Nd:YAG and Ti:Sapphire systems currently in use in Prof. Bernd Witzel’s laboratory. A first section explains the process by which the original pump laser (Nd:YAG, 1064 nm, 10 ns) is converted into a secondary pump at 2 µm, which is a mandatory step in order to interact with the amplifying medium due to the molecular structure of CO2. This conversion is realized by using an optical parametric oscillator (OPO) and an optical parametric amplifier (OPA). More precisely, the selection of the non-linear medium to use for the OPO and OPA (KTP) is explained. In addition, which mirrors are best-suited for the OPO and the relevant non-linear physical equations (amplitude-coupled equations) are described. Next, a second section aims to expose the theory that makes it possible to use a 2 µm nanosecond pump to amplify the 10 µm, femtosecond radiation derived from a femtosecond Ti:Sapphire laser. The limits and conditions for this process are explained; in short, we find that the CO2 gas pressure must reach 40 atm. In order to do so, an aluminum gas cell with two thick ZnSe windows must be used. Finally, the last part of this thesis describes and explains the design of the aforementioned CO2 cell necessary to the amplifying process. The optimal length of the cell, its geometry and its windows (made from ZnSe, with a 5.1 mm thickness) are the subject of a detailed analysis

Reproduction de : Thèse de doctorat : Microondes et microtechnologies : Lille 1 : 2005. / N° d'ordre (Lille 1) : 3707. Titre provenant de la page de titre du document numérisé. Bibliogr. p. 151-157.

Reproduction de : Thèse doctorat : Environnement et matériaux : Pau : 2009. / Titre provenant de l'écran titre.

Nous explorons dans ce travail les possibilités, les enjeux et les défis associés à l'amplification d'impulsions brèves provenant d'une source laser dans des fibres optiques en régime de dispersion anomale à la longueur d'onde de 1550 nm. Notre analyse des résultats obtenus en laboratoire lors du développement de la chaîne d'amplification est supportée par le biais de simulations numériques permettant une meilleure identification des mécanismes intervenant dans la dynamique. Ces principaux effets sont la dispersion d'ordre deux, la dispersion d'ordre trois, l'automodulation de phase et la diffusion Raman. Nous avons pu déterminer que l'action conjointe de ces mécanismes pouvait entraîner des régimes de filamentation temporelle limitant l'amplification. La chaîne d'amplification que nous avons développée est basée sur le principe d'amplification d'impulsions glissées en fréquence dans des fibres optiques (FCPA). Une attention particulière a été portée à l'optimisation et à la complémentarité des sous-éléments formant cette chaîne. Nous avons été en mesure d'obtenir après amplification un gain de 100 en puissance crête. Les impulsions ont des durées inférieures à 320 fs et des énergies de l'ordre de 300 nJ. La cadence d'émission de ces impulsions est ajustable entre 1 et 2 MHz. Ce sont, à notre connaissance, les impulsions les plus courtes à avoir été produites à ce niveau de puissance avec un système laser à fibres dopées à Terbium.

Dans cette thèse, nous présentons les résultats de nos recherches sur la génération paramétrique durant la filamentation d'impulsions laser ultrabrèves et intenses dans un milieu optique. Plusieurs applications potentielles à la génération paramétrique durant la filamentation furent considérées, allant de la télédétection de polluants atmosphériques à l'écritude de nanostructures dans les verres. Cependant, les mécanismes physiques impliqués lors de la génération paramétrique durant la filamentation sont complexes puisqu'une multitude d'interactions non-linéaires ont lieu simultanément. Du point de vue des applications, il est important d'avoir une bonne compréhension des mécanismes physiques de la génération paramétrique durant la filamentation. La ligne directrice de la thèse est d'approfondir et de mettre à jour certains aspects fondamentaux de la génération du troisième harmonique durant la filamentation. Ces études ont été réalisées à partir de montages expérimentaux avec un faisceau laser femtoseconde et de simulations numériques basées sur des modèles théoriques de propagation non-linéaire. Dans nos travaux, nous avons étudié systématiquement la propagation d'impulsions laser femtoseconde très intenses dans l'air. Les aspects suivant furent étudiés en détails : les caractéristiques du plasma généré durant la filamentation, le décalage spectrale du troisième harmonique, la génération d'un continuum spectral, la génération d'impulsions de quelques cycles optiques dans le visible, de même que l'auto-stabilisation et l'auto-filtrage spatial du faisceau laser. En mesurant les paramètres du plasma généré au cœur même du filament, nous avons réussi à caractériser le diamètre et l'intensité laser pour différentes conditions de propagations. Ainsi, à partir de ces données, nous avons identifié la dépendance de l'efficacité de conversion du troisième harmonique en fonction des paramètres initiaux de l'impulsion laser fondamentale. L'évolution de la distribution spectrale durant la filamentation dans l'air nous a permis de mesurer la contribution du troisième harmonique au supercontinuum. Il nous a été permis de constater que le troisième harmonique contribue principalement à l'émission ultraviolette pour de basses énergies alors que pour de forte puissance crête de l'impulsion fondamentale, l'émission de fréquence ultraviolette est due à la génération de troisième harmonique et à l'élargissement spectral de l'impulsion fondamentale. Le décalage spectral de l'émission conique du troisième harmonique fut également démontré théoriquement et expérimentalement dans cette thèse. La cause de ce décalage spectrale est la modulation de phase croisée de la pompe sur le troisième harmonique. Par contre, l'émission conique est initiée par la diffraction du troisième harmonique. L'auto-stabilisation et le filtrage spatial de l'impulsion laser générée durant la filamentation sont les conséquences fortes intéressantes de la saturation de l'intensité laser durant la filamentation. Ces améliorations intrinsèques des paramètres laser durant la filamentation sont les résultats d'un équilibre dynamique entre différents processus linéaires et nonlinéaires. / This thesis presents results on parametric generation during filamentation of ultrashort and intense laser pulse in optical media. Several potential applications of parametric generation have been considered such as the remote sensing of atmospheric pollutants, and the writing of nanostructure in glasses. However, the physical mechanisms of parametric generation during the filamentation are complex in the sense that there are many nonlinear processes taking place simultaneously. From the application point of view, it is important to have a good understanding of the physical phenomena of parametric generation during the filamentation. The aim of this thesis is to investigate some fundamental aspects of the third-harmonic generation during the filamentation. This research has been done with a femtosecond laser chain and the numerical simulations are based upon theoretical model of nonlinear propagation of laser pulses. In our work, we have systematically investigated the propagation of high power laser pulses in air. The following aspects have been studied: the plasma characteristics during the filamentation, the spectral shift of the third-harmonic generation, the supercontinuum in air, the generation of few-cycle laser pulses in the visible spectrum, as well as the self-stabilization and the spatial self-filtering of the laser beam. By measuring the parameters of the plasma generated inside the core of the filament, we obtained the diameter and the laser intensity for different initial conditions of propagation. Thus, from these results, we have found the dependence of the third-harmonic conversion efficiency as a function of the initial parameters of the fundamental laser pulses. The evolution of the spectral distribution during the filamentation in air gives us the possibility to measure the contribution of the third-harmonic generation to the supercontinuum. We noticed that the third-harmonic process mainly contributed to the ultraviolet emission for low pump power while for higher peak power, the ultraviolet light was produced by both the third-harmonic generation and the self-phase modulation of the fundamental pulse. The spectral shift of the third-harmonic conical emission was also investigated both experimentally and theoretically. It has been observed that the spectral shift is the result of cross-phase modulation between the third-harmonic and the pump beams while the conical emission of the third harmonic is initiated by the diffraction of the filament's core. Self-stabilization and spatial self-filtering of the generated laser pulse are direct consequences of intensity clamping during filamentation. These self-improvements of the laser parameters are the results of a dynamic equilibrium between several nonlinear and linear mechanisms, such as self-focussing, plasma generation, and diffraction.

Depuis quelques dizaines d 'années, plusieurs travaux de recherche ont été effectués dans le but d'utiliser des impulsions laser pour accélérer des électrons. Lors des dernières années, de nouveaux schémas d'accélération ont été proposés, dont le système d 'accélération par un faisceau TMo1 dans le vide. Nous avons étudié en détailles propriétés de ce schéma d 'accélération au moyen de solutions numériques des équations différentielles régissant le mouvement des électrons et la propagation de faisceau. Ainsi, nous avons défini plus clairement l'importance de la durée d'impulsion sur le nuage d 'électrons, et cela en fonction du temps. Afin de mieux prévoir certaines conséquences expérimentales, nous avons également étudié le comportement d 'un nuage qui n 'est pas automatiquement placé sur l'axe de propagation. Finalement, nous avons prouvé numériquement que le gain en énergie des électrons dépend de la dimension de la taille de faisceau au pincement (<<beam waist¿) lors de l'accélération pour une puissance laser donnée. En d 'autres termes, la taille de faisceau devient un paramètre clé dans l'ajustement du gain en énergie des électrons soumis à un faisceau TMo1 ultra-intense et ultrabref; en effet, il y a une dimension optimale de la taille de faisceau au pincement afin d 'obtenir le gain en énergie le plus élevé.

Les progrès dans les technologies en lien avec l'optique ultrabrève permettent désormais la génération d'impulsions laser dont la durée s'étale sur quelques cycles d'oscillation du champ électrique, qui peuvent alors être focalisées en une tache dont les dimensions sont comparables à la longueur d'onde de la lumière. Ces impulsions ultrabrèves et fortement focalisées trouvent des applications notamment en microscopie de haute résolution et en accélération d'électrons. Dans le but de caractériser le comportement spatiotemporel de telles impulsions, des expressions pour leur champ électromagnétique sont requises. Or, aucun cadre théorique rigoureux et dont l'ensemble forme un tout cohérent ne semble disponible à ce jour. Dans cette thèse, nous élaborons une stratégie simple et complète permettant de correctement modéliser la propagation dans le vide d'impulsions ultrabrèves fortement focalisées dont les champs sont solutions exactes aux équations de Maxwell. Plus précisément, nous utilisons principalement trois outils de base dont l'emploi conjoint s'avère fournir une description précise de telles impulsions : le modèle de la source ponctuelle complexe, le spectre de Poisson et la méthode des vecteurs de Hertz. Ces outils fournissent des expressions analytiques pour les composantes de champ électromagnétique d'impulsions ultrabrèves et hautement focalisées et permettent d'étudier efficacement le comportement spatiotemporel de ces impulsions. Ces expressions peuvent être mises à profit pour étudier les propriétés de focalisation de certains types de faisceaux et d'impulsions, en vue d'atteindre de nouveaux sommets en matière d'hyperrésolution. Par ailleurs, ce modèle sert déjà à caractériser avec une précision accrue des schémas d'accélération d'électrons qui exploitent des impulsions ultrabrèves fortement focalisées polarisées radialement, en particulier l'impulsion dite TMoi.

Cette thèse porte sur la dynamique des molécules en champ laser intense dans la vision dite quasi statique. Deux types de dynamiques sont considérés soit la dynamique des mouvements nucléaires, les vibrations et la dissociation moléculaires, dans la première partie et la dynamique du mouvement électronique, excitation et ionisation d’une molécule à N électrons, dans la deuxième partie. Dans la première partie, on s’intéresse en particulier à un mécanisme de piégeage vibrationel, appelé effet DDQ (pour Dynamical Dissociation Quenching ) dans le régime quasi statique, et deux objectifs ont été fixés : la généralisation du concept de changement de structure dynamique en champ intense à des molécules polyatomiques, et la recherche de conditions pour optimiser le contrôle de la synchronisation molécule/champ laser sous-jacente à l’effet DDQ. Des paramètres nouveaux ont été introduits à cette fin, soit une dérive de la fréquence et des paramètres d’une paire d’impulsions pompe-sonde fixés en faisant référence à la trajectoire moyenne du paquet d’ondes vibrationnelles de la molécule libre. Dans la deuxième partie de la thèse, une méthodologie récemment développée dans notre laboratoire, pour le calcul de la fonction d’onde multi configurationelle d’un système à N électons dans une impulsion laser brève et intense a été utilisée pour décrire la dynamique d’excitation électronique et d’ionisation de la molécule linéaire CO2 sous une impulsion laser Infra-Rouge intense. L’accent est mis sur les effets multi électroniques et multi orbitalaires sur les spectres de vitesse du photoélectron et en particulier le spectre de diffraction de ce photoélectron (LIED pour Laser Induced Electron Diffraction), et leur robustesse vis -à vis d’un défaut d’alignement molécule/champ. / This thesis deals with the dynamics of molecules in intense laser fields in the quasi-static picture. Two types of dynamics are considered, namely the dynamics of nuclear motions, i.e. vibrations and molecular dissociations, in the first part of the thesis, and the dynamics of electronic motions, excitations and ionization of a N-electron molecule, in the second part. In the first part, we will be concerned particularly about a vibrational trapping mechanism called Dynamical Dissociation Quenching (DDQ), applicable in the quasi-static regime, and two objectives in this respect are set: The generalization of the concept for strong-field induced dynamical structural changes to polyatomic molecules, and the search for optimal conditions for the control of the molecule/field synchronization that underlies the DDQ effect. To this end, new parameters are explored, among them is a laser frequency chirp, and a set of parameters defining a proper pump-probe setting and deduced from properties of the mean trajectory of the field-free vibrational wavepacket. In the second part of the thesis, a methodology recently developed for the computation of multiconfigruation wavefunctions describing a N-electron system interacting with an ulrashort, intense laser pulse, is used to describe the dynamics of electronic excitations and ionization of the linear molecule CO2 in an intense Infra-red laser pulse. Emphasis is placed on manyelectron, many-orbital effects on momentum (velocity) distributions of the photoelectron, and more specifically, on the Laser-Induced Electron Diffraction (LIED) spectra, as well as on their robustness under molecule/field misalignment.

Les structures périodiques induites par laser sont étudiées depuis plusieurs années et sont présentes sur des matériaux très variés : métaux, verres, céramiques, matériaux cristallins, semi-conducteurs. Elles sont un phénomène générique mais elles ont leurs particularités pour chaque type de matériau. La plupart des modèles développés n’expliquent qu’une partie des résultats et ne s’étendent pas à tous les types de matériaux. Les modèles se basent généralement sur l’hypothèse d’une interférence du laser avec une onde créée subséquemment; elle peut être d’origine plasmonique si le matériau le permet. Ce mémoire a pour but de présenter les résultats de l’interaction d’un laser femtoseconde avec des verres de chalcogénure, en fonction des différents paramètres du laser. / Laser induced periodic surfaces structures have been the subject of studies for many years and are present on very different materials: metals, glasses, ceramics, crystalline materials, semiconductors. They are a generic phenomenon but each material has its distinctive features. The majority of the models developed only explain part of the results and do not extend over to all types of materials. They are generally based on the hypothesis of interference from the laser with a wave created subsequently; they can be of plasmonic nature if the material allows it. The purpose of this report is to present the results of femtosecond laser interaction with chalcogenide glasses, as a function of the various laser parameters.&#10;