Les interactions entre un milieu diélectrique et des impulsions laser intenses sont étudiées, d’abord d’un point de vue général, puis dans le contexte de la fabrication de nanostructures de surface auto-organisées. Les bases de l’électromagnétisme, de l’optique et de la physique des plasmas sont posées, avant de présenter la première contribution majeure de cette étude. Un nouveau modèle décrivant la formation de plasma induit par laser dans un milieu diélectrique, nommé delayed rate equations (DRE), est présenté. Ce modèle d’ionisation a les avantages d’être facile à implémenter dans une simulation numérique, peu coûteux en ressources computationnelles. L’émergence de nanostructures périodiques auto-organisées à la surface initialement rugueuse et aléatoire de matériaux exposés à des impulsions laser est ensuite étudiée numériquement, en tenant compte des effets électromagnétiques (équations de Maxwell). La seconde contribution majeure est l’implémentation d’une boucle de rétroaction dans les simulations, entre le champ électromagnétique et le plasma en formation. Ces simulations révèlent un nouveau phénomène, l’auto-reconfiguration de nanostructures de plasma, se produisant durant l’interaction. Finalement, on effectue des simulations multi-impulsionnelles qui permettent d’observer l’évolution de la forme de la surface après chaque impulsion laser. On observe la croissance de nanostructures de surface ayant une période et une orientation semblables à celles obtenues dans la densité du plasma après sa reconfiguration. Ceci confirme l’hypothèse que les motifs observés dans le plasma peuvent effectivement être inscrits de façon permanente dans la forme de la surface. / The interactions between intense laser pulses and a dielectric medium are studied, first in a general perspective, then in the context of the fabrication of self-organized surface nanostructures. After going through the rudiments of electromagnetism, optics and plasma physics, the first major contribution of this study is presented. A novel model for laser-induced plasma formation in dielectrics, the delayed rate equations model (DRE) is described. This ionization model has several advantages, among which are the ease of implementation in numerical simulations and low computational cost, while preserving all the advantages of the state of the art model that can be incorporated in tridimensional simulations. The emergence of periodic self-organized nanostructures at the initially rough and random surface of materials after being exposed to intense light is then numerically studied in a time domain electromagnetic framework. The second major contribution is the implementation of a feedback loop in the simulations, between the electromagnetic field and the plasma information. Simulations reveal a new phenomenon, the self-reconfiguration of plasma nanostructures, which occurs at the laser pulse time scale. Finally, multi-pulses simulations are performed, revealing the evolution of the shape of the irradiated surface after each laser pulse. The growth of surface nanostructures with period and orientation similar to what was observed in the plasma density, after its reconfiguration, is observed. This confirms the hypothesis that the plasma patterns can effectively be permanently inscribed in an irradiated surface.

Titre de l'écran-titre (visionné le 31 juillet 2023) / Le développement de lasers impulsionnels à fibre optique émettant dans l'infrarouge moyen a soulevé beaucoup d'intérêt en recherche au cours des deux dernières décennies. Ces sources laser sont particulièrement intéressantes pour la télédétection de gaz atmosphériques, pour le diagnostic médical, pour la découpe de tissus biologiques, pour le traitement des matériaux et pour les applications en défense et sécurité. Cependant, elles ne sont pas encore suffisamment robustes et fiables pour permettre leur utilisation à grande échelle. Cette thèse se concentre donc sur le développement de lasers impulsionnels à fibre optique émettant autour de 2.8 µm avec une architecture tout-fibre adaptée pour les applications nécessitant des systèmes robustes pouvant être déployés dans des environnements non contrôlés. Ainsi, ces lasers sont également intéressants pour l'usinage laser et les applications biomédicales ainsi que pour les applications en défense et sécurité. Le chapitre 1 présente l'état de l'art des lasers à fibre optique émettant dans l'infrarouge moyen, autant en régime continu qu'en régime impulsionnel, et les défis technologiques à relever pour leur permettre de percer dans les différentes applications d'intérêt. Ensuite, le premier laser impulsionnel à commutation du gain ayant une architecture tout-fibre émettant dans l'infrarouge moyen est présenté au chapitre 2. Celui-ci génère des impulsions aussi courtes que 170 ns avec une énergie par impulsion de 80 µJ à un taux de répétition de 140 kHz. Au chapitre 3, le développement d'un nouvel absorbant saturable à partir d'une fibre en silice dopée au dysprosium a permis la commutation des pertes d'un laser tout-fibre émettant des impulsions à 2.8 µm avec une durée de 240 ns et une énergie de 4.9 µJ à un taux de répétition de 140 kHz. Pour y arriver, un réseau de Bragg à pas variable hautement réflectif inscrit dans l'absorbant saturable en silice est utilisé de façon novatrice pour l'infrarouge moyen. Nous avons aussi optimisé la technique d'épissure entre une fibre en silice et une autre en verre fluoré pour obtenir une bonne transmission monomode. Finalement, le chapitre 4 présente les effets des paramètres d'un réseau de Bragg uniforme à large bande spectrale, de la longueur de la fibre active et d'un combinateur de pompe fibré sur les performances d'un laser à fibre optique émettant des impulsions aussi courtes que 15 ps à 2.8 µm par synchronisation modale à l'aide d'un SESAM. Les résultats obtenus dans cette thèse ouvrent la porte au déploiement des lasers impulsionnels émettant dans l'infrarouge moyen pour les applications ciblées.

Thèse de doctorat : Sciences. Physique : Ecole polytechnique Palaiseau : 2005. / Résumés en français et en anglais. Références bibliographiques.

Thèse doctorat : Physique : Dijon : 2004. / Titre provenant de l'écran-titre. Bibliogr. p. 154-162, [110] réf.

Thèse de doctorat : Sciences physiques et de l'ingénieur. Lasers et matière et nanosciences : Bordeaux 1 : 2009. / Titre provenant de l'écran-titre.

In order to generate high harmonics (multi-keV regime) from which a coherent X-ray source can be made, ultrashort mid-infrared laser pulses are necessary. This document presents the basics of the generation of IR pulses using Nd:YAG and Ti:Sapphire systems currently in use in Prof. Bernd Witzel’s laboratory. A first section explains the process by which the original pump laser (Nd:YAG, 1064 nm, 10 ns) is converted into a secondary pump at 2 µm, which is a mandatory step in order to interact with the amplifying medium due to the molecular structure of CO2. This conversion is realized by using an optical parametric oscillator (OPO) and an optical parametric amplifier (OPA). More precisely, the selection of the non-linear medium to use for the OPO and OPA (KTP) is explained. In addition, which mirrors are best-suited for the OPO and the relevant non-linear physical equations (amplitude-coupled equations) are described. Next, a second section aims to expose the theory that makes it possible to use a 2 µm nanosecond pump to amplify the 10 µm, femtosecond radiation derived from a femtosecond Ti:Sapphire laser. The limits and conditions for this process are explained; in short, we find that the CO2 gas pressure must reach 40 atm. In order to do so, an aluminum gas cell with two thick ZnSe windows must be used. Finally, the last part of this thesis describes and explains the design of the aforementioned CO2 cell necessary to the amplifying process. The optimal length of the cell, its geometry and its windows (made from ZnSe, with a 5.1 mm thickness) are the subject of a detailed analysis

Les travaux présentés dans cet ouvrage concernent l’étude de la dynamique des lasers à fibre à synchronisation modale passive. Le mécanisme qui assure la formation des impulsions repose sur un principe d’interférométrie non linéaire (i.e. rotation non linéaire de la polarisation). Or, ce mécanisme possède la particularité de voir son action être renversée lorsque la puissance des impulsions dépasse un certain seuil, i.e. les ailes observent un gain plus élevé que le centre de l’impulsion. Le train d’impulsions devient alors instable, une situation généralement suivie de l’apparition d’une ou plusieurs impulsions additionnelles. Dans ce nouveau régime, il est courant d’observer la formation de groupes d’impulsions cohérentes. La nature de l’interaction en jeu diffère selon que la dispersion observée par les impulsions est plus ou moins élevée. Dans le cas où la dispersion résiduelle de la cavité permet la propagation d’impulsions solitoniques, il a été montré que ce phénomène est relié à l’interaction non linéaire entre les impulsions et les ondes dispersives résonantes émises suite aux perturbations périodiques encourues par les impulsions suivant leur propagation dans la cavité. Toutefois, dans le cas où des milieux de dispersion positive et négative sont disposés dans la cavité pour faire en sorte de réduire la dispersion résiduelle de celle-ci, les bandes latérales associées aux ondes dispersives résonantes s’en trouvent fortement atténuées en raison de la dérive de fréquence (importante) observée par les impulsions dans chaque portion de la cavité. En fait, on montre que la formation des groupes d’impulsions résulte plutôt de l’interaction directe entre les impulsions puisque celles-ci sont amenées à se superposer partiellement sur une portion significative de la cavité. Également, dans ce même régime, on rapporte l’observation de collisions qui se produisent entre des groupes d’impulsions voyageant avec des vitesses différentes. Divers scénarios sont observés suivant les modifications plus ou moins importantes entraînées par la collision. En effet, il n’est pas nécessaire que l’énergie et la quantité de mouvement soient conservées lors des collisions entre les impulsions dans le laser puisqu’il s’agit d’un système dissipatif. En outre, dans le cas où les collisions se répètent sur une base périodique, l’acquisition d’une séquence d’autocorrélations a permis de mettre en évidence la dynamique particulière qui caractérise le processus de collision. / The work presented herein is primarily concerned with the dynamics of passively mode-locked fiber lasers. The mechanism used for achieving pulse emission relies on nonlinear interferometry (i.e. nonlinear polarization rotation). However, the same mechanism acts as a limiter whenever the pulse power is increased above a given amount, i.e. the wings are subject to a higher gain than the peak of the pulse. The pulse train then becomes unstable and the creation of one or more additional pulses follows from this instability. In this new regime, it is not unusual to observe the formation of coherent states of bound pulses. The nature of the interaction responsible for this phenomenon depends on the amount of dispersion experienced by the pulses along the laser cavity. In the case of a cavity that sustains the formation of solitons, the occurrence of pulse bound states was shown to result from the nonlinear interaction between the pulses and the resonant dispersive waves emitted as a result of the periodic perturbations the solitons undergo on successive cavity round trips. In contrast, for the case of a cavity built from positive and negative dispersion fibers such as to reduce the net dispersion, the sidebands related to the resonant dispersive waves are greatly reduced because of the significant frequency chirp the pulses acquire along each fiber segment. Thus we show here that the formation of pulse bound states results instead from the direct interaction between the multiple pulses since the pulses interfere with one another on a significant part of the laser cavity. In addition, in the same regime, we report the observation of collisions occurring between pulse bound states traveling with different group velocities. This process may result in several outcomes, depending on the changes the bound states undergo during the collisions. In fact, energy and momentum need not be conserved in the process since the laser is a dissipative system. Finally, in the case of collisions that repeat periodically, the acquisition of a sequence of autocorrelations allowed us to verify the peculiar dynamics that characterizes the collision process.

La génération de supercontinuum est un processus par lequel le spectre d'une source laser est élargi considérablement lorsque le faisceau traverse une composante nonlinéaire, le plus souvent une fibre optique. La maîtrise de ce sujet est essentielle, car les bénéfices de telles sources sont colossaux dans plusieurs domaines, notamment en spectroscopie, en métrologie et même en médecine. Ces dernières années, plusieurs se sont intéressés à tenter de repousser les limites d'élargissement spectral en se servant de fibres optiques fait de matériaux inhabituels tels que les verres fluorés, les verres de chalcogénure et les oxydes lourds (à base de tellure, de bismuth, de plomb ou de germanium). C'est dans ce cadre que s'inscrivent mes activités de recherche. Le but principal de ce mémoire est l'étude de la génération de supercontinuum dans l'infrarouge à partir d'impulsions femtoseconde et en se servant de fibres de ZBLAN et de As2Se3 (chalcogénure). Ce. mémoire traite donc de la théorie dernière la génération de supercontinuum en passant par le modèle de l'équation NLS, la génération d'impulsions intenses et brèves, le choix de fibre optimal ainsi que les défis techniques à relever. li passe ensuite en revue les principaux résultats obtenus expérimentalement et formule des analyses avec l'aide de simulations numériques permettant d'en arriver à une meilleure compréhension des phénomènes en jeu.

Tableau d'honneur de la Faculté des études supérieures et postdorales, 2014-2015 / Cette thèse traite de la science et de la technologie du laser ultrarapide et intense. Un historique de cette discipline est d'abord présenté en guise d'introduction. La chaîne laser Ti:saphir stabilisée à la phase du laboratoire du professeur Witzel est ensuite expliquée en détail. On présente également l'amplificateur paramétrique et le module de différence de fréquence, permettant d'atteindre le régime de l'infrarouge moyen. Le premier chapitre de contenu scientifique original présente en détail la technique de porte de polarisation variable que nous avons développée au laboratoire. Quatre coins de quartz biréfringents sont utilisés avec une lame quart d'onde achromatique pour produire une impulsion à porte de polarisation de quelques cycles optiques. La partie centrale est polarisée linéairement et les deux ailes sont polarisées circulairement. Cette technique est employée pour étudier l'ionisation multiphotonique résonante du xénon. On montre qu'il est possible d'exciter l'état résonant 5g du xénon avec une impulsion effective plus courte qu'un cycle optique. Les règles de sélection limitent le processus d'excitation à la seule porte de polarisation. Les trois chapitres suivants traitent principalement de design de systèmes permettant la caractérisation et la compression optimale d'impulsions lasers de quelques cycles optiques. On présente d'abord le montage de second harmonic frequency-resolved optical gating (SHG-FROG) qui a été développé pour caractériser le profil d'intensité et la phase spectrale et temporelle d'impulsions Ti:saphir de quelques cycles. On présente ensuite en détail l'interféromètre en lumière blanche qui a été conçu pour mesurer la dispersion d'optiques diverses, notamment celle des miroirs à dispersion négative (chirp) utilisés pour comprimer les impulsions de quelques cycles. On présente ensuite un chapitre sur l'ingénierie inverse de miroirs chirp commerciaux, qui a mené à la conception, puis à la réalisation et à l'évaluation des performances de nos propres miroirs chirp. Une méthode systématique pour comprimer de manière optimale les impulsions lasers de quelques cycles en optimisant l'angle d'incidence de miroirs chirp est ensuite présentée. Cette méthode s'appuie sur les réalisations des trois chapitres précédents. Un projet en cours dans notre groupe de recherche consiste à développer une source d'impulsions intenses dans l'infrarouge moyen pour la génération d'harmoniques d'ordres élevés dans le domaine des rayons X. Une méthode générale pour caractériser les impulsions infrarouges a donc été développée. Elle s'appuie sur le mélange de quatre ondes entre une impulsion Ti:saphir intense de quelques cycles et une impulsion infrarouge arbitraire. Il en résulte un signal près du deuxième harmonique de l'impulsion Ti:saphir proportionnel à l'intensité de l'impulsion infrarouge. Une technique pour résoudre directement le champ électrique de l'impulsion infrarouge à l'aide d'hétérodynage n'a pas donné les résultats escomptés parce que la stabilisation de la phase de l'impulsion infrarouge n'est pas suffisamment stable. Le dernier chapitre de cette thèse traite donc de caractérisation de la phase absolue d'impulsions infrarouges. Plus particulièrement, on a observé un fort couplage entre l'énergie par impulsion et la phase absolue mesurée par un interféromètre non linéaire de type f-2f basé sur la génération de supercontinuum dans une fenêtre de saphir. On présente donc une mesure de ces coefficients et leur dépendance sur la longueur d'onde centrale du laser de 800 à 1940 nm. / The topic of this thesis lies in the field of the ultrafast intense laser science and technology. An historical review of this vast field is presented as an introduction. The carrier-envelope phase stabilized Ti:sapphire laser system of Professor Witzel's laboratory is then explained in details. The optical parametric amplifier and the difference frequency generation module reaching the mid-infrared are also presented. The first chapter of original scientific content presents in great details a variable gate width polarization gating technique that was developed in the laboratory. Four birefringent quartz wedges were used together with an achromatic quarter wave plate to produce polarization gated few cycle laser pulses. The central part of each pulse is linearly polarized and the wings are circularly polarized. This technique was used to study resonant multiphoton ionization of xenon. We show that it is possible to excite the Rydberg 5g state of xenon with an effective pulse that is shorter than one optical cycle. Electric dipole quantum selection rules confine the excitation process to the polarization gate duration. The three following chapters are mainly about the design of setups to characterize and optimally compress few cycle laser pulses. We first present the second harmonic frequency-resolved optical gating (SHG-FROG) setup that was developed to retrieve the intensity profiles and the spectral and temporal phases of few cycle Ti:sapphire laser pulses. The white light interferometer that was built to measure the dispersion of several optical components is then exposed. Its main purpose is to characterize the chirped mirrors used to compress few cycle pulses. The reverse engineering of commercial chirped mirrors that led us to the development, the production and the characterization of our own designs is then presented. A systematic method to optimally compress femtosecond laser pulses with the optimization of the angle of incidence of chirped mirrors is then presented. This method was inspired by the realizations of the three previous chapters. An ongoing project in our research group is the production of intense mid-infrared laser pulses to generate coherent high-order harmonics in the X-ray regime. A general method to characterize arbitrary complex infrared pulses was thus developed. It is based on four-wave mixing between a Ti:sapphire few cycle pulse and an infrared pulse. The resulting signal is close to the second harmonic band of the Ti:sapphire pulse and it is proportional to the intensity of the infrared pulse. An heterodyne version of this technique was also tried, but the results were disappointing mainly because the shot-to-shot carrier-envelope phase stabilization of the infrared source is insufficient over the duration of the measurement. The last chapter of this thesis thus investigates the absolute phase stability of our infrared sources. Most specifically, we found a strong coupling between the pulse energy and the measured phase from a f-2f nonlinear interferometer relying on supercontinuum generation in sapphire. We present the measured energy-phase coupling coefficients from 800 to 1940 nm.

La génération efficace de sources attosecondes requiert l'utilisation de lasers femtosecondes dont les impulsions doivent pouvoir être contrôlées et manipulées afin d'obtenir le meilleur flux possible. L'amplification paramétrique optique (OPA) et la compression des impulsions, à travers une fibre creuse, une cellule de gaz ou des lames de verre minces, sont parmi les moyens le permettant. Ainsi, un étage d'amplification suivant un OPA commercial a été mis en place, permettant de fournir 1.5 mJ à 1.4 µm. Il a aussi été possible de mettre en opération deux solutions simples et peu coûteuses pour comprimer à moins de 20 fs des impulsions de 4.2 mJ dans une cellule d'argon, avec une efficacité de 52% et des impulsions de 0.6 mJ dans une série de lames minces de borosilicate avec une efficacité de 80%. Dans un deuxième temps, une nouvelle technique d'élargissement spectral dans une fibre creuse (HCF) a été développée. Basée sur l'effet Raman dans des gaz moléculaires, elle est particulièrement adaptée aux sources laser ytterbium de haute puissance, permettant une compression à moins de deux cycles optiques, tout en offrant un décalage dans l'infrarouge. Avec une efficacité de transmission de 50% et une efficacité de conversion de photons près de 80%, tout en ne nécessitant pas de miroirs chirpés, elle permet de proposer dans un montage compact et accessible, une solution offrant des perspectives particulièrement intéressantes, autant pour l'accroissement du flux des sources XUV lors de la génération d'harmoniques d'ordres élevés que pour les applications spectroscopiques en chimie et biologie.