Thèse en cotutelle, Université Laval, Québec, Canada et Université Côte d'Azur, Nice, France / Dans un contexte technologique où les systèmes photoniques embarqués sont de plus en plus présents, structurer et fonctionnaliser les fibres optiques sur des échelles arbitraires est un enjeu majeur. Parmi les nombreuses plateformes technologiques permettant la fabrication de composants photoniques, l'inscription par laser femtoseconde, à travers sa capacité à modifier de façon permanente des milieux transparents à trois dimensions et à des échelles sub-micrométriques, apparaît comme un candidat de choix pour la structuration et la fonctionnalisation des fibres optiques. Pour répondre à cet enjeu, l'objectif de cette thèse est double. Premièrement, une plateforme d'inscription a été développée afin de concevoir des microstructures distribuées au sein de fibres optiques sur des distances arbitraires allant jusqu'à plusieurs mètres. Deuxièmement, une seconde plateforme a été mise en place afin d'étudier les dynamiques d'accumulation thermique induites par laser dans des fibres de silices contenant des nanoparticules de lanthane, dans un objectif de contrôler finement les propriétés de rétrodiffusion de ces fibres optiques. Ce manuscrit présente, dans un premier temps, les phénomènes physiques en jeu lors de l'interaction laser-verre avant de détailler les aspects liés au développement des plateformes d'inscription. La conception de structures distribuées métriques est abordée à travers l'étude de modification d'indice de réfraction dans des fibres de silice de différentes photosensibilités. Dans un second temps, l'écriture de guides d'onde et leurs caractéristiques intrinsèques y sont présentées ainsi que l'évolution de ces caractéristiques en fonction des différentes compositions chimiques des fibres optiques. Enfin, l'étude des mécanismes de chauffage par irradiation laser est discutée à travers la structuration par laser de fibres optiques contenant des nanoparticules de lanthane. Le comportement de ces nanoparticules et leur changement de caractéristiques sous irradiation laser ouvrent la voie à la possibilité de contrôler localement et réversiblement les propriétés de rétrodiffusion de fibres optiques. / In a technological context of designing embedded photonic systems, structuring and functionalizing optical fibers on arbitrary scales appears as a major challenge. Among the existing technological platforms used for photonic components fabrication, femtosecond direct-laser-writing, via its capacity to locally and permanently modify transparent media at sub-micro scale, emerges as a suitable candidate for optical fiber structuring. To answer this stake, the aim of this thesis is twofold. First, a direct-laser-writing platform is developed to design meters-long distributed microstructures inside silica optical fibers. Second, another platform is settled to study laser-induced heating accumulation processes in nanoparticles-doped optical fibers in order to engineer the backscattering properties of such optical fibers. This manuscript sets forth, in the first instance, the involved physical phenomena during laser-glass interaction before describing the development for laser-writing platforms. Secondly, the design of distributed meters-long structure is approached through the study of the photoinduced refractive index modification inside various photosensitive optical fibers. The laser-written waveguides and their characteristics are featured as well as the evolution of these characteristics regarding the chemical composition of the fiber. Finally, the laser-induced heating mechanisms in the lanthanum nanoparticles-doped fiber are discussed. The behavior of these nanoparticles and the modification of their characteristics under laser irradiation pave the way to a local and reversible engineering of the backscattering properties of optical fibers.

Thèse ou mémoire avec insertion d'articles / Les lasers impulsionnels opérant dans l'infrarouge moyen ont ouvert la porte à une multitude d'applications au cours des dernières années, mais la plage spectrale entre 3 μm et 3.5 μm a largement fait défaut. L'ion dysprosium disposant d'une large plage d'émission couvrant cette plage a attiré beaucoup d'attention, notamment grâce au développement de sources laser pouvant être utilisées pour son pompage. L'objectif de cette thèse était de développer des sources impulsionnelles performantes basées sur des fibres de fluorozirconate dopées au dysprosium. Cette thèse présente dans un premier temps un article de revue présentant l'état de l'art des lasers à fibre dopée aux lanthanides émettant entre 3 μm et 5 μm. Les considérations spectroscopiques et théoriques du dysprosium sont ensuite discutées dans le second chapitre. Le troisième chapitre présente la modélisation numérique des lasers à fibre dopée au dysprosium ainsi que l'étude numérique des schémas de pompage considérés dans le cadre de cette thèse, soit le pompage à 1.1 um et le pompage à 2.8 μm. Les deux derniers chapitres présentent les principaux résultats expérimentaux obtenus. D'abord un pompage intrabande a permis d'obtenir les meilleures performances à ce jour pour un laser impulsionnel fibré opérant au-delà de 3 μm. Ce laser opérait à 3.24 μm pour des cadences de 20-120 kHz avec une puissance maximale de 1.4 W et une énergie maximale par impulsion de 19.2 μJ. Le dernier article présente un laser pompé cette fois-ci par un système laser à l'ytterbium à 1064 nm. Des performances plus modestes ont été obtenues, mais un record d'énergie par impulsion pour ce type de pompage avec 8.9 μJ a été obtenu à 10 kHz. Le laser opérait de 100-200 kHz, soit les cadences les plus élevées pour ce type laser, mais une puissance moyenne limitée à 207 mW. Ces résultats montrent que parmi les différents schémas de pompage disponibles, le pompage intrabande semble être celui produisant les meilleures performances et permettent d'établir des lignes directrices quant au développement futur des lasers à fibre dopée au dysprosium dans l'objectif de répondre aux besoins des applications dans le domaine de la détection de méthane et de l'usinage des polymères. / Pulsed lasers operating in the mid-infrared have opened the door to a multitude of applications in recent years, but the spectral range between 3 μm and 3.5 μm has been largely underserved. The dysprosium ion with a wide emission range covering this range has attracted a lot of attention, especially thanks to the development of laser sources that can be used for its pumping. The objective of this thesis was to develop efficient pulsed sources based on dysprosium doped fluorozirconate fibers. This thesis first presents a review article describing the state of the art of lanthanide-doped fiber lasers emitting between 3 μm and 5 μm. Spectroscopic and theoretical considerations of dysprosium are then discussed in the second chapter. The third chapter presents the numerical modeling of dysprosium-doped fiber lasers as well as the numerical study of the pumping schemes considered in this thesis, i.e., 1.1 μm pumping and 2.8 μm pumping. The last two chapters present the main experimental results obtained. First, an in-band pumping has allowed to obtain the best performances to date for a pulsed fiber laser operating beyond 3 μm. This laser operated at 3.24 μm for rates of 20 kHz to 120 kHz with a maximum power of 1.4 W and a maximum energy per pulse of 19.2 μJ. The last paper presents a laser pumped this time by an ytterbium laser system at 1064 nm. More modest performances were obtained, but a record energy per pulse for this type of pumping with 8.9 μJ was obtained at 10 kHz. The laser operated from 100 kHz to 200 kHz, the highest rates for this type of laser, but an average power limited to 207 mW. These results show that among the different pumping schemes available, in-band pumping seems to be the one producing the best performances and allow to establish guidelines for the future development of dysprosium-doped fiber lasers in order to meet the needs of applications in the field of methane detection and polymer processing.

Depuis l'avènement de la fibre optique, l'utilisation de guides d'onde pour le transport d'information sur de grandes distances est rendue chose commune. Toutefois, ces fibres ne sont pas conçues pour le transport sur de courtes distances. Le problème vient du fait que la fibre ne peut pas être pliée trop fortement, sinon la lumière du cœur fuit et la fibre risque également de briser. Dans l'optique de la miniaturisation des composants, une nécessité est d'avoir une diminution des rayons de courbures tolérées par les guides d'onde, ce qui signifie aussi une maximisation du changement d'indice de réfraction entre le cœur et la gaine afin que la lumière soit guidée. L'inscription de guides d'onde par laser femtoseconde permet de modifier l'indice de réfraction d'un matériau transparent en profondeur. Le guide d'onde peut suivre une courbure alors que le matériau ne subit aucune déformation, ce qui règle le problème de bris des fibres optiques. Toutefois, le cœur des fibres optiques est généralement circulaire alors que celui des guides inscrits tend à être elliptique. Cela est dû à la physique de la propagation d'un faisceau gaussien et aux effets non-linéaires engendrés par la forte intensité nécessaire pour l'inscription. Ce désaccord entre les fibres et les guides inscrits créés des pertes lorsque de a lumière passe d'un guide à l'autre, donc il est préférable que le cœur du guide inscrit soit autant circulaire que possible. La technique d'inscription de guides d'ondes par laser pulsé femtoseconde utilisée dans le cadre de ce mémoire est la seule qui permet l'inscription de composants optiques en trois dimensions, ce qui est très pratique dans le but de maximiser leur densité. Toutefois, l'aspect tridimensionnel amène un défi supplémentaire puisqu'il est nécessaire de corriger l'aberration sphérique en fonction de la profondeur d'inscription. Sinon l'aberration sphérique tend à rendre les guides d'avantage elliptiques. Ce mémoire portera ainsi sur l'interaction laser-matière qui permet la modification de l'indice de réfraction, le montage expérimental utilisé pour y parvenir, les différentes méthodes utilisées pour contrôler l'aberration sphérique ainsi que les guides inscrits et les coupleurs obtenus avec ces mêmes guides. / Since the advent of optical fiber, the use of waveguides for the transport of information over large distances has become common. However these optical fibers are not made for short distance communication. The problem arises from the fact that it cannot be bent too tight otherwise light will leak out and the fiber might also break. In order to miniaturize optics, it is necessary to minimize the minimum bend radii waveguides can have while still guiding light which also means the refractive index contrast between the core and the cladding of the waveguide must be maximized. Direct waveguide writing using a femtosecond pulsed laser enables the modification of transparent material in depth. Another advantage of this technique is that the waveguide can follow a curvature while the material has no deformation which solves the problem of optical fibers breaking. However the core of optical fibers is usually circular whilst written waveguides tend to be elliptical. It is due to the physic of propagation of a Gaussian beam and non-linear effects caused by the high intensity needed for waveguide writing. This mismatch between written waveguides and fibers cause losses when light pass from fiber to written waveguides or vice versa so it is important to maximize the circularity of written waveguides. The technique used for waveguide writing using a pulsed laser in this master is the only one that permits waveguides to move in three dimensions which is really useful in order to maximize the density of waveguides. This three-dimensional aspect, however, does bring challenges because it is important to correct spherical aberration which is dependent on the writing depth. The spherical aberration tends to cause ellipsity in the waveguide which is unwanted. This masters will review laser-mater interaction which permits a refractive index change in the material, the experimental setup used to do so and the different techniques used to minimize spherical aberration. Once the writing recipe has been found for waveguides, they will be used to write optical couplers. These waveguides could also be used to form other optical components such as ring resonators.

Le développement de lasers émettant dans l’infrarouge moyen, une région spectrale où l’onretrouve les résonances fondamentales de la plupart des molécules sur terre, est certainementl’une des avenues les plus prometteuses en science laser. La démocratisation de ce type delaser est toutefois nécessaire afin d’exploiter leur énorme potentiel applicatif en santé, enenvironnement, en industrie et en recherche. En raison de leur simplicité, leur robustesse, leurfiabilité et leurs performances optiques inégalées, les lasers à base de fibres optiques sont parmiles candidats les mieux adaptés pour réaliser ce virage technologique vers l’infrarouge moyen.Dans le cadre de ce projet de doctorat, le premier laser à fibre optique émettant des impulsionsfemtoseconde dans l’infrarouge moyen a été réalisé. Ce laser à grande valeur ajoutée offredes propriétés temporelles, spectrales et spatiales exceptionnelles qui ouvrent la voie à denombreuses applications en spectroscopie et en interaction laser-matière.La conception, l’optimisation et l’étude théorique du laser femtoseconde émettant à 2.8μm sontprésentées aux chapitres 1 et 2 ainsi qu’à l’annexe B. La génération d’impulsions ultrabrèvesavec ce laser est basée sur la synchronisation modale passive par rotation non linéaire de lapolarisation dans une fibre de verre fluoré dopée à l’erbium. Des impulsions de durée inférieureà 300 fs, dont la puissance crête estimée est supérieure à 20 kW, ont été obtenues à partir decet oscillateur.La deuxième partie de cette thèse (chapitres 3 et 4) présente la conception et l’étude théoriquepar simulations numériques d’un amplificateur à fibre optique externe permettant d’améliorerles performances de l’oscillateur présenté dans les chapitres précédents. Cet amplificateuremployant un seul segment de fibre de verre fluoré dopé à l’erbium permet d’amplifier lesimpulsions à des puissances crêtes de plus de 200 kW. Grâce au processus d’auto décalagespectral du soliton dans cet amplificateur, la longueur d’onde centrale des impulsions amplifiéespeut être accordée de 2.8 à 3.6μm. Ce système laser femtoseconde accordable dans l’infrarougemoyen, qui constitue une avancée majeure, peut être simplifié et amélioré davantage en plusd’être adapté à plusieurs autres transitions laser dans l’infrarouge moyen. Ces travaux ouvrentla voie à l’émergence de nouvelles applications autrefois difficilement réalisables en rechercheet en industrie. / The development of lasers emitting in the mid-infrared, a spectral region where the funda-mental resonances of several molecules are found, is one of the most promising avenues in laserscience. However, the democratization of these coherent light sources is required for enablingbreakthrough applications in healthcare, environment, industry and research. Thanks to theirsimplicity, robustness, reliability and their unequaled optical performances, fiber lasers are thecandidates of choice for enabling this technological shift toward the mid-infrared.In this project, the first femtosecond fiber laser emitting in the mid-infrared was realized. Thishigh added-value laser offers exceptionnal temporal, spectral and spatial properties that pavethe way for several applications in spectroscopy and laser-matter interaction.The design, optimization and theoretical study of this femtosecond laser cavity emitting at 2.8μm are presented in chapters 1 and 2 as well as in appendix B. The generation of ultrashortpulses in this laser relies on a mode-locking technique based on nonlinear polarization evolutionof the signal propagating inside an erbium-doped fluoride fiber. Pulses with durations below300 fs and estimated peak powers above 20 kW were directly generated from this oscillator.The second part of this thesis (chapters 3 and 4) presents the design and numerical studyof an external fiber amplifier that significantly improves the performances of the oscillator.This amplifier that uses only one segment of erbium-doped fluorozirconate fiber enables thegeneration of ultrashort pulses with peak powers above 200 kW. Due to the soliton self-frequency shift process occuring inside the amplifier, the central wavelength of the outputpulses can be tuned from 2.8 to 3.6μm. This tunable femtosecond system in the mid-infraredcan be further simplified and improved and can also be adapted to other novel laser transitionsin the mid-infrared. This work paves the way for new applications to emerge both in thescientific and the industrial worlds.

Ce mémoire traite de la conception et de la mise en opération d’un nouveau type de laser femtoseconde à fibre optique intégrant une paire de réseaux de Bragg à pas variable. La présence de ces éléments de dispersion opposée dans une cavité en anneau révèle une toute nouvelle dynamique temporelle en régime permanent. Une impulsion femtoseconde qui se propage dans une section de la cavité est localement transformée en une impulsion picoseconde grandement chirpée dans l’autre section. Cette dernière section agit essentiellement comme une ligne à délai purement dispersive et peut donc être modifiée de façon à varier la dispersion nette ainsi que la cadence du laser sans pour autant accroître les effets non linéaires. Le laser à l’erbium introduit dans ce mémoire, qui génère des impulsions sous la centaine de femtosecondes dans tous les régimes de dispersion étudiés, pourrait éventuellement devenir une source à impulsions ultrabrèves (< 50 fs) de très grande énergie (> 20 nJ). Cette source serait donc une excellente alternative tout-fibre aux lasers à l’état solide femtoseconde. / In this master’s thesis, we present a new type of femtosecond fiber ring laser that uses a pair of chirped fiber Bragg gratings with opposite dispersion. The presence of such elements in a ring cavity reveals a new mode locking regime where a femtosecond pulse evolving in one section of the cavity is locally transformed into a highly chirped picosecond pulse that propagates in the remaining part of the cavity. The section in which the highly chirped pulse propagates acts essentially as an all-fiber linear dispersive delay line. This portion can thus be modified in order to change the net cavity dispersion or the repetition rate of the laser without significantly increasing the nonlinear effects in the cavity. This erbium-doped fiber laser that generates sub-100 fs pulses in any dispersion regime can potentially produce highenergy ultrashort pulses (> 20 nJ; < 50 fs). This source appears to be a practical all-fiber alternative to femtosecond solid-state lasers.

En ce qui concerne des méthodes d’ensemencement de nuages, les filaments de laser ont des avantages particuliers par rapport à des méthodes traditionnelles. Jusqu’à présent, la condensation induite par le filament de laser a été observée uniquement dans des conditions saturées ou sursaturées. La condensation induite par le filament dans des conditions sous-saturées reste un domaine presqu’inconnu. Nous postulons que la condensation est possible dans des conditions sous-saturées dans la mesure où la cadence des impulsions femtosecondes soit élevé, et qu’une cadence élevée pourrait engendrer une turbulence plus forte, ce qui contribuerait à la condensation. Pour mieux comprendre la condensation dans une condition sous-saturée, nous utilisons une chambre à nuages inversée. Nos recherches permettent d’observer la présence d’agrégats de brume à l’oeil nu ainsi qu’au moyen d’une caméra numérique, et la croissance des gouttelettes d’eau en dessous du filament, ce qui confirme notre hypothèse. / Laser filaments have unique advantages compared to other traditional methods when it comes to cloud seeding techniques. Till now, laser filament induced condensation has been observed in saturated or super-saturated conditions alone. Filament induced condensation in sub-saturated conditions remains mostly unexplored. We postulate that condensation is possible in sub-saturated conditions if femtosecond laser pulses of high repetition rate capable of generating a turbulence strong enough to contribute to the condensation process are used. To better understand condensation in sub-saturated conditions, an inverted cloud chamber is used. In our findings, we observe mist packets with and without a digital camera, as well as growth of water droplets under the filament, which in turn confirm our hypothesis.

Lors des travaux de recherche décrits dans cette thèse, un laser à impulsions femtosecondes (fs) est employé comme outil chirurgical pour joindre/souder les matériaux optiques. Lorsque ces impulsions traversent un premier matériau transparent (typiquement un verre) et sont focalisées à l’interface entre celui-ci et un deuxième matériau, l’ionisation non linéaire de la matière produit une soudure localisée à la région irradiée sans affecter thermiquement les environs. Le deuxième matériau peut être de composition soit identique ou différente du premier, soit transparent ou opaque. Les surfaces à joindre devant être préalablement mises en contact optique, nous avons donc pratiqué la technique du collage optique pour éliminer l’écart entre elles. Cette technique consiste à utiliser des matériaux avec une qualité de surface exemplaire de façon à établir un contact optique lors de leur rapprochement qui couvre idéalement l’aire totale entre les surfaces. De cette façon, les matériaux sont préjoints par de faibles liaisons moléculaires de type Van der Waals avant l’inscription de la soudure. Il est coutumier de renforcer cette jonction par un recuit thermique, ce qui est inapplicable sur les assemblages de matériaux différents puisque la dilatation thermique inégale va induire le décollement du contact optique. Nous avons donc proposé la soudure laser fs pour la renforcer. Puisqu’aucun chauffage macroscopique des échantillons n’est induit, cette technique est applicable aux combinaisons de matériaux identiques et différents. Le renforcement se fait par l’inscription d’une multitude de lignes de soudure en périphérie de la zone en contact optique suivant un patron soit rectangulaire ou circulaire. La partie scellée définit une fenêtre de transmission optique dont la transparence est conservée. Les lignes de soudure en périphérie de cette fenêtre la protègent contre le décollement du contact optique induit par des contraintes mécaniques et/ou thermiques. Ce procédé a été adapté à deux applications tirant profit des avantages susmentionnées. Dans un premier temps, un endcap microscopique en verre fut soudé sur des fibres optiques ordinaires et microstructurées. Subséquemment, un laser à disque a été joint à un dissipateur de chaleur en silicium. Ces deux applications démontrent la versatilité et le potentiel de miniaturisation de ce procédé original combinant la soudure laser femtoseconde et le collage optique. / Within the research described in this thesis, femtosecond (fs) laser pulses are utilized as a surgical tool to join optical materials. When these sub 100 fs pulses are transmitted through a first material (typically glass) and focussed at the interface between the first and second materials, the nonlinear ionization of matter will generate a weld localized solely inside the irradiated region without thermally affecting its surroundings. The second material may be of identical or different composition to that of the first, either transparent or opaque. The joining surfaces must be put in optical contact beforehand, so we used the direct bonding technique to eliminate any pending gap between them. This technique consists in using materials with very flat polished surfaces so as to induce optical contact ideally throughout the whole area between the bonding surfaces. The materials will thus be prebonded by Van der Waals forces prior to welding. It is customary to reinforce the direct bond by thermal annealing, which is however unpractical for dissimilar material combinations since the uneven thermal dilatation will lift-off the optical contact. We propose the use of fs laser welding as an alternative to thermal annealing to reinforce such assemblies. Since no macroscopic heating is induced, this technique is applicable to both similar and dissimilar material combinations. Reinforcement is produced by the inscription of multiple weld lines at the periphery of the direct bonded area in a closed shape pattern. The region sealed by the weld seams defines an optical transmission window where the optical transparency of the assembly is maintained. The weld lines at the periphery protect this window against lift-off of optical contact initiated by mechanical and/or thermal constraints. This process was adapted to two specific applications which greatly profit from the aforementioned benefits. Firstly, a microscopic endcap made of glass was welded to the polished tip of regular and microstructured optical fibers. Subsequently, a crystal disc acting as a laser medium was joined to a semi-conductor heat sink. These applications demonstrate the great versatility and miniaturisation potential of the novel joining process developed during this doctorate, which combines fs laser welding and direct bonding.

Une méthode pour obtenir des faisceaux avec moment angulaire orbital consiste à modifier un faisceau gaussien avec une lame à vortex, appelée aussi lame de phase en spirale (SPP). La majorité de ces lames fonctionnent par transmission. Notre technique produit une lame de phase réflectrice, qui est adéquate pour les expériences avec un faisceau à haute puissance. Dans ce mémoire nous décrivons la fabrication de lames de phase en spirale continue par réflexion avec un système de déposition. Ces lames furent utilisées pour transformer un faisceau gaussien en un faisceau de Laguerre-Gauss avec un moment angulaire de différents ordres. Ces faisceaux sont caractérisés par leur front d'onde hélicoïdal et un zéro d'intensité au centre. Les résultats furent comparés à ceux obtenus avec un élément diffractif commercial. Avec l'aide d'un axicon, ces lames furent utilisées pour la formation de faisceaux Bessel avec un moment angulaire. En focalisant un faisceau Laguerre-Gauss femtoseconde avec un axicon, nous avons produit des modifications de surface sur un échantillon de verre en BK7.

Cette thèse décrit plusieurs résultats expérimentaux impliquant le phénomène de la filamentation laser qui se produit lorsque des impulsions laser ultrabrèves se progagent dans l'air avec une intensité de l'ordre de ~ 10¹³ W/cm2. Un laser titane-saphir est utilisé pour gé- nérer des impulsions femtosecondes dans l'infrarouge (800 nm). En raison de ses propriétés particulières, cette forme de propagation est étudiée pour de nombreuses applications. Nous nous concentrons dans cette thèse sur la télédétection et l'identification de polluants atmosph ériques. Notre objectif est d'améliorer les résultats et de résoudre certains problèmes dans la détection de polluants, en particulier de ceux qui ont le même spectre de fluorescence induit par filamentation. Tous les résultats présentés ici ont été obtenus en laboratoire. La télédétection de polluants dans l'atmosphère implique la propagation de filaments à haute altitude où la pression atmosphérique est basse. Il est donc important de bien comprendre le phénomène de la filamentation dans ces conditions. Nous avons expérimentalement et numériquement étudié l'effet d'une basse pression sur un filament unique dans l'air. Les expériences furent réalisées en variant la pression à l'intérieur d'une cellule entre 0,3 et 1 fois la pression atmosphérique normale (1 atm ~ 1:01 X 10⁵ Pa). Une approche pour détecter à distance la présence de polluants atmosphériques est de capter la fluorescence émise par les fragments moléculaires créés lors du passage de l'impulsion laser. Ce signal est toutefois lourdement atténué avant d'atteindre le détecteur en raison de la grande distance de propagation dans ces applications et il est important de trouver des moyens pour augmenter le signal de fluorescence. Nous avons donc étudié la possibilité d'utiliser le filament lui-même comme milieu de gain dans la direction de propagation pour amplifier les émissions des impuretés de l'air. Il avait déjà été démontré qu'un filament peut amplifier le signal rétrodiffusé dans l'air pur alors nous avons débuté nos expériences dans l'air pour ensuite étudier des mélanges air-hydrocarbones ( 2% de CH₄, C₂H₂ et C₂H₄ dans l'air). Nous avons détecté la fluorescence émise par l'azote neutre à ~ 337 nm dans l'air pur et par les fragments CH à ~ 431 nm dans des mélanges air-hydrocarbones. Dans les deux cas, le signal de fluorescence émis dans la direction opposée à celle du laser a augmenté de manière nonlin éaire en fonction de la longueur du filament, tandis que celui émis sur les côtés montrait une tendance linéaire. Le dernier chapitre de cette thèse traite d'une nouvelle approche pour identifier les molé- cules basée sur leur alignement. Nous montrons en effet que des polluants dans l'air peuvent être détectés et identifiés en mesurant les constantes de rotation de diférentes molécules. Il est important de noter que cette technique permet de distinguer des polluants dont les fragments émettent le même spectre de fluorescence (les mêmes raies atomiques et bandes moléculaires). Les résultats présentés dans cette thèse ont été obtenus par des études de type pompe-sonde utilisant le signal diffusé de l'impulsion de sonde, contrairement à d'autres expériences qui détectent la lumière transmise. Le fait d'observer le signal diffusé plutôt que celui transmis rend cette technique pertinente pour des applications de télédétection. Même si les molécules dans un gaz sont orientées de façon aléatoire, une impulsion ultrabrève et intense peut forcer les molécules à s'aligner non seulement pendant le passage de l'impulsion mais aussi après. Plus spécifiquement, un paquet d'onde rotationnel peut être créé par une impulsion femtoseconde, ce qui génère un alignement moléculaire en l'absence de champ après le passage de l'impulsion qui peut se reformer à intervalles réguliers. En plus de permettre la détermination des constantes de rotation et l'identication des molécules, cette technique donne également accès à des informations sur la dissipation dans le milieu en étudiant l'évolution du paquet d'onde sur une longue période (plusieurs retours périodiques de l'alignement moléculaire) après le passage de l'impulsion. / This thesis presents experimental results obtained during filamentation of ultrashort and intense laser pulses, with an intensity of ~ 10¹³ W/cm2 in air. A femtosecond Ti:Sapphire laser was used to generate pulses in the infrared at 800 nm. Because of some unique features of the filaments, this particular form of propagation has been considered for many applications. In this work, we focus our attention on remote sensing and the detection and identification of atmospheric pollutants. The goal is to improve the results and resolve some problems in the detection of air pollutants, especially those with the same filament-induced fluorescence spectrum. The presented experiments were performed inside a laboratory. The remote sensing of pollutants in the atmosphere mainly relies on the propagation of filaments at high altitude where the pressure is low. For this application, it is therefore important to have a good understanding of filamentation in these real conditions. We experimentally and numerically studied the effect of lowering the pressure on a single filament in air. The experiment was done by varying air pressure inside a cell between 0.3 and 1 standard atmospheric pressure (1 atm ~ 1:01 X 10⁵ Pa). One way to remotely detect atmospheric pollutants is to record the returning fluorescence signal from the molecular fragments that are created during filamentation. Because the propagation distance is large in these spectroscopic experiments, the signal is heavily attenuated before reaching the detector and it is important to look for a solution to enhance the fluorescence signal. We therefore investigated the possibility of using the filament itself as a gain medium along the propagation direction to amplify the emission of some impurities in air. It is known that the femtosecond laser filament can amplify backward-directed signal in pure air, so we started our experiments in air, and then extended them to air-hydrocarbons mixtures (2% de CH₄, C₂H₂ et C₂H₄ dans l'air). The fluorescence emission from neutral nitrogen at ~ 337 nm in pure air and from CH fragments at ~ 431 nm in air-hydrocarbons mixtures was detected. In both cases, the fluorescence signal emitted in the direction opposed to the laser propagation increased nonlinearly with the filament length, unlike the emission directed on the sides which showed a linear trend. The last chapter of the thesis introduces a new way to identify molecules that relies on their alignment. Indeed by measuring the rotational constants of different molecules using iv eld-free molecular alignment, we show that pollutants can be detected and identied in air. It is important to mention that this approach can distinguish pollutants for which the excited fragments have the same fluorescence spectra (same atomic lines and molecular bands). The results reported in this thesis were obtained by a pump-probe experiment where the scattered signal of the probe pulse was detected, as opposed to other experiments which collected the transmitted light. Observing the scattered signal instead of the transmitted one makes this technique appropriate for remote sensing applications. Even though molecules are randomly oriented in the gas phase, it is shown that ultrafast intense laser pulses can force molecules to align both in the presence of the laser feld as well as after the passage of the pulse. More specifically, a rotational wavepacket can be created by an ultrashort laser pulse, leading to a feld-free alignment of the molecules after the laser pulse has passed which can revive at regular intervals. Therefore, in addition to finding rotational constants and identifying molecules, it is possible to extract information about the dissipative medium by studying the changes in the wavepacket a long time (several periodic revivals of molecular alignment) after the passage of the pulse. / Filamentation laser

La structuration laser femtoseconde de verres d’oxydes est aujourd’hui un domaine de recherche en pleine expansion. L’interaction laser-matière est de plus en plus utilisée pour sa facilité de mise en œuvre et les nombreuses applications qui découlent de la fabrication des composants photoniques, déjà utilisés dans l’industrie des hautes technologies. En effet, un faisceau d’impulsions ultracourtes focalisé dans un matériau transparent atteint une intensité suffisante pour modifier la matière en trois dimensions sur des échelles micro et nanométriques. Cependant, l’interaction laser-matière à ces régimes d’intensité n’est pas encore complètement maîtrisée, et les matériaux employés ne sont pas entièrement adaptés aux nouvelles applications photoniques. Par ce travail de thèse, nous nous efforçons donc d’apporter des réponses à ces interrogations. Le mémoire est articulé autour de deux grands volets. Le premier aborde la question de l’interaction de surface de verres avec de telles impulsions lumineuses qui mènent à l’auto-organisation périodique de la matière structurée. L’influence du dopage en ions photosensibles et des paramètres d’irradiation est étudiée afin d’appuyer et de conforter le modèle d’incubation pour la formation de nanoréseaux de surface. À travers une approche innovante, nous avons réussi à apporter un contrôle de ces structures nanométriques périodiques pour de futures applications. Le second volet traite de cristallisation localisée en volume induite en grande partie par l’interaction laser-matière. Plusieurs matrices vitreuses, avec différents dopages en sel d’argent, ont été étudiées pour comprendre les mécanismes de précipitation de nanoparticules d’argent. Ce travail démontre le lien entre la physicochimie de la matrice vitreuse et le caractère hors équilibre thermodynamique de l’interaction qui influence les conditions de nucléation et de croissance de ces nano-objets. Tous ces résultats sont confrontés à des modélisations de la réponse optique du plasmon de surface des nanoparticules métalliques. Les nombreuses perspectives de ce travail ouvrent sur de nouvelles approches quant à la caractérisation, aux applications et à la compréhension de l’interaction laser femtoseconde pour l’inscription directe de briques photoniques dans des matrices vitreuses. / Three-dimensional femtosecond laser structuring of oxide glasses is a growing research and development area. It is also increasingly used in the high-tech industry thanks to its simple implementation and numerous possible applications emerging from the photonic components manufacturing. Indeed, an ultra-short focused beam in a transparent material reaches a sufficient intensity to 3D modify the material on micrometer or nanometer scale. However, the laser matter interaction regimes at such high intensity are not completely understood, and the materials already used are not perfectly adapted for new photonic applications. This research aims to provide answers to those open questions. This thesis is divided into two main parts. The first one addresses the issue of the glass surface interaction with ultrashort pulses which leads to self-organized periodic structures. The influence of photosensitive doping ions and irradiation parameters are studied to support and strengthen the incubation model for nanograting surface formation. This study allows the control of these periodic nanoscale structures for further applications. The second part deals with localized volume crystallization induced by laser material interaction. Several glassy matrices with various silver oxide doping have been synthesized to understand the mechanisms of silver nanoparticle precipitation. This work demonstrates the link between the physical chemistry of the glass and the non-equilibrium thermodynamic state during laser interaction to influence nucleation and growth conditions of these nano-objects. The results are compared to models that describe the optical response of plasmonic behavior. Finally, this research opens on new approaches and many prospects for applications and understandings of femtosecond direct laser writing of novel photonic bricks.