L'étude de la propagation de la lumière en milieu diffusant est d'un grand intérêt pour l'imagerie biologique et médicale non-invasive. Diverses méthodes temporelles femtosecondes sont basées sur l'exploitation de portes optiques ultrarapides destinées à éliminer la composante de la lumière diffusée par les structures environnant l'objet à imager. Une impulsion laser d'une centaine de femtosecondes comprend au minimum une quarantaine de cycles optiques et la notion d'onde est encore significative. Dès lors, une détection cohérente basée sur l'exploitation d'interférences pourrait à priori se superposer à une détection temporelle et en améliorer le rapport signal sur bruit. Le but de cette thèse est d'évaluer cette possibilité en développant des méthodes quantitatives de mesure de la cohérence d'impulsions laser diffusées. La première partie de la thèse présente un inventaire des méthodes actuelles d'imagerie en milieu diffusant, notamment l'OCT, la microscopie confocale et l'imagerie femtoseconde. L'intérêt des méthodes femtosecondes, utilisant des portes temporelles ultrarapides, est justifié par des simulations Monte Carlo basées sur des paramètres de diffusion rencontrés en milieu biologique. Dans la deuxième partie, après avoir monté un corrélateur interférométrique non-linéaire, les phénomènes de décohérence et d'élargissement temporel d'impulsions laser sont observés dans des milieux composés d'eau et de lait. L'utilisation d'un filtrage cohérent pour une méthode d'imagerie amplifiée est discutée. La troisième partie introduit l'interférométrie spatiale-spectrale et son application à l'étude de la cohérence et de la réponse impulsionnelle pour des milieux plus diffusants (plus de 3 diffusions). La relation entre cette réponse et les photons diffusés vers l'avant y est affirmée. La thèse montre en particulier que cette méthode ne permet pas la caractérisation complète de la réponse impulsionnelle, contrairement à ce qu'annonce une méthode d'imagerie spectrale suggérée récemment d'un point de vue théorique. Néanmoins la possibilité de l'utiliser pour un milieu sous une diffusion Rayleigh, plutôt que Mie, reste ouverte. Ce travail circonscrit les conditions d'utilisation de la cohérence dans les méthodes d'imagerie diffuse par portes temporelles femtosecondes. Cette thèse s'appuie sur des méthodes et outils expérimentaux développés spécifiquement pour la mesure de la décohérence en relation à l'élargissement temporel d'impulsions laser diffusées.

Nous avons mis au point une nouvelle technique optique de détection en temps réel des bioaérosols parmi un ensemble d'aérosols de fond, dont en particulier les suies de combustion. Cette technique repose sur l'excitation ultra-brève multi-impulsionnelle des fluorophores intrisèques des bioaérosols. Des signatures spécifiques aux bactéries et aux hydrocarbures ont ainsi été mises en évidence, alors que les spectres de fluorescence de ces espèces sont indiscernables. <br /><br />La spectroscopie pompe-sonde a aussi été mise en oeuvre pour sonder la dynamique de propagation d'une impulsion femtoseconde dans une microcavité 2D de forme spirale. Nous avons réalisé un dispositif d'imagerie de corrélation afin de suivre, avec une résolution temporelle, la propagation d'un paquet d'onde laser. Des simulations FDTD ont permis d'interpréter les observations et de mettre en évidence un processus original de couplage de sortie, impliquant la réflexion de l'onde évanescente sur la discontinuité de la spirale.

L'irradiation d'agrégats de gaz rare de taille nanométrique par une impulsion laser brève (quelques centaines de femtosecondes) et intense (I>10^{15} W/cm2) génère un rayonnement X (multi-keV) de courte durée. Afin de comprendre et modéliser les mécanismes mis en jeu dans ce type d'interaction, nous avons repris un modèle hydrodynamique existant, le modèle "nanoplasma", où la cible est considérée comme une sphère diélectrique irradiée par le champ laser quasistatique, produisant un plasma de taille nanométrique. Nous avons cependant démontré que le modèle en l'état ne pouvait reproduire les résultats expérimentaux tels que les importants degrés d'ionisation observés et les spectres X associés. Nous avons alors inclus dans le modèle deux mécanismes supplémentaires qui améliorent significativement la dynamique d'ionisation:<br /><br /> - Nous avons introduit des processus d'ionisation d'ordres supérieurs en incluant des états excités intermédiaires X^{q+} + e- -> X^{q+*} +e- -> ... -> X^{(q+1)+} +2 e-. Nous avons pour cela utilisé une approche potentiel modèle pour décrire la structure électronique des ions (ou atomes) de l'agrégat et nous avons évalué les sections efficaces totales d'excitation et d'ionisation collisionnelles suivant le formalisme des ondes distordues. <br /> <br /> - Nous avons étudié l'influence des phénomènes d'écran induits par la densité d'électrons libres sur la dynamique de l'interaction. A l'aide d'un potentiel d'écran sophistiqué, nous avons montré que les effets d'écran augmentent les sections totales d'ionisation et réduisent les sections d'excitation par rapport aux données non écrantées. <br /><br />Le modèle nanoplasma amélioré permet à présent de reproduire les populations d'états de charge très élevés observées expérimentalement ainsi que la variation de l'émission He_alpha provenant d'agrégats d'argon en fonction des différents paramètres de l'interaction (durée d'impulsion, taille d'agrégat, éclairement crête, longueur d'onde). Nous avons également simulé les spectres d'émission X résolus en temps et en énergie. Ces spectres indiquent une durée d'émission ultra-brève (inférieure à 100 fs), et confirment ainsi que l'interaction laser-agrégat est une source de rayonnement utilisable dans le cadre d'applications à la science X ultra-rapide.

Cette thèse porte sur la fonctionnalisation de surface par microstructuration laser. L’étude expérimentale a consisté à texturer des surfaces d’acier inoxydable avec une source laser impulsionnelle à fibre dopée Yb (1030 nm, 300 fs), dans le but de contrôler leur mouillabilité et de les rendre superhydrophobes. Par une optimisation des conditions d’irradiation, il est possible de conférer à la surface une structuration à double échelle de rugosité. Des structures d’une dizaine de micromètres sont réalisées par ablations successives selon un motif de lignes croisées, sur lesquelles se forment des nanostructures auto-organisées. La simulation du couplage de l’énergie dans la cible a permis de déterminer les paramètres opératoires pour limiter l’accumulation thermique en surface. L’étude fait clairement apparaître le rôle de la texturation dans l’apparition du caractère superhydrophobe de la surface, tout en soulignant l’influence des propriétés physico-chimiques du matériau. / This PhD thesis is about surface functionalization by laser microstructuring. The experimental study consists in texturing stainless steel surfaces with a pulsed Yb fibre laser source (1030 nm, 300 fs), in order to control their wettability and confer to them superhydrophobic properties. With an optimization of the irradiating conditions on the target, it is possible to confer to the surface a dual-scale roughness. By successive ablations according to a pattern of crossed lines, microstructures in the range of tens of micrometres are realized, on which self-organized nanostructures are superimposed. Simulation of the energy coupling in the material allows to determine the process parameters to be used, in order to limit the thermal accumulation and avoid the melting of the surface. This study reveals the role of the laser texturing in the apparition of the superhydrophobic character and emphasizes the influence of the physicochemical properties of the material.