The goal of this thesis is to grow GaN/InGaN double- heterojunction (DH) nanorods through the technique of molecular beam epitaxy (MBE), and fabrication nano-LEDs. Images of scanning electron microscopy (SEM) show the high density nanorods (1010 cm-2) have hexagonal symmetry. Results of X-ray diffraction (XRD), and Energy Dispersive Spectrometer (EDS) show that the InGaN layer is grown successfully. Cathodo-luminescence (CL) measurements will be presented.

We will add AlN and InN powder in order to change the post annealing environment. We want to understand the quality and optical properties of InGaN/GaN quantum well undergoing post annealing.

Ce projet a pour ambition de concevoir et de réaliser une nouvelle filière de cellule photovoltaïque utilisant la conversion directe de l’énergie solaire en électricité à base de la filière InGaN permettant d'atteindre un rendement de 50% de conversion directe de l’énergie solaire en électricité. Cette nouvelle approche constitue un défi technologique majeur pour la recherche académique et les applications industrielles dans les années avenir. Les cellules solaires actuelles à base de Silicium approchent leur limite théorique de rendement de conversion d’énergie (environ 25%). Les cellules solaires multi-jonctions permettent de repousser ces limites en empilant plusieurs matériaux possédant différentes énergies de bande interdite, chacun absorbant une petite portion du spectre solaire de manière plus efficace. Alors que les LEDs violettes et bleu à base du matériau InGaN sont déjà commercialisées, il apparaît essentiel de relever le défi qui consiste à fabriquer et utiliser ce matériau InGaN avec de fort taux d’Indium (i.e. des énergies de bandes interdites plus faibles) afin de couvrir l’ensemble du spectre solaire et ainsi réaliser des cellules photovoltaïques à très haut rendement, bien au-delà de l’état de l’art international. Au vu des limitations des cellules au silicium, des travaux théoriques ont montrés que des cellules à jonctions multiples à base de couches absorbantes d’InGaN permettraient d’atteindre un rendement de 50%. L’amélioration du rendement des cellules solaires aura un impact majeur sur de nombreuses applications. L’objectif de ce travail concerne la conception et de réalisation d'une nouvelle génération de cellule solaire à base d’InGaN. Ce travail concerne dans une première phase : la caractérisation du matériau InGaN à fort taux d’Indium (> 20%) élaboré à l'EPFL en collaboration avec l'IEMN ayant pour but de démontrer une énergie de bande interdite en dessous de 2 eV. Dans une seconde phase, après la validation électrique et structurelle de ce nouveau matériau, il s’agit de concevoir et de réaliser une nouvelle génération de cellule solaire mono-jonction sur saphir et sur substrat GaN. Cette nouvelle cellule solaire pourra être intégrée au sein d’une microsource d’énergie pour réseau de capteur autonome. / This PhD thesis reports on the structural and optical characterization of solar cell structures with various active region designs and different substrates as well as the subsequent fabrication and electrical characterization of InGaN solar cells. The epitaxial growth of solar cell designs with pGaN/i-InGaN/n-GaN structures were performed by metal-organic vapor phase epitaxy (MOCVD) by the company NovaGaN. The structural and optical characterization is assessed by X-Ray diffraction, scanning transmission electron microscopy, atomic force microscopy and photoluminescence spectroscopy. A structural comparison of solar cell designs including bulk 200 nm thick InGaN layer and InGaN/GaN multiple quantum wells (MQWs) with similar indium compositions (~30%) is presented. Furthermore, structural quality of designs with InGaN/GaN MQWs were analyzed with variation of the indium content, thickness of InGaN quantum wells and type of the substrate, i.e. (0001) sapphire or bulk GaN substrate. An optimized and reproducible processing has been developed for fabrication of InGaN based solar cells. The challenges in device processing such as mesa etching of GaN and contamination on the device sidewalls, which caused high reverse leakage currents were studied and solutions of using SiO2 mask and protection of sidewalls by SiO2 layers were proposed. An optimization study of thermal treatment of Ni/Au current spreading layer is also presented. The electrical activity in the active region and the spectral response of the solar cells are investigated by electron beam induced current (EBIC) analysis and external quantum efficiency measurements. EBIC analysis is used to clarify the origin of the S-shape behavior in illuminated current-voltage characteristics of the solar cell with 25×In0.15Ga0.85N/GaN MQWs, which has performed the best performance in this study with a conversion efficiency of 0.59% under 1sun illumination (AM1.5G).

Disertacijoje pristatomi didelio krūvininkų tankio dinamikos tyrimai skirtingo defektiškumo GaN, InGaN bei deimanto sluoksniuose atlikti naudojant šviesa indukuotų dinaminių gardelių metodą. Naudojant eksperimentinius rezultatus gautus skirtingo žadinimo intensyvumo, temperatūros sąlygomis bei pasitelkus skaitmeninį krūvininkų dinamikos modeliavimą nustatomi dominuojantys krūvininkų rekombinacijos bei sklaidos mechanizmai tirtuose plačiatarpiuose puslaidininkiuose. Parodoma, kad dislokacijų sąlygota nespindulinė rekombinacija dominuoja GaN bandiniuose su dislokacijų tankiu didesniu nei 1E8 cm-2, esant mažesniems dislokacijų tankiams krūvininkų gyvavimo trukmę lemia bimolekulinė rekombinacija. Nustatyta, kad eksperimentiškai stebėtas krūvininkų difuzijos koeficiento didėjimas GaN yra sukeltas Fermi slėgio išsigimusioje krūvininkų plazmoje. Krūvininkų rekombinacijos trukmių bei azoto priemaišų kiekio koreliacija sintiniuose deimantuose parodė, kad su azotu susietos priemaišos yra pagrindiniai rekombinacijos centrai Tai pat darbe pristatoma nauja šviesa indukuotų dinaminių gardelių eksperimento schema su holografiniu pluoštelio dalikliu, leidžianti supaprastinti eksperimentą bei įgalinanti heterodininį difrakcijos signalo detektavimą. Parodoma, kad fazės skirtumas tarp signalo ir foninės šviesos gali būti kontroliuojamas keičiant holografinio daliklio padėtį išilgai jo gardelės vektoriaus krypties. / The investigation of high density carrier dynamics in GaN, InGaN, and diamond samples with different defect density by light induced transient grating technique is presented in the thesis. The experimental studies on numerous samples, grown at different conditions, combined with extensive measurements in a wide range of carrier densities (1E16-1E20 cm-3) and temperature (9-300K) is used to identify the interplay of radiative and nonradiative recombination mechanisms, to determine carrier lifetime, diffusion coefficient, and diffusion length. It is shown that dislocation governed carrier recombination is a dominant recombination channel in GaN samples with dislocation density above 1E8 cm-2, otherwise, the bimolecular recombination dominates at high carrier densities. Experimentally observed increase of carrier diffusivity in GaN is caused by Fermi pressure at degenerate carrier plasma. The correlation between the carrier lifetime and concentration of nitrogen defects points out that nitrogen-related defects act as the main centers of nonradiative recombination in synthetic diamonds. A novel heterodyne detection scheme for LITG technique is presented. The heterodyning is achieved by coherently mixing the picosecond pulses of diffracted and scattered light. It is shown that a phase difference between theses fields can be controlled by moving holographic beam splitter along its grating vector.

III-nitrides, diamonds are extremely promising wide band gap semiconductor materials for optoelectronics and high temperature, high power electronics. Therefore, there is huge scientific interest in investigation electrical and optical properties of these materials. The light induced transient grating technique (LITG) is very suitable for exploration of carrier dynamics which governed by fundamental and defect related properties of materials. The main goals of the thesis were gain a new knowledge on carrier dynamics in wide bandgap semiconductors (namely GaN, InGaN, and diamonds) by using and developing light induced transient grating technique. The experimental studies on numerous samples, grown at different conditions, combined with extensive measurements in a wide range of carrier densities (1016-1020 cm-3) and temperature (9-300K) was targeted to identify the interplay of radiative an nonradiative recombination mechanisms, to determine carrier lifetime dependence on the excess carrier density, to explain the carrier diffusion coefficient dependence on excitation intensity, to find the optimal materials growth conditions. A novel heterodyne detection scheme for LITG technique was presented. The heterodyning was achieved by coherently mixing the picosecond pulses of diffracted and scattered light. A phase difference between theses fields was controlled by moving holographic beam splitter (HBS) along its grating vector. LITG signal decay kinetics, recorded at two HBS... [to full text] / III grupės nitridai bei deimantai tai platų draustinės energijos tarpą turintys puslaidininkiai, pasižymintys unikaliomis medžiagos savybėmis ir turintys didelį potencialą aukštų temperatūrų, didelių galių, opto/elektroniniams taikymams. Todėl šių medžiagų elektrinės bei optinės savybės pastaruoju metu yra intensyviai tiriamos. Šviesa indukuotų dinaminių gardelių (ŠIDG) metodas labai tinka tyrinėti krūvininkų dinamiką, kuri yra nulemta fundamentinių bei defektinių medžiagos savybių. Pagrindiniai darbo tikslai buvo gauti naujų žinių apie krūvininkų dinamiką plačiatarpiuose puslaidininkiuose (GaN, InGaN bei deimantuose) naudojat bei plėtojant šviesa indukuotų gardelių metodiką. Ištirti didelio nepusiausvirųjų krūvininkų tankio rekombinacijos ir difuzijos ypatumus skirtingo defektiškumo GaN, InGaN sluoksniuose bei sintetiniuose deimantuose. Skaitmeniškai modeliuojant krūvininkų dinamiką nustatyti dominuojančius krūvininkų rekombinacijos mechanizmus bei krūvininkų gyvavimo trukmes, difuzijos koeficientus ir nuotolius. Darbe pristatoma nauja ŠIDG eksperimento schema su holografiniu pluoštelio dalikliu, leidžianti supaprastinti eksperimentą. Ši schema taip pat įgalino heterodininį difrakcijos signalo detektavimą. Parodoma, kad fazės skirtumas tarp signalo ir foninės šviesos gali būti kontroliuojamas keičiant holografinio daliklio padėtį išilgai jo gardelės vektoriaus krypties. Ištyrus didelį kiekį GaN sluoksnių, užaugintų skirtingomis technologijomis bei pasižyminčiu skirtingu... [toliau žr. visą tekstą]

Les matériaux III-nitrures sont des excellents semi-conducteurs qui présentent plusieurs propriétés intéressantes pour les applications photovoltaïques et piézoélectriques. Au même temps, la croissance epitaxiale de ces matériaux sous forme de nanofil (NF) est de tant en plus intéressant, car les NFs nitrures binaires et heterostructurés, ont une qualité cristalline supérieure comparés aux homologues 2D et massifs. Dans ces contextes, ce travail est axé sur la croissance par MBE assistée par plasma (PA-MBE) de NFs InGaN/GaN et leur caractérisation. Trois sujets principaux ont été abordés: l'étude de la croissance d’heterostructures InGaN axiales par PA-MBE, leur caractérisation optique, et l'étude de la croissance sélective de NFs GaN sur graphène transféré. Ces études m’ont permis d’obtenir un control rational sur le mode de croissance d’heterostructures InGaN dans une large gamme de teneurs d’In (jusqu'à ~ 40%) et morphologies, de étudier leur structure de bande axiale, utile pour la conception optimale de la structure p-i-n photovoltaïque, et de démontrer pour le première fois dans la littérature, que l’épitaxie sélective de NFs de GaN sur MCG lithographié est une route possible et très promettent pour améliorer leur homogénéité. Ainsi, des tests préliminaires ont montré que la capacité de piézo-conversion des NFs GaN peut être améliorée d'environ 35% lors de l'intégration d’une insertion InGaN riche en In dans leur volume.Tous ces résultats constituent un ’étape décisive dans le contrôle et la comprension des propriétés de ces nanostructures, et donnent des perspectives très encourageantes pour leur intégrations dans des nano-générateurs à haute efficacité. / III-nitride materials are excellent semiconductors presenting several interesting properties for photovoltaic and piezoelectric applications. At the same time, the epitaxial growth of these materials in the form of nanowires (NW) is even more interesting, because binary and heterostructured III-N NWs have a higher crystalline quality compared to the 2D and bulk counterparts. In these contexts, this work focuses on the plasma-assisted MBE (PA-MBE) growth of InGaN / GaN NWs and their characterization. Three main topics are addressed: the growth of axial InGaN heterostructures by PA-MBE, their optical characterization, and the study of the selective area growth (SAG) of GaN NWs on transferred graphene. These studies allowed me to obtain a rational control on the growth mode of InGaN heterostructures in a wide range of In contents (up to ~ 40%) and morphologies, to study their axial band edge profile, useful for the optimal design of the photovoltaic structure, and to demonstrate for the first time in the literature, that the SAG of GaN NWs on patterned mono-layer graphene is a possible and very promising strategy to improve their homogeneity. Also, preliminary tests have shown that the piezoelectric conversion capacity of GaN NWs can be improved by about 35% when integrating an In-rich InGaN insertion into their volume.All these results constitute a decisive step in the control and the comprehension of the properties of these nanostructures, and establish very encouraging perspectives for their integration in novel and efficient photovoltaic and piezoelectric nano-generators.

GaN et ses alliages ternaires et quaternaires du système Ga(B,In,Al) sont devenus au cours des dernières années des semiconducteurs phare de l'optoélectronique. Plus spécifiquement l'alliage InGaN qui présente une énergie de bande interdite (0, 77eV, pour l'InN à 3, 4eV, pour le GaN) permettant l'absorption quasi totale du spectre visible se positionne comme un excellent candidat pour la réalisation de cellules solaire multi-jonctions à très haut rendement. La croissance de couches épitaxiales d'InGaN avec une forte teneur en indium et une bonne qualité structurale et morphologique reste néanmoins un challenge. Notre groupe a été parmi les premiers à relever ce challenge en proposant une technique de croissance originale consistant à insérer périodiquement de fines couches de GaN dans la couche épaisse d'InGaN. Ce travail s'inscrit dans ce contexte et porte sur les caractérisations morphologiques, structurales et optiques des différentes structures élaborées et qui ont permit l'optimisation du procédé de croissance et l'obtention de couches d'InGaN avec une teneur en indium de 15%, une épaisseur de 120nm et des qualités structurales et optiques de premier ordre. La partie centrale du travail a consisté en la mise en oeuvre et l'utilisation de la technique de cathodoluminescence pour l'étude des matériaux InGaN élaborés au laboratoire par MOVPE. Les principales avancées de ce travail, outre la contribution au succès de l'obtention de couches d'InGaN de grande qualité, concernent la confirmation du mode de croissance des couches d'InGaN (transition 2D-3D, type et rôle des inclusions de surface), la détermination de l'épaisseur critique des couches en fonction du taux d'indium, et la modélisation du phénomène de cathodoluminescence par méthode Monte-Carlo / GaN and its ternary and quaternary alloys Ga(B, In, Al)N have become in recent years one of the most important semiconductor materials for applications in optoelectronics. More specifically, the InGaN alloy, that has a band gap energy (0.77eV for InN, 3.4eV for GaN) allowing almost full absorption of the visible spectrum can be an excellent candidate for the realization of highly efficient multi-junctions solar cells. However, the growth of InGaN epitaxial layers with high indium content and good structural and morphological quality remains a challenge. Our group was among the first to meet this challenge by proposing an original growth technique consisting in the periodical insertion of thin GaN layers in the thick InGaN layer. The present work falls in this context and focuses on the morphological, structural and optical characterization of different InGaN structures that have been developed, allowing the optimization of the growth process and the obtention of InGaN layers with an indium content of 15%, a thickness of 120nm and a high structural and optical quality. The main aspect of the present work consist in the implementation and use of the cathodoluminescence technique to study the InGaN materials grown by our group using MOVPE. The main achievements of this work, in addition to the contribution to the success of getting high quality InGaN layers, relate to the confirmation of the growth mode of InGaN layers (2D - 3D transition, type and role of surface inclusions), the determination of the critical layer thickness according to the indium content, and the modeling of the cathodoluminescence phenomenon using Monte Carlo method

The goal of this thesis is to grow InGaN at different temperatures in the form of GaN/InGaN double-heterojunction nanorods. XRD is used to analyze the In composition of film. PL, £g-PL, and CL are used to study the luminescence of InGaN and GaN, and calculation of In composition. For nanorods, the TEM and EDS are the tools to study the In composition and InGaN thickness. SEM is used to study the sample morphology. The work of EL has also been done in this thesis.

In this thesis , we used organic phosphors 10-(2-benzothiazolyl) -1,1,7,7-tetramethyl-2,3,6,7-tetrahydro-1H,5H,11Hbenzo[l]-pyrano[6,7,8-ij]inolizin-11- one (C545T) and 10-(2-benzothiazolyl)- 1,3,3,7,7-pentametquhyl-2, 3, 6,7-tetrahydro-1H,5H,11H-benzo[l]-pyrano[6,7,8-ij]-quinolizin-11-one(C-545P) , by mixed method to package for LED. First , we used C545T and C545P with different concentration of Silicone ,to find the best mixed ratios. Organic C545T and C545P were proposed to be the candidate of the green phosphor. The emitting peaks of C545P and C545T were 496 nm and 500 nm measured by photoluminescence, respectively. Organic green phosphors were mixed with silicone with different concentration.The optimal mixed weight ratio of phosphor to silicone were 1:500 and 1:300 for C545P and C545T,respectively. Second, we used InGaN/GaN multi-quantum well(MQW) Blue chip toexcite Organic phosphors were mixed with silicone with different concentration to fabricated device. With an injected current 20 mA ,we obtained the luminous efficiency was 79 lm/W , CIE coordinate at (0.33, 0.60) of packaged device C545T @ 1:500 ,and then the luminous efficiency was 68 lm/W , CIE coordinate at (0.33, 0.60) of package device C545P @1:300.Compared with commercial InGaN green LED , we find mixed organic phosphors packaged devices of luminous flux and luminous efficiency and have improved. The best mixed at 1:500 packaged device of C545T and silicone, and luminous efficiency increase 1/3.

Les diodes électroluminescentes (DEL) à base de GaN ont déjà été commercialisées comme solution économique d’éclairage, étant donné que les multi-puits quantiques (MQW) basés sur InGaN/GaN peuvent être conçus pour produire de la lumière dans toute la gamme spectrale visible. Pour obtenir une émission de lumière blanche, la conversion à base de phosphore conduit à une faible efficacité due à la perte de Stokes et peut également produire un faible indice de rendu des couleurs (IRC). Par conséquent, pour une efficacité élevée et une lumière blanche avec un IRC élevé, la génération de lumière blanche par combinaison rouges-vertes-bleues (RGB) est nécessaire. La DEL bleue basée sur InGaN/GaN présente une bonne performance aujourd'hui. La DEL rouge à base de III-phosphure est également très efficace. Cependant, avec des longueurs d'onde intermédiaires pour l'émission de spectre vert, l'efficacité des dispositifs diminue avec l'augmentation de la composition d’indium (In) dans la région active à cause de l'épitaxie selon la direction de GaN communément utilisée (0001-Ga). Ce «green-gap» est le principal obstacle pour obtenir une DEL blanche sans phosphore. Les structures DEL non ou semi-polaires pourraient être une solution pour réduire ou omettre le problème de polarisation, cependant, une croissance plus facile de bonne qualité cristalline avec moins d'étapes de fabrication font que la croissance de la direction (0001-Ga) est toujours commercialement prometteuse. Par conséquent, une conception de structure optimisée pour atténuer la polarisation et augmenter l'émission optique provenant d'hétéro-structures élaborées dans cette direction de croissance est toujours demandée. Les structures de DEL classiques multi-puits quantiques (MQW) InGaN/GaN sont développées sur une template GaN et utilisent du GaN comme couches barrières. Cependant, notre objectif a été de faire croître des MQW à contenu élevé avec des barrières InGaN sur une nouvelle template InGaN appelé «semi-bulk» (SB). La réalisation de la thèse est de simuler, décroître par épitaxie en phase vapeur organométallique (MOVPE) et de fabriquer la structure de DELs à haute teneur en In dans les barrières MQW avec InGaN, crues sur une template InGaN «semi-bulk» de haute qualité, et qui émettent dans le spectre du bleu au vert / GaN-based light-emitting diodes (LEDs) have already been commercialized for solid-state lighting, since the InGaN/GaN-based multi-quantum-well (MQW) of LEDs can be designed to produce light in the entire visible spectral range. To obtain white LED, phosphor-based down-conversion results in low efficiency due to Stokes loss and also can yield low colour rendering index (CRI). Hence, for highly efficient and with high CRI white light, generation of white light by monolithic red-green-blue (RGB) combination is necessary. InGaN/GaN-based blue LED has good performance now-a-days. III-phosphides based red LED has also achieved good efficiency. However, with intermediary wavelengths for green spectra emission, the efficiency of devices from epitaxy grown along the commonly used (0001-Ga) direction of GaN decreases with increasing indium (In) content in the active region and this “green-gap” is the main obstacle to get phosphor-free white LEDs. Non- or semi-polar LED structures could be a solution to reduce or omit the polarization problem, however, easier growth of good crystal quality and fewer processing steps make (0001-Ga) direction growth still commercially promising. Therefore, optimized structure design to alleviate polarization and enhance optical emission from hetero-structures grown along this direction growth is still in demand. The conventional InGaN multi-quantum-well (MQW) LED structures are grown on GaN buffer and use GaN as barrier layers. However, the objective of this thesis has been to grow high In-content MQWs with InGaN barriers on a novel so called “semi-bulk” (SB) InGaN buffer. The achievement of the thesis was to simulate, grow by metalorganic vapour phase epitaxy (MOVPE) and process LED structure with high In-content in the MQW with InGaN barriers, grown on high quality “semi-bulk” InGaN buffer, that will emit in the blue to green spectra. 70 nm thick high crystal quality InGaN SB buffer was obtained with 5% In-content. On top of this, In0.15Ga0.85N/In0.05Ga0.95N MQW was grown followed by 200 nm optimized p-GaN. The room temperature IQE was 67.5% at 460 nm emission wavelength. The processed LED chips yielded turn-on voltage less than 3 V with leakage current of ~10-3 A. In0.25Ga0.75N/ In0.05Ga0.95N MQW was also realized on InGaN SB with 7% In, with emission peak at ~530 nm