Les interactions des aérosols avec les nuages en Arctique peuvent avoir de fortes conséquences sur le forçage radiatif. Néanmoins cette interaction reste encore mal comprise. Dans cette étude nous utilisons les instruments satellitaires POLDER-3 & MODIS pour obtenir des informations sur les propriétés microphysiques des nuages que nous co-localisons temporellement et spatialement avec la concentration en monoxyde de carbone, traceur passif du contenu en aérosols, issue des modèles numériques GEOS-Chem et FLEXPART. Nous co-localisons également les données avec les réanalyses de ERA-Interim pour pouvoir contrôler les paramètres météorologiques tel que l’humidité spécifique et la stabilité de la basse troposphère. Afin d’étudier l'impact des panaches de pollution sur la microphysique des nuages, nous définissons le paramètre ACInet qui décrit l'interaction aérosol nuage. Nos résultats suggèrent que les parcelles d'air venant de feux de biomasses ont un effet limité sur la microphysique des nuages. Au contraire, l'effet des aérosols venant de sources anthropiques ont un effet proche d'un maximum théorique. Nous étudions alors l'impact de différents paramètres météorologiques sur l'ACInet. Nous avons également analysé l'impact des aérosols d'origine anthropiques sur la transition de phase liquide-glace des nuages. Nos résultats indiquent que le contenu en aérosols a un effet net de diminution de la température de transition de phase, ce qui est susceptible d'avoir de fortes conséquences sur la durée de vie des nuages. / The Arctic region is warming particularly rapidly. The aerosol-cloud interaction (ACI) plays an important role on cloud radiative properties and climate change but aerosol impact on cloud microphysical parameters is still poorly understood.In this study we combine measurements from the satellite instruments POLDER-3 and MODIS to temporally and spatially co-localize cloud microphysical properties with carbon monoxide concentrations, passive tracer of aerosol content, from GEOS-Chem and FLEXPART. We also add ERA-I reanalysis of meteorological parameters to stratify meteorological parameters, such as specific humidity and lower tropospheric stability. Thus, observed differences in cloud-microphysical-parameters can be attributed to differences in aerosol content and not in meteorological parameters. We define a net ACI (ACInet) which can be interpreted as a measure of the sensitivity of a cloud at any given location to pollution plumes from distant sources. We study the impact of aerosols from anthropogenic and biomass-burning sources on liquid-cloud microphysical properties in Arctic, between 2005 and 2010, above ocean, and for different meteorological regimes. Our results suggest that the effect of biomass pollution plumes is smaller than the effect of anthropogenic pollution plumes. Meteorological parameters can significantly influence the ACI. We analyze the impact of anthropogenic aerosol on thermodynamic phase transition. The smaller the effective radius, the greater the supercooled temperature, whereas the greater the aerosol concentration, the smaller the supercooled temperature.

Le premier objectif de cette étude est d’analyser la cohérence entre les restitutions d’aérosols au-dessus des nuages (AAC) réalisées à partir de mesures spatiales passive et active. Nous avons considéré la méthode basée sur les mesures polarisées de POLDER, la méthode développée pour le lidar spatial CALIOP et la méthode basée sur le rapport de dépolarisation CALIOP (DRM), pour laquelle nous proposons une version calibrée. Nos analyses régionale et pluriannuelle globale mettent en évidence un bon accord statistique entre les restitutions DRM et POLDER AOT (R2=0,68 - échelle globale), qui donne confiance dans notre capacité à mesurer les propriétés de l'AAC. Des différences se produisent lors du contact entre les couches d'aérosols et de nuages. La méthode opérationnelle de CALIOP sous-estime l’AOT, comparé aux deux autres méthodes. Le second objectif est d'étudier l'impact des aérosols sur les propriétés des nuages et leur forçage radiatif, sur l'océan Atlantique Sud. Nous avons considéré une synergie entre les restitutions CALIOP et POLDER avec des paramètres météorologiques colocalisés. Nous réalisons des calculs de transfert radiatif dans les domaines visible et infrarouge, et analysons l'effet de la charge en aérosol sur les propriétés des nuages et la météorologie. Nous avons trouvé que les aérosols et le contenu en vapeur d’eau pourraient impacter la convection des nuages. Nos résultats montrent que sous de fortes charges de AAC, les nuages deviennent optiquement plus épais, avec une augmentation du contenu en eau liquide de 20 g.m-2 et des altitudes plus basses du sommet du nuage (~200 m); indiquant un potentiel effet semi-direct des aérosols au-dessus des nuages. / One of the main objectives of this study is to analyze the consistency between the aerosol above clouds (AAC) retrievals from passive and active satellite measurements. We consider the method based on the passive polarization measurements provided by the POLDER instrument, the operational method developed for the space borne lidar CALIOP, and the CALIOP-based depolarization ratio method (DRM), for which we also propose a calibrated version. We perform a regional analysis and a global multi-annual analysis to provide robust statistics results. Our findings show good agreement between DRM and POLDER AOT retrievals (R2=0.68 at global scale). This result gives confidence in our ability to measure the properties of AAC. Differences occur when the aerosol and cloud layers are in contact. CALIOP operational method is largely underestimating the above cloud AOT, compared to the other two methods.The second objective is to study the impact of aerosols on the cloud properties and their radiative forcing, over the South Atlantic Ocean. We perform a synergy between CALIOP vertical profiles and POLDER retrievals, with collocated meteorological parameters. We performed radiative transfer calculations in the short- and longwave domains, and analyzed the effect of aerosol loading on the cloud properties and meteorology. We found that aerosols and water vapor effects could impact the cloud convection. Our results show that under large loads of AACs, clouds become optically thicker, with an increase in liquid water path of 20 g.m-2 and their cloud top altitudes are lower by 200 m, which may indicate a potential semi-direct effect of aerosols above clouds.

La région arctique est particulièrement sensible au changement climatique. Aux latitudes polaires, les nuages arctiques ont un effet important sur le bilan radiatif à la surface. La première partie de ce travail est constitué de l’intercomparaison instrumentale au sol à la station PUY en Mai 2013. Les mesures ont montré une bonne corrélation entre les diamètres effectifs et les distributions en taille des gouttelettes d’eau obtenus par les instruments, mais avec des biais systématiques sur les concentrations. Ces biais ont été reliés à l’estimation du volume d’échantillonnage et nous avons donc proposé une méthode consistant à normaliser les données par rapport à un instrument qui réalise des mesures intégrées. D’autre part, le FSSP et le FM ont fait l’objet d’expériences visant à évaluer l’influence de l’angle de déviation par rapport au vent extérieur et de la vitesse du vent. La seconde partie de ce travail a pour objet la campagne de mesure qui s’est déroulée à la station du Mont-Zeppelin, Ny-Alesund, Svalbard, de Mars à Mai 2012 dans le cadre du projet CLIMSLIP. Une comparaison a été effectuée entre un cas « pollué », avec des masses d’air provenant d’Asie de l’Est et d’Europe, et un cas « propre », dont les sources d’aérosols sont majoritairement locales et ne dépassent pas l’Europe du Nord. Les résultats ont montré que le cas pollué possède des concentrations en BC, aérosols et gouttes plus élevées, un mode accumulation plus important, un diamètre de gouttes plus faible et une fraction d’activation plus élevée. Enfin, le premier et le second effet indirect des aérosols ont pu être quantifiés. / The arctic region is especially sensitive to climate change. At high latitudes, arctic clouds have an important effect on the surface radiative budget. The first part of this work consists in a ground based cloud instrumentation intercomparison in the PUY station in May 2013. The measurements showed a good correlation between the effective diameters and the droplet size distributions obtained by the instruments, but with a systematical bias on the concentrations. These biases have been relied to the assessment of the sampling volume and we thus proposed a methodology to standardize the data according to an ensemble of particles probe. Moreover, the FSSP and the FM have been the subject of experiments to assess the influence of the deflection angle according to exterior wind and the wind speed. The second part of this work is about the measurement campaign at the Mount-Zeppelin station, Ny-Alesund, Svalbard, from March to May 2012 in the frame of the CLIMSLIP project. A comparison has been performed between a « polluted » case, with air masses coming from East Asia and Europe, and a « clean » case, where the aerosol sources are predominantly local and do not exceed the northern Europe. The results showed that the polluted case possessed higher concentrations in BC, aerosols and drops, an accumulation mode more important, weaker droplet diameters and higher activation fraction. Finally, the first and second aerosol indirect effects have been quantified.

La prévision quantitative des précipitations à l'aide des modèles météorologiques reste encore un grand défi posé à la communauté des sciences atmosphériques. En effet, deux problèmes majeurs sont généralement identifiés pour la prévision opérationnelle des précipitations et du climat : les interactions des systèmes précipitants avec le relief et avec la pollution. Cette thèse contribue à l'amélioration des prévisions de pluies. La stratégie adoptée est d'étudier des évènements précipitants en zones montagneuses en décrivant au mieux les interactions aérosol-nuage-précipitation à l'aide du modèle à microphysique mixte détaillée : DEtailed SCAvenging Model (DESCAM, Flossmann et Wobrock (2010)). Ce modèle utilise cinq distributions pour représenter les particules d'aérosol résiduelles et interstitielles ainsi que les gouttes et cristaux de glace. Le modèle a directement été comparé aux observations réalisées au cours de la campagne expérimentale COPS (Convective and Orographically induced Precipitation Study), qui a eu lieu pendant l'été 2007 à la frontière franco-allemande. En particulier, les simulations des pluies ont été comparées avec des observations de différents radars afin d'évaluer les performances du modèle mais aussi d'aider à l'interprétation des réflectivités de la bande brillante. La sensibilité par rapport à la pollution particulaire a été étudiée pour les propriétés des nuages et des précipitations. Pour les cas étudiés, plus le nombre des particules d'aérosol présentes dans l'atmosphère est important et plus leur solubilité est élevée, plus les précipitations au sol sont faibles. Ces comportements globaux peuvent toutefois être localement différents. Il existe donc des interactions plus complexes entre les particules d'aérosol, les nuages et les précipitations qui doivent être encore plus approfondies.

La prévision quantitative des précipitations à l’aide des modèles météorologiques reste encore un grand défi posé à la communauté des sciences atmosphériques. En effet, deux problèmes majeurs sont généralement identifiés pour la prévision opérationnelle des précipitations et du climat : les interactions des systèmes précipitants avec le relief et avec la pollution. Cette thèse contribue à l’amélioration des prévisions de pluies. La stratégie adoptée est d’étudier des évènements précipitants en zones montagneuses en décrivant au mieux les interactions aérosol-nuage-précipitation à l’aide du modèle à microphysique mixte détaillée : DEtailed SCAvenging Model (DESCAM, Flossmann et Wobrock (2010)). Ce modèle utilise cinq distributions pour représenter les particules d’aérosol résiduelles et interstitielles ainsi que les gouttes et cristaux de glace. Le modèle a directement été comparé aux observations réalisées au cours de la campagne expérimentale COPS (Convective and Orographically induced Precipitation Study), qui a eu lieu pendant l’été 2007 à la frontière franco-allemande. En particulier, les simulations des pluies ont été comparées avec des observations de différents radars afin d’évaluer les performances du modèle mais aussi d’aider à l’interprétation des réflectivités de la bande brillante. La sensibilité par rapport à la pollution particulaire a été étudiée pour les propriétés des nuages et des précipitations. Pour les cas étudiés, plus le nombre des particules d’aérosol présentes dans l’atmosphère est important et plus leur solubilité est élevée, plus les précipitations au sol sont faibles. Ces comportements globaux peuvent toutefois être localement différents. Il existe donc des interactions plus complexes entre les particules d’aérosol, les nuages et les précipitations qui doivent être encore plus approfondies. / The quantitative precipitation forecast is still an important challenge for the atmospheric community. Indeed, two main problems are generally identified for weather and climate models : the interactions of the cloud systems with the topography and with pollution. This work contributes towards the improvement of the precipitation forecasts. The strategy used was to study the convective system over an area with a complex topography using the detailed microphysics scheme DEtailed SCAvenging Model (DESCAM, Flossmann and Wobrock (2010)) to better describe the aerosol-cloud-precipitation interactions. This microphysical scheme follows the evolution of the aerosol particle, drop and ice crystal distributions. Aerosol mass in drops and ice crystals is predicted by two distributions functions in order to close the aerosol budget. The model simulation results are compared with observations from COPS campaign (Convective and Orographically induced Precipitation Study), which took place at the French-German boarder during summer 2007. Rain simulations were compared with available radar data to evaluate the model’s performances and help the interpretation of the radar reflectivity in the bright band level. Sensitivity with respect to the particulate pollution was studied for in-cloud and precipitation properties. For the cases studied, the higher the aerosol particle number in the atmosphere or the higher the solubility of the aerosol particles, the weakest are the precipitation at the ground. These global behaviours of precipitation on the ground could be locally different. Consequently, the aerosol-cloud-precipitation interactions are complex and more in-depth studies are necessary.

L’un des enjeux principaux dans l’appréhension de l’évolution du climat planétaire réside dans la compréhension du rôle des processus de formation de la glace ainsi que leur rôle dans la formation et l’évolution des nuages troposphériques. Un cold stage nouvellement construit permet l’observation simultanée de jusqu’à 200 gouttes monodispersées de suspensions contenant des particules de K–feldspath, connues comme étant des particules glaçogènes très actives. Les propriétés glaçogènes des particules résiduelles de chaque goutte sont ensuite comparées pour les différents modes de glaciation et le lien entre noyau glaçogène en immersion et en déposition est étudié. Les premiers résultats ont montré que les mêmes sites actifs étaient impliqué dans la glaciation par immersion et par déposition. Les implications atmosphériques des résultats expérimentaux sont discutés à l’aide de Descam (Flossmann et al., 1985), un modèle 1.5–d à microphysique détaillée dans une étude de cas visant à rendre compte du rôle des différents mécanismes de glaciation dans l’évolution dynamique du nuage convective CCOPE (Dye et al., 1986). Quatre types d’aérosol minéraux (K–feldspath, kaolinite, illite et quartz) sont utilisés pour la glaciation en immersion, par contact et par déposition, à l’aide de paramétrisations sur la densité de sites glaçogènes actifs. Des études de sensibilité, où les différents types d’aérosols et modes de glaciation sont considérés séparément et en compétition, permettent de rendre compte de leurs importances relatives. La glaciation en immersion sur les particules de K–feldspath s’est révélée comme ayant le plus d’impact sur l’évolution dynamique et sur les précipications pour un nuage convectif. / One of the main challenges in understanding the evolution of Earth's climate resides in the understanding the ice formation processes and their role in the formation of tropospheric clouds as well as their evolution. A newly built humidity-controlled cold stage allows the simultaneous observation of up to 200 monodispersed droplets of suspensions containing K-feldspar particles, known to be very active ice nucleating particles. The ice nucleation efficiencies of the individual residual particles were compared for the different freezing modes and the relationship between immersion ice nuclei and deposition ice nuclei were investigated. The results showed that the same ice active sites are responsible for nucleation of ice in immersion and deposition modes.The atmospheric implications of the experimental results are discussed, using Descam (Flossmann et al., 1985), a 1.5-d bin-resolved microphysics model in a case study aiming to assess the role of the different ice nucleation pathways in the dynamical evolution of the CCOPE convective cloud (Dye et al., 1986). Four mineral aerosol types (K-feldspar, kaolinite, illite and quartz) were considered for immersion and contact freezing and deposition nucleation, with explicit Ice Nucleation Active Site density parameterizations.In sensitivity studies, the different aerosol types and nucleation modes were treated seperately and in competition to assess their relative importance. Immersion freezing on K-feldspar was found to have the most pronounced impact on the dynamical evolution and precipitation for a convective cloud.