La structure nucléaire des noyaux de la couche sd a été bien étudiée expérimentalement à proximité de la ligne de stabilité et, plus récemment, l'intérêt a porté sur les noyaux riches en neutrons. Les états normaux de parité positive sont bien décrits à l'aide de l'interaction USD dans l'espace sd (espace 0ħω) avec un cœur de 16O. Cette interaction a été récemment réajustée et les nouveaux Hamiltonians obtenus sont appelés USDA et USDB. Les spectres expérimentaux montrent l'existence, en plus des états normaux, d'un ensemble d'états de parité négative nommé "états intrus", résultant de l'excitation d'un nucléon de la couche p vers sd, pour les noyaux près de 16O ou de la couche sd vers pf pour les noyaux proches de 40Ca. Au milieu de la couche sd il y a compétition entre les deux types d'excitations pour les intrus. Avant notre travail, il n'existait pas de description unifiée des états de parité négative à travers toute la couche sd. Pour étudier les états intrus, nous avons élargi l'espace modèle de l'espace sd (cœur 16O) à l'espace complet p-sd-pf (cœur 4He) appelé espace 1ħω. Cela nécessite la construction d'une nouvelle interaction compatible avec cette extension de l'espace modèle. Cette procédure est maintenant possible en raison de l'augmentation de la puissance de calcul. Nous avons ainsi mis au point pour la première fois une interaction 1ħω appelée PSDPF, qui comporte cinq parties distinctes: p, sd et pf en plus des termes croisés p-sd et sd-pf. Les trois interactions fixes pour p, sd et pf sont respectivement: CK, USDB et SDPF-NR, cette dernière contient également les éléments de matrice à deux corps sd-pf, l'interaction p-sd est considérée comme étant l'interaction PSDT. Nous avons modifié les contributions p-sd et sd-pf pour reproduire l'évolution en énergie des états intrus de différents spins à travers toute la couche sd. Cette nouvelle interaction a été utilisée pour calculer les états intrus dans les noyaux sd avec N = Z et Z + 1. Les spectres en énergie des états + et - dans tous les noyaux sd ont aussi été calculés. La comparaison expérience-théorie montre un très bon accord et donne ainsi du crédit à notre nouvelle interaction proposée pour décrire les états intrus de la couche sd. Des états de parité - ont été attribués certains niveaux de Jπ inconnus. Les probabilités de transitions électromagnétiques réduites E2 et E3 des premiers états de parité + et -, avec Jπ = 2+ et 3- dans les noyaux pair-pairs, ont été également calculées et les charges effectives pour les transitions E3 ont été étudiées pour la première fois.

Les systèmes à électrons fortement corrélés sont d’intérêt particulier pour le calcul ab initio, cherchant à modéliser ces systèmes à partir des premiers principes. La théorie de la fonctionnelle de la densité associée à une prise en compte des corrélations locales en DFT+U ou en DFT+DMFT, permet de reproduire qualitativement la physique de ces systèmes. Cependant, ces méthodes font intervenir les paramètres d’interaction effective de Hubbard U et de Hund J. Ces derniers peuvent eux-mêmes être calculés de manière ab initio, notamment avec l’approximation de phase aléatoire contrainte (cRPA), ouvrant la voie au développement de schémas de calcul les plus prédictifs possible. Nous utilisons un schéma DFT+U/cRPA, dont le principe consiste à calculer les paramètres U et J en cRPA et la structure électronique en DFT+U de manière auto-cohérente. Nous appliquons ce schéma aux lanthanides allant du cérium au lutétium (en détaillant le cas du cérium dans ses phases gamma et alpha), et aux dioxydes des actinides allant de l'uranium au curium. Nous effectuons d'abord une étude de l'état fondamental en DFT+U en fonction de U, en détaillant l'influence des états métastables. Nous étudions le rôle de la localisation des orbitales corrélées sur l'interaction effective dans un cas particulier. Nous détaillons ensuite les valeurs de U obtenues en cRPA en fonction de celles utilisées pour le calcul DFT+U. Nous nous intéressons plus particulièrement aux effets des processus d’écrantage sur les valeurs de U obtenues. Nous montrons que les limitations du schéma observées (multiplicité des valeurs auto-cohérentes de U obtenues et/ou incompatibilité de ces valeurs avec les spectres de photoémission expérimentaux) sont causées par certains processus d’écrantage spécifiques. Cela suggère d'améliorer la description de ces processus d'écrantage en modifiant le modèle. / Strongly correlated electron systems are particularly interesting for ab initio calculus, which aims to model these systems from first principles. Density functional theory, improved by taking into account local correlations within DFT+U or DFT+DMFT, enables to reproduce qualitatively the physics of these systems. Nonetheless, these methods require the Hubbard and Hund effective interaction parameters U and J. These can be computed from first principles as well, within the constrained random phase approximation (cRPA), paving the way for numerical schemes as predictive as possible. Here, we use a DFT+U/cRPA scheme, which aims to compute self-consistently the U and J parameters with cRPA and the DFT+U electronic structure. We apply this scheme to lanthanides from cerium to lutetium (insisting on cerium and its gamma and alpha phases), and dioxides of actinides from uranium to curium. We study the DFT+U ground state in function of U, giving more details about the influence of metastable states. We study as well the influence of the localization of correlated orbitals on the effective interaction in a particular case. We then detail the values of U obtained with cRPA, in function of those used for the DFT+U calculation. We study more particularly the effects of screening processes on the obtained values of U. We show that the limitations of the scheme (multiplicity of self-consistent values of U and/or their incompatibility with experimental photoemission spectra) are caused by specific screening processes. This suggests to improve the description of these screening processes by modifying the model.

L'interaction effective entre les nucléons est un ingrédient essentiel des<br />calculs microscopiques de structure nucléaire. L'une des formes utilisée<br />depuis les années 1970 est la force effective phénoménologique proposée par<br />D. Gogny. Cette force donne d'excellents résultats dans les noyaux à<br />l'approximation du champ moyen. La présence de composantes de contact ne<br />permet pas cependant de l'employer en toute généralité pour décrire les<br />corrélations au-delà du champ moyen qui se manifestent fréquemment dans les <br />noyaux.<br /><br />Dans ce travail, nous étudions des extensions de la force de Gogny, notamment<br />une généralisation où le terme dépendant de la densité de portée nulle est<br />remplacé par un terme de portée finie. Les paramètres intervenant dans la forme<br />analytique de la force sont ajustés sur les propriétés de la matière nucléaire<br />infinie symétrique et de la matière neutronique, et sur les observables globales<br />de quelques noyaux stables, en particulier celles associées aux corrélations<br />d'appariement. Nous présentons la méthode permettant d'inclure ce type de<br />force dans les codes de calcul Hartree-Fock-Bogoliubov et nous analysons les<br />résultats obtenus dans de nombreux noyaux. Les nouvelles versions de la force<br />de Gogny apparaissent reproduire la structure nucléaire avec une qualité égale<br />ou supérieure à la version traditionnelle.

La méthode de la fonctionnelle de la densité d’énergie (Energy Density Functional, EDF) est une approche phénoménologique permettant de calculer les propriétés élémentaires des noyaux atomiques (masses, dimensions et formes) a l’approximation du champ moyen. Elle permet également d’obtenir les spectres correspondant à certains états collectifs (vibrationnels et rotationnels) en mettant en œuvre des calculs ≪ au-delà ≫ du champ moyen (avec la méthode de la coordonnées génératrice (GCM) ou le mécanisme de brisure/restauration de symétries). Cette méthode, applicable sur toute la charte des noyaux hormis les plus légers, connait un regain d’intérêt avec le développement de nouveaux faisceaux radioactifs tels SPIRAL2 au GANIL. Des travaux récents ont montré qu’une description des états collectifs des noyaux nécessitait la modification et la généralisation des formes habituellement utilisées pour la fonctionnelle de la densité d’énergie, notamment avec la suppression de termes dépendants de la densité. Il a également été montre que les fonctionnelles de Skyrme pouvaient conduire à des instabilités et transitions de phases non physiques dans la matière nucléaire et les noyaux, en particulier lorsque le système est autorisé à briser des symétries. Le but de ce travail de thèse a été d’achever la construction de la fonctionnelle de Skyrme généralisée, initiée par J. Sadoudi (Constraints on the nuclear energy density functional and new possible analytical forms., CEA Saclay, 2011), puis d’en ajuster les paramètres. Le terme dépendant de la densité est remplacé par un potentiel d’interaction à 3 et 4 corps et la fonctionnelle associée est utilisée pour décrire le champ moyen et le champ d’appariement. Il a été nécessaire de construire un nouveau protocole d’ajustement afin de contraindre les paramètres de cette fonctionnelle. En particulier, l’ajustement est fait avec des contraintes sur les instabilités précédemment mentionnées. Parallèlement a la construction du protocole d’ajustement, l’utilisation de techniques d’analyse covariante a permis, dans un premier temps, d’estimer les erreurs statistiques associées a chaque paramètre ajuste et les barres d’erreurs des observables calculées. Dans un second temps, nous avons étudié les corrélations existantes entre les différentes contraintes choisies dans le protocole, ce qui a permis de mettre en évidence certains défauts de ces nouvelles interactions généralisées. Enfin, dans un travail annexe, nous avons utilisé des méthodes semiclassiques de type Thomas-Fermi modifiées (MTF) afin de dériver une formule analytique permettant d’estimer la valeur du coefficient d’énergie de surface d’une interaction de Skyrme généralisée. En réajustant les paramètres de la fonctionnelle SLy5 avec une contrainte sur ce coefficient, nous avons montré qu’il était fortement corrèle aux propriétés de fission des actinides. Nous aurons ainsi à notre disposition, grâce à cette estimation du coefficient d’énergie de surface, un outil simple à mettre en œuvre dans des protocoles d’ajustements futurs qui permettra de contraindre les propriétés de fission des noyaux / -

Durant la dernière décennie, les études de la décroissance bêta des isotopes 69,71,73Cu ont mis en évidence le net abaissement de l'orbitale proton 1f5/2 lors du remplissage de l'orbitale neutron1g9/2. Ce phénomène peut être interprété comme le résultat des forces tensorielles entre ces orbitales proton et neutron. Un argument similaire prédit l'affaiblissement du gap N=50 quand on s'approche du noyau 78Ni du fait de l'attraction entre les configurations 1g9/2 et1d5/2 avec l'orbitale 1f5/2 et de la répulsion entre les états 1g7/2 et 1f5/2. Ainsi, les noyaux au voisinage de noyau 78Ni, sont les meilleurs candidats pour étudier l'évolution de la fermeture de couche N=50 et les autres aspects du modèle en couches à grand rapport N/Z. De telles études nécessitent des appareillages performants comme la combinaison d'un spectromètre de noyaux de recul de grande acceptance (PRISMA) couplé à un multidétecteur gamma à grande granularité, CLARA à Legnaro (Italie). Lors d'une récente expérience, des résidus exotiques ont été produits via des réactions profondément inélastiques entre un faisceau de 82Se (Elab = 515 MeV) et une cible d'Uranium. Je me suis principalement penchée sur les systématiques des isotopes de Ge et Zn. Dans le but de compléter ces données, une expérience de décroissance bêta, réalisée auprès d'ISOLDE au CERN, des isotopes impairs riches en neutrons de Cu a également été étudiée. Les schémas de décroissance pour les isotopes 71,73,75Cu ont été construit, pour la première fois pour l'élément le plus exotique. La complémentarité des données issues de ces deux mécanismes ouvre de nouvelles perspectives en vue de l'étude des noyaux riches en neutrons.

Si le noyau atomique peut sembler aujourd'hui un système bien connu, sa description microscopique théorique comporte toujours des lacunes : décrire la structure nucléaire des noyaux tout le long de la charte des noyaux de manière satisfaisante par une seule interaction s'avère encore compliqué aujourd'hui.Les interactions les plus performantes et les plus utilisées pour atteindre ce but sont les interactions effectives. On peut généralement classer celles-ci en deux catégories: celles de portée finie et celles de portée nulle. L'interaction de Skyrme, dont il est principalement question dans ce manuscrit, appartient à la deuxième catégorie. Apparue dans les années 50 comme un développement en gradients à l'ordre 2, sa simplicité en a longtemps fait une interaction de choix. Une collaboration internationale, UNEDF, a toutefois montré que l'interaction en l'état était trop limitée pour reproduire correctement les données expérimentales actuelles et qu'il était nécessaire d'y trouver des extensions. Ce manuscrit propose une telle extension, décrivant le processus aboutissant à l'utilisation d'un développement en gradients jusqu'à l'ordre 6.Après avoir présenté les principales forces effectives utilisées dans le cadre de la structure nucléaire, nous montrerons le comportement de cette nouvelle interaction dans le modèle idéal de la matière infinie et son application dans la description des étoiles à neutrons. Nous verrons ainsi que les performances de notre interaction se sont avérées prometteuses. La comparaison des mêmes propriétés pour des potentiels de portée finie a validé ce constat. Notre extension à l'interaction de Skyrme offre à minima des performances comparables dans ce modèle.En conséquence, nous détaillerons également dans la suite du manuscrit la manière dont nous avons poursuivi le développement de notre nouvelle interaction en l'adaptant pour la description de noyaux sphériques. La dernière partie présente le processus d'ajustement de notre interaction, visant à une description des noyaux le long de la charte nucléaire. Une paramétrisation issue d'un tel ajustement sera enfin proposée / The nucleus may seem well known, but its microscopic description still isn't perfect. Describing accurately the nuclei along the nuclear chart remain complicated.Nowadays, the effective interactions are the best choice to achieve such a goal, and can be sorted in two categories: finite-range and zero-range. Skyrme interaction, the main subject of this report, belongs to the latter. Used since the 50s because of its simplicity, it is an expansion of gradients up to the 2th order. However, an international collaboration, UNEDF, showed recently that this interaction was too limited to describe all the nuclear constraints given by experimental datas. The conclusion was the necessity of Skyrme interaction extensions.This thesis is describing the process from the design of the interaction to its use in nuclei and in fitting procedures.First, we review the requirements and the construction of a general nuclear interactions, and the main interactions used in nuclear structure, both finite and zero range.We then show the behaviour of these interactions in a perfect model: the infinite nuclear matter. This is considered a preliminary test for every interaction aiming to describe nuclei, and the performances of our interactions are discussed, along the performances of the other models.The last part of the thesis is the adaptation of our extension for calculations of nuclei. Furthermore, the fitting procedure of our extended Skyrme interaction on both infinite nuclear matter and nuclei quantities is detailed. A resulting parametrisation is presented at the end of the thesis, aiming to describe more accurately the nuclear chart and the additional physic provided by the new terms

Cette thèse présente trois aspects centrés autour de la QRPA (Quasiparticle Random Phase Approximation).Le premier consiste en l'utilisation d'un code à symétrie axiale pour confronter des données calculéesà des résultats expérimentaux, et pour alimenter un code microscopique de réactions. Cette étapeest l'occasion d'analyser la spectroscopie du noyau à basse énergie (quelques dizaines de MeV), etplus spécifiquement (mais pas uniquement) la chaîne isotopique de l'étain (Z=50). Le second facetterepose sur l'amélioration d'un formalisme de calcul des opérateurs de transitions éléctromagnétiquesmultipolaires, et d'une méthode de généralisation du calcul de ces opérateurs permettant de faciliterla programmation en uniformisant le code pour les différentes multipolarités. Finalement, afin dedépasser la contrainte de la symétrie axiale, un nouveau code de calcul en symétrie triaxiale a étédéveloppé. Ses caractéristiques et son développement sont présentés, suivis des premiers résultatsdus à son exploitation. / This thesis presents three aspects centered around the QRPA (Quasiparticle Random Phase Approximation).The first consists in the use of an axial code to confront computed data with experimental results andto feed a microscopic reaction code. This step is a chance to analyse low-energy spectroscopy (fewtens of MeV) of some nuclei, and more precisely (but not exclusively) the tin isotopic chain (Z=50).The second one relies on the improvement of the formalism to calculate multipolar electromagnetictransition operators, and a method to consolidate the computation of these operators, allowing toease the programming by unifying the code for different multipolarities. Finally, in order to overcomethe axial symmetry constraint, a new triaxial code has been developed. Its assets and developmentare presented, followed by the first batch of results.

Alors qu’il existe de nombreux calculs microscopiques de barrières de fission pour des noyaux composés pair-pairs, il n’y a cependant que relativement peu de tels calculs pour des noyaux de masse impaire. Ceci est dû aux complications induites par la brisure de la symétric de reversement du sens du temps au niveau du champ moyen qui est engendrée par la présence d’un nucleon non apparié. Pour éviter cette difficulté, des calculs existants pour des noyaux de masse impaire ont tout simplement négligé ces effets de brisure de la symétrie de reversement du sens du temps.Dans ce travail, on se donne pour but d’améliorer la description des barrières de fission, aussi bien que des propriétés spectroscopiques du niveau fondamental et de l’état isomérique de fission,pour quelques isotopes de masse impaire dans la région des actinides en prenant en compte de tels effets. Ceci a été réalisé dans le cadre du formalisme de Skyrme–Hartree–Fock plus BCS avec blocking en adaptant ce formalisme à la brisure de la symétrie considérée. L’interaction résiduelle d’appariement a été approchée par une force de séniorité dont les paramètres ont été ajustés pour reproduire les différences de masse pair-impair de quelques noyaux de la région des actinides.Les énergies des têtes de bande rotationnelle de basse énergie ont été calculées dans le cadre du modèle unifié de Bohr-Mottelson pour quatre noyaux bien déformés (235U, 239Pu, 237Np, 241Am)produisant un bon accord qualitatif avec les données pour les noyaux impairs en neutrons. L’accord significativement moins bon obtenu pour les noyaux impairs en protons pourrait résulter de l’usage de l’approximation de Slater pour l’interaction d’échange de Coulomb. Les énergies de déformation de deux noyaux impairs en neutrons (235U, 239Pu) ont été calculées pour quelques configurations de particule individuelle, jusqu’après la barrières de fission externe. La symétrie axiale a été imposée tandis que la brisure de la symétrie droite-gauche (ou de parité intrinsèque) a été permise dans la région de la seconde barrière. Les hauteurs des barrières de fission pour ces noyaux impairs dépendent significativement des configurations de particule individuelle. Un accord qualitatif avec les données disponibles pour les hauteurs de barrières des noyaux impairs considérés et leurs voisins pair-pairs a été généralement obtenu. / While there have been numerous microscopic calculations on fission barriers of even-even compoundnuclei, there are however, relatively few such work dedicated to odd-mass nuclei. This is dueto the complications posed by the breaking of the time-reversal symmetry at the mean-field leveldue to the presence of an unpaired nucleon. In order to circumvent this difficulty, previous fission barriercalculations of odd-mass nuclei have been performed by neglecting the effect of time-reversalsymmetry breaking. This work aims to improve on the description of fission barriers as well asthe spectroscopic properties of ground and fission-isomeric state, of some odd-mass actinide nucleiby taking the effect of time-reversal symmetry breaking into account. This has been perfomedwithin a Skyrme-Hartree-Fock-plus-BCS framework with blocking, where the BCS formalism hasbeen adapted to accomodate this symmetry breaking. The Skyrme nucleon-nucleon effective forcehas been used with various sets of parameters (SIII, SkM*, SLy5*). The residual pairing interactionhas been approximated by seniority forces whose neutron and proton parameters have beenfitted to reproduce the odd-even mass differences of some actinide nuclei. The low-lying rotationalband-head energies evaluated within the Bohr-Mottelson unified model have been determined forfour well-deformed odd-nuclei (235U, 239Pu, 237Np, 241Am) yielding a good qualitative agreementto the data for odd-neutron nuclei. The agreement was significantly less good for the odd-protonnuclei, possibly due to the use of the Slater approximation for the exchange Coulomb interaction.The deformation energies of two odd-neutron nuclei (235U and 239Pu) have been calculated forsome single-particle configurations up to a point beyond the outer fission-barrier. Axial symmetrynuclear shape has been assumed while a breaking of the left-right (or intrinsic parity) symmetryhas been allowed around the outer fission-barrier. The fission-barrier heights of such odd-neutronnuclei depend significantly on the particle configurations. A special attention has been paid tothe very important rotational correction to deformation energies. In particular, the correction ofthe moment of inertia calculated from the usual Belyaev expression was considered. Overall, aqualitative agreement with available data on fission-barrier heights for the considered odd-neutronnuclei and their even neighbours has been obtained.

La fission induite par neutron, découverte il y a plus de 70 ans, a de nombreuses applications, par exemple industrielles pour la production d'énergie, et intervient dans la nucléosynthèse. Cependant, sa description microscopique reste un problème ouvert. En effet, les degrés de liberté qui interviennent dans ce processus dynamique sont complexes. De plus, les noyaux fissiles ont un nombre élevé de nucléons en interaction (>200). Il s'agit donc d'un problème à N-corps quantique. Or, une résolution directe de ce dernier n'est pas possible à l'heure actuelle. Dans ce contexte, la description microscopique de la fission considérée ici est la suivante : la première étape consiste à déterminer un ensemble de configurations de champ moyen qui représentent différentes déformations du noyau, incluant ainsi explicitement les degrés de liberté collectifs qui leur sont associés. Dans la seconde étape, la dynamique est décrite dans cet espace de configurations en utilisant la méthode de la coordonnée génératrice dépendante du temps (TDGCM). L'approximation des recouvrements gaussiens (GOA) est alors utilisée. Cependant, elle introduit une erreur de modèle et limite les extensions comme par exemple la prise en compte explicite de degrés de liberté intrinsèques. Ce travail de thèse a pour objectif de décrire le processus de fission avec la TDGCM sans recourir à la GOA. Cela implique de résoudre l'équation de la dynamique en TDGCM appelée équation de Hill-Wheeler dépendante du temps (TD-HW). Les méthodes d'évaluations des matrices des recouvrements et du hamiltonien collectif sont présentées dans le cas d'une interaction de Gogny. La matrice des recouvrements représente la métrique de l'espace des configurations, et la matrice du hamiltonien collectif contient les couplages énergétiques entre les configurations. Les configurations sont exprimées dans des bases de particules deux à deux distinctes, introduisant des instabilités numériques dans les méthodes d'évaluation standard. Un formalisme adapté à ces bases est proposé permettant d'éliminer ces instabilités. Deux méthodes de résolution de TD-HW sont présentées. La première consiste à calculer l'opérateur d'évolution associé à l'équation de Hill-Wheeler dépendante du temps. Elle est adaptée à un faible nombre de configurations. La seconde utilise un schéma de discrétisation en temps permettant l'inclusion d'un plus grand nombre de configurations dans le modèle. Ce formalisme est ensuite appliqué à la description de la réaction de fission induite par neutron sur le plutonium 239, et une comparaison avec la TDGCM+GOA est effectuée. / Nuclear fission, where an atomic nucleus separates into two fragments while emitting a large amount of energy, is at the core of many applications in society (energy production) and national security (deterrence, non-proliferation). It is also a key ingredient of the mechanisms of formation of elements in the universe. Yet, nearly 80 years after its experimental discovery its theoretical description in terms of the basic constituents of the nucleus (protons and neutrons) and their interaction remains a challenge. In this thesis, we describe the fission process as follows. In a first step, we use large supercomputers to compute the deformation properties of the nucleus based on our knowledge of nuclear forces. In a second step, we simulate the time evolution of the system from its ground state up to the fragments separation with a fully quantum-mechanical approach called the time-dependent generator coordinate method (TDGCM). While results are in good qualitative agreement with experimental data, the implementation of the TDGCM so far had been greatly simplified using what is known as the Gaussian overlap approximation (GOA). We also developed the formalism and a numerical implementation of the exact TDGCM - without the GOA. This will allow the first systematic validation of that approximation and an assessment of the resulting theoretical uncertainties. The second chapter presents the description of the neutron induced fission process using the TDGCM+GOA. The third one introduces the developments carried out in this thesis allowing the description of the fission process with the TDGCM without the GOA. The last chapter shows the first results obtained with this approach.