Les modèles de chimie atmosphérique divergent fréquemment des mesures de concentrations en aérosols organiques secondaires (AOS) d'un facteur allant de 8 jusqu'à 100 parfois, et ce, dans différents environnements. Les processus de formation des AOS, encore insuffisamment compris et mal pris en compte dans les modèles ainsi que l'influence des paramètres environnementaux sur ces processus pourraient expliquer l'écart entre les concentrations d'AOS mesurées et modélisées. Dans ce contexte, ce travail se focalise en premier lieu sur la formation d'AOS dans l'ozonolyse du limonène à partir d'expériences réalisées en réacteur à écoulement (SAGE) et en chambre de simulation (LPCA). La phase particulaire a été caractérisée en termes de rendement, granulométrie, masse et seuil de nucléation des aérosols. L'influence de la présence de différents composés : butanol, toluène, acétone, acide acétique et méthylamine sur ces paramètres a été décrite et reportée ; ainsi, le rôle des intermédiaires de Criegee et des radicaux OH dans le processus de formation des AOS a été investigué. La seconde partie a consisté à étudier les AOS générés au cours de l'oxydation par les radicaux OH du 2-méthoxyphénol (guaiacol) et du 2,6-diméthoxyphénol (syringol). Les spectres IR de ces deux méthoxyphénols, des AOS issus de leur oxydation et des composés nitrés dérivés du guaiacol et du syringol ont été étudiés, expérimentalement par la spectroscopie IRTF-RTA et/ou théoriquement par des calculs DFT anharmoniques. Enfin, le caractère hygroscopique de ces aérosols a été reporté pour la première fois dans une cellule d'hydratation. / Atmospheric chemistry models frequently diverge from measurements of secondary organic aerosol (SOA) concentrations by a factor ranging from 8 to 100 in different environments. The gap between measured and modeled SOA could be explained by many formation processes that are still not well understood nor well incorporated into the models as well as the influence of environmental parameters on these processes. In this context, this research work focuses primarily on the formation of SOA in the ozonolysis of limonene through experiments carried out in a flow reactor (SAGE) and in a simulation chamber (LPCA). The particulate phase was characterized in terms of aerosol yield, size distribution, mass and nucleation threshold. The influence of the presence of different compounds : butanol, toluene, acetone, acetic acid and methylamine on these parameters has been described and reported and thus, the role of Criegee intermediates and OH radicals in SOA formation process is investigated. The second part consist of studying the SOA generated during the OH oxidation of 2-methoxyphenol (guaiacol) and 2,6-dymethoxyphenol (syringol). The IR spectra of these two methoxyphenols, the SOA formed through their oxidation and the nitro compounds derived from guaiacol and syringol have been studied experimentally by IRTF-RTA spectroscopy and/or theoretically by anharmonic DFT calculations. Finally, the hygroscopic character of these aerosols has been reported for the first time in a hydration cell.

Dans cette thèse, nous présentons des travaux complémentaires conduits à ICARE-CNRS (Orléans), partie A et à l’Université de Fudan (Shanghai), partie B. Partie A : les 2-et 3-carène sont deux composés organiques volatils biogéniques importants présents dans l’atmosphère dont les voies de dégradation sont encore mal connues. Afin de déterminer les constantes de vitesse des réactions de ces espèces avec l’ozone, nous avons utilisé trois systèmes expérimentaux complémentaires : des chambres de simulation d’ICARE de 7300L et 80000L (HELIOS) et un réacteur à flux laminaire. Les rendements de certains produits de réactions, le radical hydroxyle (OH), le formaldéhyde (HCHO) et le monoxyde de carbone (CO) ont aussi été déterminés. D’autre part, pour avoir une meilleure compréhension d’intermédiaires de réaction formés lors de l’ozonolyse, appelés intermédiaires de Criegee, un réacteur à flux laminaire à deux étages a été mis en place pour mesurer leurs constantes de vitesse de réaction avec SO2, NO2 et O3. Partie B : les impacts du “black carbon (BC)” et du “brown carbon (BrC)” constituent une incertitude majeure dans les modèles climatiques actuels. Des rapports récents indiquent que la morphologie et l’évolution des BC et BrC dans l’atmosphère jouent un rôle important sur la capacité d’absorption de ces particules. Afin d’étudier leurs comportements, des mélanges de particules (BC-BrC) ont été exposés en chambre de simulation atmosphérique à l'acide sulfurique, au mélange ammoniac / triéthylamine, et à la vapeur d'eau de manière séquentielle. / In this thesis, we present a complementary work conducted at ICARE-CNRS (Orléans), Part A and at Fudan University (Shanghai), Part B. Part A: 2-and 3-carene are two important biogenic volatile organic compounds present in the atmosphere. The knowledge on their degradation pathways and the corresponding products are still poor. Using complementary reaction systems-ICARE 7300 L and HELIOS 80000 L simulation chambers, vertical laminar flow reactor, their kinetic rate constants for reaction with ozone were determined. Additionally, important product formation yields, hydroxyl radical (OH), formaldehyde (HCHO) and carbon monoxide (CO) have been determined with indication to their corresponding formation routes from the ozonolysis of carene. To have a better understanding on reactions of Criegee intermediates (CIs) generated through ozonolysis in the atmosphere, a horizontal 2-stage laminar flow reactor was set up to measure the rate constants of CIs with SO2, NO2 and O3. Part B: Radiative forcing of black carbon (BC) in the atmosphere, as well as that of brown carbon (BrC), remains to be a major uncertainty in current climate models. Recent reports indicate that the absorption enhancement of BC and BrC particles is determined by evolution of morphology and mixing state during the atmospheric processing. Laboratory-generated BC-BrC mixture particles (BC-BrC) were exposed to sulfuric acid, ammonia/triethylamine, and water vapor sequentially to investigate the alternation in light absorption, morphology and mixing state during simulated atmospheric processing.