Afin de parvenir à des rendements élevés, les cellules solaires à couches minces de silicium doivent présenter une forte absorption de la lumière. Dans ce travail, nous proposons d'utiliser des nanoparticules et nanostructures métalliques comme nouvelle approche pour piéger la lumière au sein de cellules solaires à couches minces de silicium. Les propriétés optiques spécifiques des nanoparticules métalliques sont une conséquence de l'apparition d'un phénomène de résonance dans leur spectre d'absorption et de diffusion, connu sous le nom de résonance de «plasmon localisé de surface» (LSP : localized surface plasmons). Pour des particules suffisamment petites (<50nm), l'absorption LSP est accompagnée par une forte augmentation du champ électromagnétique à l'intérieur et au voisinage des nanoparticules, La première partie de ce travail est motivée par l'exploitation de ce renforcement du champ électromagnétique, Dans cette approche, l'objectif est de confiner la lumière dans la couche active des cellules solaires. La seconde approche est basée sur la diffusion de la lumière par des nanoparticules métalliques de diamètre supérieur à 50 nm ou par des nanostructures métalliques. La section efficace de diffusion d'une nanoparticule métallique augmente rapidement avec son diamètre et atteint un maximum à l'excitation LSP. Dans ce travail, des nanoparticules de diamètres supérieur à 50 nm et des nanostructures métalliques ont été incorporées dans la partie inférieure de cellules solaires en silicium amorphe ou microcristallin / In order to achieve high efficiencies, thin-film silicon solar cells need an efficient light absorption. In this thesis, we discuss new approaches based on metal nanoparticules and metal nanostructures for light trapping in thin-film silicon solar cells, The specific optical properties of metallic nanoparticles are a consequence of the appearence of a resonance in their absorption and scattering spectra, know as the localized surface plasmon( LSP) resonance. For sufficiently small particles (<50 nm), the LSP absorption is accompanied by a strong enhancement of the electromagnetic field inside and in the surrounding of the nanoparticles. The first part of this work is motivated by the utilization of this enhanced electromagnetic field. In this approach, we target to confine the light in the active layer of thin-film silicon solar cells, The second approach is based on the light scattering of large metal nanoparticles or nanostructures. The scateering cross section of metallic nanoparticules increases rapidly with their diameter and experiences a resonance at the LSP excitation. Therefore, large metal nanoparticules and metal nanostructures were integrated at the back side of thin-film silicon solar cells

Les aérosols carbonés, qui incluent les aérosols organiques (AO) et le carbone suie (BC), jouent un rôle majeur sur la qualité de l’air et sur le climat. Il est donc primordial de pouvoir quantifier leurs sources, ainsi que celles de leurs précurseurs gazeux, pour la mise en œuvre de plans d’action appropriés. Les études de tendance sur la composition chimique de l’atmosphère sont également nécessaires afin d’améliorer les connaissances de l’impact des particules sur le réchauffement climatique, actuel et à venir. Ce travail de thèse a permis d’exploiter les mesures automatiques et in situ des aérosols carbonés réalisées au SIRTA (Site de Recherche par Télédétection Atmosphérique) depuis plus de 6 ans. Cet observatoire appartient au programme européen ACTRIS (infrastructure de recherche européenne sur les aérosols, nuages, et espèces gazeuses réactives). Il est situé à 25 km au sud-ouest de Paris et est représentatif de la pollution de fond en région Ile de France. Les principales sources d’AO ont été discriminées à l’aide de l’outil Positive Matrix Factorization appliqué aux données issus d’un Aerosol Chemical Speciation Monitor (ACSM). Les propriétés d’absorption de la lumière de BC et du brown carbon (BrC) ont été mesurées à l’aide d’un aethalomètre multi-longueurs d’onde. L’ensemble des résultats obtenus indiquent des cycles saisonniers, hebdomadaires et journaliers spécifiques aux différentes fractions des aérosols primaires et secondaires. Ils ont confirmé que l’AO primaire (AOP), provenant essentiellement de la combustion de biomasse et du transport routier, est prépondérant sur la période froide (de novembre à février), alors que le reste de l’année est dominé par des aérosols organiques oxygénés. Parmi ces derniers, une fraction moins oxydée, provenant probablement de façon majeure de précurseurs biogéniques, est prépondérante en été (60% de l’AO en moyenne estivale). Les études de tendance ont montré une légère diminution des concentrations (de l’ordre de 0.05-0.20 µg/m3 par an) de toutes les fractions d’AO identifiées au cours de la période étudiée, hormis pour cette fraction d’AO moins oxydée qui ne présente pas de tendance significative. Concernant les propriétés optiques, une contribution moyenne globalement équivalente à celle de BC a été observée pour le BrC dans le proche ultraviolet en hiver. Par ailleurs, il a été mis en évidence une augmentation significative des propriétés d’absorption du BC liée à des interactions avec les aérosols secondaires en mélange interne, en particulier en été (avec une valeur moyenne de 1.6 pour le paramètre Eabs). La fraction organique la plus oxydée a pu être identifiée comme principale responsable de ce phénomène, faisant des aérosols organiques secondaires l’une des fractions des particules les plus importants à considérer par les modèles climatiques. / Carbonaceous aerosols, including organic aerosols (OA) and black carbon (BC), are playing important roles on air quality and climate change. Therefore, quantifying contribution of their emission sources, as well as the sources of their gaseous precursors, is needed to implement efficient mitigation measures. Investigating trends in atmospheric composition is also essential to a better knowledge of present and future impacts of airborne particles on global warming. This work aimed at investigating on-line and in situ carbonaceous aerosol measurements performed for more than 6 years at the SIRTA facility (Site Instrumental de Recherche par Télédétection Atmosphérique). This observatory platform is part of the ACTRIS (Aerosols, Clouds, Trace gases Research InfraStructure). It is located 25 km southwest of Paris city center and is representative of background air quality in the Ile de France region. The main sources of submicron OA were discriminated through Positive Matrix Factorization applied to Aerosol Chemical Speciation Monitor (ACSM) data. Light absorption properties of BC and brown carbon (BrC) were obtained from multi-wavelength Aethalometer measurements. Converging results illustrated well-marked seasonal, weekly, and diel cycles of the various primary and secondary carbonaceous aerosol fractions. Primary OA (POA), mainly from wood burning and traffic emissions, were confirmed to dominate submicron OA concentrations during the coldest months (November to February), while Oxygenated OA (OOA) were shown as the major contributors during the rest of the year. Less Oxidized OOA (LO-OOA), possibly with predominant biogenic origins, were found to contribute up to about 60% of total submicron OA on average in summer. Trend analyses indicated slight decreasing features (in the range of 0.05-0.20 µg m-3 yr-1) for every OA fractions over the 6+-year investigated period, except for this LO-OOA factor which showed no significant trend. Regarding absorption properties, BrC - with overwhelming biomass burning origin - was found to have equivalent light absorption impact than BC at near-ultraviolet wavelengths during the winter season. In summer, a mean value of 1.6 was obtained for BC absorption enhancement (Eabs) due to secondary aerosol lensing effect, supporting possible higher BC-related radiative impact than currently expected. Last but not least, More Oxidized OOA (MO-OOA) were shown as the main agent for this Eabs and then appeared as one of the most critical aerosol fraction to be considered within near-future climate models.

Dans cette thèse, nous présentons des travaux complémentaires conduits à ICARE-CNRS (Orléans), partie A et à l’Université de Fudan (Shanghai), partie B. Partie A : les 2-et 3-carène sont deux composés organiques volatils biogéniques importants présents dans l’atmosphère dont les voies de dégradation sont encore mal connues. Afin de déterminer les constantes de vitesse des réactions de ces espèces avec l’ozone, nous avons utilisé trois systèmes expérimentaux complémentaires : des chambres de simulation d’ICARE de 7300L et 80000L (HELIOS) et un réacteur à flux laminaire. Les rendements de certains produits de réactions, le radical hydroxyle (OH), le formaldéhyde (HCHO) et le monoxyde de carbone (CO) ont aussi été déterminés. D’autre part, pour avoir une meilleure compréhension d’intermédiaires de réaction formés lors de l’ozonolyse, appelés intermédiaires de Criegee, un réacteur à flux laminaire à deux étages a été mis en place pour mesurer leurs constantes de vitesse de réaction avec SO2, NO2 et O3. Partie B : les impacts du “black carbon (BC)” et du “brown carbon (BrC)” constituent une incertitude majeure dans les modèles climatiques actuels. Des rapports récents indiquent que la morphologie et l’évolution des BC et BrC dans l’atmosphère jouent un rôle important sur la capacité d’absorption de ces particules. Afin d’étudier leurs comportements, des mélanges de particules (BC-BrC) ont été exposés en chambre de simulation atmosphérique à l'acide sulfurique, au mélange ammoniac / triéthylamine, et à la vapeur d'eau de manière séquentielle. / In this thesis, we present a complementary work conducted at ICARE-CNRS (Orléans), Part A and at Fudan University (Shanghai), Part B. Part A: 2-and 3-carene are two important biogenic volatile organic compounds present in the atmosphere. The knowledge on their degradation pathways and the corresponding products are still poor. Using complementary reaction systems-ICARE 7300 L and HELIOS 80000 L simulation chambers, vertical laminar flow reactor, their kinetic rate constants for reaction with ozone were determined. Additionally, important product formation yields, hydroxyl radical (OH), formaldehyde (HCHO) and carbon monoxide (CO) have been determined with indication to their corresponding formation routes from the ozonolysis of carene. To have a better understanding on reactions of Criegee intermediates (CIs) generated through ozonolysis in the atmosphere, a horizontal 2-stage laminar flow reactor was set up to measure the rate constants of CIs with SO2, NO2 and O3. Part B: Radiative forcing of black carbon (BC) in the atmosphere, as well as that of brown carbon (BrC), remains to be a major uncertainty in current climate models. Recent reports indicate that the absorption enhancement of BC and BrC particles is determined by evolution of morphology and mixing state during the atmospheric processing. Laboratory-generated BC-BrC mixture particles (BC-BrC) were exposed to sulfuric acid, ammonia/triethylamine, and water vapor sequentially to investigate the alternation in light absorption, morphology and mixing state during simulated atmospheric processing.