Thèse Médecine Paris 1887 numéro 262.

Reproduction de : Thèse de doctorat : Chimie fine : Le Mans : 2007. Reproduction de : Thèse de doctorat : Chimie fine : Université de Hanovre : 2007. / Thèse soutenue en co-tutelle. Titre provenant de l'écran-titre. Bibliogr. p. 229-234.

Thèse--Sc. nat.--Paris 6, 1971. / Bibliogr. p. 137-148.

Th.--Méd.--Paris, 1906-1907. / Paris, 1906-1907, t. 5, n ° 401.

Th.--Méd.--Paris, 1906-1907. / Paris, 1906-1907, tome 40, n ° 102.

Th.--Méd.--Paris, 1893-1894. / Paris, 1893-1894, Tome XIX, n ° 5.

Th. doct.--Sci. appliquées--Chambéry, 1992. / Bibliogr. p. 145-152. Résumé en anglais et en français.

Th.--Méd.--Paris, 1906-1907. / Paris, 1906-1907, t. 6, n ° 321.

Lors d'un accident grave survenant à une installation nucléaire, les conséquences radiologiques sont liées au transport et au dépôt des radionucléides relâchés dans l’environnement. Suite à l'accident de Fukushima, des écarts significatifs entre mesures et prévisions ont été observés pour l'iode. Ces derniers pourraient notamment s'expliquer par la non prise en compte de la chimie lors du transport dans les codes de dispersion mis en œuvre. Afin de vérifier cette hypothèse, un mécanisme réactionnel de l'iode dans l’atmosphère a été développé à partir d’une revue critique des données de la littérature et des simulations 0D et 3D, à l’aide des outils de calcul ASTEC et Polair3D, ont été réalisées. Les résultats obtenus ont mis en évidence une transformation partielle et rapide de l’iode gazeux (I2 et CH3I) émis. L'influence sur la spéciation de l’iode de paramètres tels que les conditions de pollution (O3, NOx, COV), de photolyse ainsi que la quantité d'iode relâchée est étudiée. L'iode se retrouve rapidement sous forme d'oxydes (IxOy, INOx) et d'iodocarbones. Des points d’amélioration notables concernant le mécanisme réactionnel (absence de données fondamentales qui restent à déterminer et ajout du couplage chimie-aérosol) restent à apporter pour conclure avec certitude sur les formes d’iode radioactif susceptibles d’être présentes dans l’atmosphère. / During a severe accident occuring to a nuclear facility, the radiological consequences are related to the transport and deposition of radionuclides released into the environment. Following the Fukushima accident, significant differences between measurements and simulations were observed for iodine. These could notably be explained by the absence of any iodine chemistry during the transport in the dispersion codes used. To investigate this hypothesis, a reactional mechanism of iodine in the atmosphere has been developed from a critical review of the literature data and 0D and 3D simulations has been performed using the ASTEC and Polair3D simulation tools.The results obtained showed a partial and fast transformation of the released gaseous iodine (I2 and CH3I). The influence of parameters on the iodine speciation such as the pollutant conditions (O3, NOx, COV), photolysis and the amount of iodine is discussed.Iodine turns quickly into oxide forms (IxOy, INOx) and iodocarbons. Significant improvements regarding the reactional mechanism (determination of fundamental data, coupling chemistry-aerosol) remain to be done before coming up with a firm conclusion on the radioactive iodine species present in the atmosphere.

Dans une séquence accidentelle de rupture de tube(s) de générateur de vapeur d’un réacteur à eau pressurisée (séquence RTGV), une fraction des espèces radioactives présentes dans le circuit primaire est susceptible d’être transférée à l’environnement. Parmi ces espèces, on porte une attention particulière à l’iode qui est le plus dangereux à court terme pour les populations et susceptible de former des espèces volatiles. En fonctionnement normal, le circuit primaire est contaminé par des produits de fission radioactifs à cause de micro fissures qui se développent dans les gaines des crayons combustible.Pour mieux estimer les rejets en cas de RTGV, il est primordial de déterminer la répartition des espèces iodées entre la phase gazeuse et la phase liquide en aval de la brèche ainsi que la granulométrie des gouttes générées (fraction transférée au secondaire) lors du flashing. La première partie de l’étude concerne la modélisation du jet diphasique généré à la brèche. Ainsi, un modèle physique a été développé dans le but de calculer la fraction vaporisée en champ proche ainsi que la distribution des gouttes (granulométrie) générée en sortie de brèche. Ce modèle a ensuite été appliqué et validé sur des expériences disponibles dans la littérature (essais conduits à l’US/ NRC et à l’INERIS). Une seconde partie est consacrée à la modélisation de la spéciation chimique de l’iode dans le circuit primaire et à la détermination des coefficients de partage des espèces de l’iode (calculs de dynamique moléculaire). Enfin, ces modèles ont été intégrés dans le logiciel de simulation des accidents ASTEC pour calculer le rejet gazeux et liquide lors d’une séquence accidentelle type RTGV. / In a Steam Generator Tube Rupture (SGTR) accident occurring to a pressurised nuclear water reactor, a fraction of the radioactive species present in the primary circuit is likely to be transferred to the environment. Particular attention is paid to iodine for two reasons; the first one it is well known that iodine is a high contributor to the dose at short term and in second, due to possible formation of volatile species, which could be largely sprayed in the environment. In normal operating conditions, the primary circuit is contaminated with some radioactive products flowing through micro-cracks existing in the fuel rod claddings. To better estimate the releases for SGTR sequence, it is crucial to determine the iodine partition between the gas and the liquid phase downstream the tube break as well as the droplet size distribution generated during the flashing. The first part of the PhD presents a heat and mass transfer model developed to predict the two-phase jet behaviour at the break. The steam fraction is calculated as well as the droplet size distribution upstream the break. Experiments available in the literature (tests conducted at the U.S/NRC and INERIS) are used to validate the model. The second part concerns the modelling of the iodine chemical speciation in the primary conditions (irradiation, low concentration and presence of impurities). For each iodine species, the partition coefficient has been determined either in using literature data or with the help of molecular dynamics computations. Last, this global release modelling has been implemented in ASTEC, the IRSN accident simulation software and the releases have been calculated for one SGTR scenario.